一、有机酸对针铁矿和三羟铝石吸附镉离子的影响(论文文献综述)
王婷[1](2020)在《针铁矿和赤铁矿对氧四环素的吸附研究》文中研究表明抗生素的大量使用使得环境中抗生素污染严重,环境中的抗生素不仅对微生物的生长具有抑制作用,还会诱导抗性基因的产生。抗生素在不同的环境条件下具有不同的形态,导致其在矿物上的吸附方式也会不同(如静电吸附、络合吸附),进而影响抗生素的生物活性。针铁矿和赤铁矿是环境中最为常见的三价铁矿物,它们对抗生素有一定的吸附能力。但由于其物理化学性质不同,将会对抗生素产生不同的吸附行为,对比这两种矿物对抗生素吸附行为的差异,对于了解抗生素的存在形态以及地球化学行为来说具有重要意义。本文通过研究氧四环素(OTC)在针铁矿、赤铁矿上的吸附行为及环境因素(如pH值、共存离子等)对吸附的影响,探讨吸附机理,获得主要结果如下:(1)赤铁矿对OTC的吸附大于针铁矿,这与针铁矿、赤铁矿本身的孔隙结构有关,赤铁矿的平均孔径较针铁矿大,有较多的介孔结构(2-50nm)更有利于OTC的吸附;赤铁矿本身溶解的Al3+也增加了赤铁矿对氧四环素的吸附。(2)Al3+、Cu2+在整个研究的pH范围内对针铁矿、赤铁矿的吸附具有促进作用,Pb2+对吸附的影响在中酸性条件下为促进作用,碱性条件下呈轻微抑制作用,Cd2+对吸附未见明显影响;金属离子对针铁矿的促进作用与金属离子与OTC的亲和顺序一致:Al3+>Cu2+>Pb2+>Cd2+。(3)赤铁矿对金属离子具有更强的亲和性,其中对于Cu2+较Al3+的吸附更强。而赤铁矿本身溶解性Al3+的存在与外源共存Al3+之间对OTC的竞争关系,也使得Al3+促进赤铁矿的吸附作用小于Cu2+。实验条件下磷酸盐对针铁矿、赤铁矿吸附OTC没有明显影响。(4)OTC通过取代针铁矿、赤铁矿表面的羟基形成络合物,静电相互作用是针铁矿、赤铁矿吸附OTC的主要控制机理。但赤铁矿对OTC的吸附机制可能更为复杂,孔隙吸附也主导着赤铁矿对OTC的吸附,此外,赤铁矿、OTC体系中还可能包含着溶解、矿化等作用。
李天哲[2](2019)在《硅-铁氢氧化物缓解水稻镉胁迫的机制研究》文中研究说明近年来农田土壤镉污染情况加剧,影响农产品质量安全,镉通过食物链进入人体,可严重损害肾脏、心血管、肌肉骨骼和女性生殖系统。因此,治理农田土壤镉污染,保障农产品安全势在必行。硅酸和铁氢氧化物降低土壤中镉的生物有效性,进而缓解镉对水稻的胁迫作用已成共识;但其化学机制尚不完全明确。为此,开展硅、铁氢氧化物共存缓解水稻镉毒性的效应及其机制研究,对于揭示硅降低土壤镉生物有效性机制具有重要的理论意义。本文基于CD-MUSIC模型研究镉的硅-铁氢氧化物表面络合形态,旨在探究硅、铁氢氧化物二者共存情况下水稻镉毒性缓解的土壤化学机制。本文通过化学方法,获得高纯度硅酸盐处理的铁氢氧化物(水铁矿(Fh)、针铁矿(Goe)),应用X射线衍射、红外光谱、扫描电镜、比表面积测定和酸碱电位滴定等手段,对其进行物理化学性质表征,通过水培及等温吸附-解吸试验结合CD-MUSIC模型,以期明确硅-铁氢氧化物(硅-水铁矿(Si-Fh)、硅-针铁矿(Si-Goe))缓解水稻镉毒害效应,揭示硅对酸性水稻土镉吸附行为的影响机制。主要结论如下:1.硅-铁氢氧化物可显着缓解水稻镉胁迫。镉胁迫下硅-铁氢氧化物和铁氢氧化物处理降低了水稻植株镉含量(P<0.05)、CAT活性(P<0.05)、POD活性(P<0.05)和MDA含量(P<0.05),缓解了膜脂过氧化和木质化作用;根组织分化完全、维管束环纹清晰、细胞结构饱满排列紧密;促进水稻幼苗生长,增强其抗镉胁迫能力,硅-铁氢氧化物处理缓解效果优于铁氢氧化物。2.硅-铁氢氧化物可显着促进镉的吸附。各处理对镉的吸附量,硅-铁氢氧化物相较于铁氢氧化物,促进镉吸附抑制镉解吸(P<0.05);各处理镉吸附量与pH正相关;非线性等温吸附方程Langmuir和Freundlich均能较好拟合镉的吸附,Freundlich的拟合效果均好于Langmuir,铁氢氧化物的镉吸附倾向于表面非均一的单层吸附。3.基于CD-MUSIC模型拟合,表明镉在硅-铁氢氧化物表面形成铁氢氧化物-硅-镉的三元表面络合物为硅对缓解酸性水稻土镉毒性的土壤化学机制。硅-铁氢氧化物表面活性羟基位数多于铁氢氧化物;硅-铁氢氧化物相较于铁氢氧化物的电荷零点左移,表面负电荷数增加。硅主要以双齿双核和单齿单核络合物形态吸附于铁氢氧化物表面,镉在铁氢氧化物表面的主要分布为双齿双核吸附形态,镉在硅铁氢氧化物表面可能形成铁氢氧化物-硅-镉三元表面络合物。综上所述,硅-铁氢氧化物可有效缓解水稻镉胁迫,降低水稻镉含量,缓解膜脂过氧化和木质化作用,增强根组织分化,增强抗镉胁迫能力;镉主要以静电吸附和配位吸附方式,在硅-铁氢氧化物表面生成铁氢氧化物-硅-镉三元表面络合物,而不被水稻所吸收。
王慧,唐杉,韩上,李敏,武际,程文龙,吴萍萍[3](2019)在《磷对镉离子在针铁矿及针铁矿-胡敏酸复合体表面吸附的影响》文中研究表明为了探讨磷镉共存条件下镉离子在针铁矿和针铁矿-胡敏酸复合体表面的吸附特征,通过室内合成方法制备针铁矿和针铁矿-胡敏酸复合体,利用等温吸附试验和动力学吸附试验来获取磷酸盐共存时镉离子在针铁矿和复合体表面的吸附规律,并分析pH和离子强度对镉离子吸附的影响。结果表明,胡敏酸在针铁矿表面的吸附包被降低了针铁矿的比表面积和电荷零点,但提高了矿物表面的位点浓度。用Langmuir方程和二级动力学方程描述镉离子在针铁矿和复合体表面的等温吸附和动力学吸附行为,均获得较好的拟合结果。胡敏酸吸附包被形成的复合体对镉离子具有较高的吸附量(Xm,qe)和吸附强度(KL);在pH 4. 5条件下随着离子强度的增加针铁矿对镉离子的吸附下降幅度小于复合体,而在pH 6. 5条件下镉离子在复合体表面的吸附随离子强度增加而降低的幅度小于在针铁矿表面。磷酸盐共存和pH的增加均提高镉离子的吸附量和最大理论吸附量;在pH 6. 5条件下,磷酸根的共存增强了镉离子在针铁矿和复合体表面的KL、吸附速率常数(k)和初始吸附速率(h);同时磷酸根的存在减弱了离子强度增加对镉离子吸附的抑制效应。
王如海[4](2017)在《果胶对可变电荷土壤吸附铜镉的影响及机制》文中认为我国南方热带和亚热带地区分布着大面积的可变电荷土壤。可变电荷土壤的游离铁铝氧化物含量较高,pH值和阳离子交换量较低。因此这类土壤中重金属的活性和生物有效性较北方恒电荷土壤要高,也更容易受重金属的污染。果胶是植物根尖粘液中的一种成分,果胶参与土壤中许多重要的反应。植物通过根系吸收土壤溶液中的有效金属,这使得土壤溶液中重金属的浓度对生态系统尤为重要。植物分泌的粘液可以进去根际土壤,粘液可以被可变电荷土壤吸附,正如有机酸能增加重金属吸附作用那样,从而降低重金属在根际土壤中的活性。基于以上研究背景,论文应用果胶添加到可变电荷土壤中,模拟根际土壤中的真实情况。旨在探明植物根尖粘液中的果胶对可变电荷土壤吸附重金属的影响,揭示植物根尖分泌物对重金属在根-土-水界面中的化学行为的影响。研究果胶的添加量、重金属离子的初始浓度、体系的pH对可变电荷土壤吸附铜(Cu)、镉(Cd)的影响。研究果胶对无定形铁铝氢氧化物吸附重金属的影响,阐明果胶增强可变电荷土壤吸附重金属的直接机理。研究果胶参与的铝水解物的表面性质及其吸附重金属的影响,阐明果胶增强可变电荷土壤吸附重金属的间接机理。综合运用多种分析技术(红外光谱、Zeta电位、表面电荷测定、电子显微镜、X射线衍射)探究果胶影响可变电荷吸附重金属吸附的机理。主要结果如下:(1)果胶促进了两种可变电荷土壤(砖红壤和红壤)对铜的吸附。增加量与果胶的添加量成线性关系,砖红壤的增加量比红壤的增加更大。Langmuir和Freundlich方程拟合可变电荷土壤对铜的吸附等温线。两个方程的拟合参数表明,果胶不仅增加了土壤对铜吸附量,也增加了吸附强度。在体系pH 3.0-6.0条件下,随着pH的升高,虽然静电吸附有所增加,但是果胶增加静电吸附的作用减小。傅里叶变换红外光谱分析和Zeta电位测定表明:土壤胶体吸附果胶后,使得其表面负电荷更大,导致可变电荷土壤对铜的静电吸附增加。总之,果胶能增强可变电荷土壤对铜的吸附,特别是在低pH值的条件下。果胶可以降低铜在酸性可变电荷土壤中的活性性和可移动性。(2)果胶促进了两种可变电荷土壤(砖红壤和红壤)对镉的吸附。当果胶用量小于30 g/kg时,随着添加量的增加,其对可变电荷土壤吸附镉的促进作用大于其添加量大于30g/kg时。虽然Langmuir和Freundlich方程都能拟合镉的等温吸附和静电吸附的等温线,朗格缪尔方程具有较好的拟合效果。由于果胶的存在,两种可变电荷土壤对镉的最大吸附量的增加几乎相等,而砖红壤对镉的最大静电吸附的增加远大于红壤。因为砖红壤比红壤含有更大量的游离铁、铝氧化物,导致砖红壤表面的负电荷增加更多。因此,果胶主要通过静电机制增加可变电荷土壤对镉的吸附。果胶增加可变电荷土壤对镉的吸附,从而降低镉在可变电荷土壤中的活性和可移动性。(3)研究了果胶对无定形铁铝氢氧化物吸附铜镉的影响,揭示果胶对可变电荷土壤吸附重金属直接影响的证据。运用电子显微镜和X衍射仪对矿物表面进行观察;运用红外光谱仪对矿物的表面官能团进行分析。在pH 3.5-6.5之间,无定形铝氢氧化物对果胶的吸附量远远大于无定形铁的吸附量,因为无定形铝氢氧化物具有更高的正电荷密度,因此与果胶之间具有更大的静电作用。果胶的加入降低了无定形铁铝氢氧化物表面的正电荷。果胶增加了无定形铁铝氢氧化物对铜的吸附。无定形铁氢氧化物对铜的吸附增量,在低pH条件下高于高pH条件下;而无定形铝氢氧化物具有相反的趋势。当pH3.9,4.3,4.9时,无定型铁氢氧化物对铜的吸附量分别从24.4,76.6,177.0 mmol/kg升高到61.6,98.8,192.0mmol/kg,增加了37.2,22.2,15.0 mmol/kg。当pH为4.3和4.9时,无定型铝氢氧化物对铜的吸附量分别从3.7和27.0 mmol/kg升高到17.3和69.4 mmol/kg,增加了13.6和42.4mmol/kg。相对与无定形铁氢氧化物,无定形铝氢氧化物吸附更多的果胶,主要导致在高pH条件下对铜的吸附增加。无定形铁铝氢氧化物吸附果胶,降低了其表面正电荷,增加了铁铝氢氧化物对铜的吸附。果胶对无定形铁铝吸附镉的影响与铜的影响相类似。(4)研究了果胶对铝水解产物的表面性质的影响,揭示了果胶促进可变电荷土壤吸附重金属的间接影响的机制。通过X衍射、表面形貌和红外光谱对果胶存在下铝的水解产物的表面结构进行表征,证实了果胶使得铝水解产物的结晶度下降,形成了结构中的缺陷。果胶降低了铝水解产物的等电点和表面正电荷。随着果胶添加量增加,效果越明显。果胶增加了铝水解产物对铜的吸附。综上所述,本文选取砖红壤和红壤两种可变电荷土壤为研究对象,通过模拟实验的方法,研究发现果胶可以促进可变电荷土壤对铜镉的吸附。通过对无定形铁铝氧化物的研究,果胶的吸附,降低了氧化物表面的正电荷,揭示了果胶促进可变电土壤吸附重金属的直接影响的机制。其次,在我国南方地区,果胶也可以通过影响铝水解产物,降低其表面正电荷,对果胶促进可变电荷土壤吸附重金属具有间接影响的作用。因此,果胶可以促进可变电荷土壤中的重金属的吸附,从而降低毒重金属在可变电荷土壤中的活性。
杜辉辉[5](2017)在《Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)在土壤矿物—有机互作界面的分子结合机制》文中指出土壤是由多种有机和无机固相组分组成的复杂体系,其中矿物、微生物、有机物是土壤中最活跃的组分,决定着重金属在土壤中的生物有效性和归宿。土壤矿物和有机组分往往以矿物–有机复合体的形式存在,对重金属化学行为的影响与单一组分显着不同。因此摸清重金属在土壤多组分互作界面的分子结合机制,有助于预测污染土壤环境中重金属的转化和归趋,可为土壤修复提供理论依据。本研究选取代表性矿物(蒙脱石、针铁矿、水铁矿),革兰氏阳性(Bacillus subtilis)和革兰氏阴性(Pseudomonas putida)细菌以及腐殖酸为供试土壤组分,以Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)为目标元素,通过宏观吸附,结合原子力显微镜(AFM)、X射线衍射(XRD)、表面电位滴定、等温滴定量热(ITC)、同步辐射X-射线吸收光谱(XAFS),同步辐射微区X-射线荧光(μ-XRF)等技术研究了Cd在不同类型细菌、蒙脱石–细菌以及蒙脱石–腐殖酸–细菌复合体上的结合机制;Cd与Pb在细菌–蒙脱石二元复合体上的竞争吸附特点;天然配体对Cd在矿物–细菌复合体上吸附的影响;Pb在不同形成方式的水铁矿–腐殖酸复合体上的结合差异。获得的主要成果和结论包括以下几个方面:(1)阐明了Cd在不同类型细菌以及细菌–蒙脱石复合体上的结合机制。在pH3–7范围内,革兰氏阳性枯草芽孢杆菌(B.s)对Cd的吸附能力略强于革兰氏阴性恶臭假单胞菌(P.p)。细菌表面的羧基和磷酰基是Cd的主要结合位点,不仅形成单齿络合物(≡R–COOCd+)还形成双齿络合物(≡R–COO)2Cd),磷酰基在革兰氏阴性菌表面发挥的作用更强。当细菌与蒙脱石复合后,双齿络合物会转变为单齿络合物并以阳离子桥的形式处于蒙脱石和细菌之间。AFM结果表明,蒙脱石与恶臭假单胞菌的结合紧密程度比枯草芽孢杆菌高,但两种细菌–蒙脱石复合体对Cd的吸附量无显着差异。恶臭假单胞菌–蒙脱石体系焓熵效应(10.5 kJ/mol,80.7 J/mol/K)大于枯草芽孢杆菌–蒙脱石体系(7.9 kJ/mol,73.8 J/mol/K)。(2)明确了Cd与Pb在蒙脱石–恶臭假单胞菌复合体上的竞争吸附特点。当pH由3上升到7,Cd与Pb在细菌和蒙脱石–细菌复合上的竞争强度逐渐下降;在蒙脱石体系,pH 3时两种金属离子无显着竞争吸附,随pH升高,竞争强度先升高后降低。随Pb浓度升高,Cd的吸附量变小,当Pb:Cd初始摩尔比为100时,细菌及蒙脱石–细菌复合上仍有20%Cd被吸附,而在矿物上Cd几乎无吸附。等温吸附以及解吸结果表明,Cd与Pb在蒙脱石组分的竞争强于在细菌组分,且结合在蒙脱石上的Cd、Pb易被解吸。Cd与Pb主要以内圈络合物结合在蒙脱石–细菌复合体表面,且多金属体系的熵变小于单一金属体系,表明Cd与Pb在非特异性位点发生共吸附。μ–SRXRF结果证实,Cd与Pb在蒙脱石–细菌复合体中的分布一致,主要结合在细菌组分上。(3)首次探讨了天然配体对Cd在蒙脱石/针铁矿–细菌二元复合体上吸附的影响。柠檬酸根促进Cd在两种矿物以及矿物–细菌二元复合体上的吸附,而抑制Cd在细菌上的吸附;草酸根对Cd在矿物–细菌二元复合体上吸附的促进作用显着弱于柠檬酸根,主要归因于其较小的分子量和较少的羧基官能团。磷酸根促进Cd在蒙脱石、针铁矿以及针铁矿–细菌二元复合体上的吸附,而在细菌、蒙脱石–细菌二元复合体系中则发挥抑制作用。大分子聚合物腐殖酸抑制Cd在细菌上的吸附,而在其它体系发挥促进作用。配体可与Cd在矿物–细菌复合体的矿物组分上形成三元络合物,从而促进其吸附,但总体效应受配体种类、浓度以及矿物类型影响。(4)揭示了Cd在蒙脱石–腐殖酸–细菌三元复合体上的结合机制。当蒙脱石与恶臭假单胞菌或腐殖酸复合时,表面总位点增加,而当三种组分共存时总位点减少。Cd在蒙脱石–细菌复合体上的吸附符合组分相加原则,而在蒙脱石–腐殖酸–细菌体系中不符合组分相加。在含有细菌的体系,Cd的吸附熵变(68.1–114.4 J/mol/K)为正值,且大于无细菌体系。EXAFS拟合结果显示,>68%的Cd结合在细菌组分上,表明细菌对Cd在多组分界面的分配起决定性作用。蒙脱石–腐殖酸–细菌复合体中存在位点掩盖效应,主要由于腐殖酸和细菌的表面络合反应:(X-H(L)+R-COOH?R-COOH–H(L)-X),造成可质子化官能团的减少。在蒙脱石–腐殖酸–细菌三元复合体中,由于组分互作Cd更倾向于结合在细菌表面形成内圈络合物。(5)明确了吸附和共沉淀水铁矿–腐殖酸复合体对Pb吸附的差异。共沉淀方式固定的有机碳比吸附方式多,但对Pb的吸附量没有显着的促进作用,只提高了Pb的吸附速率。XRD显示,在高有机碳含量的Fe–OC复合体中,水铁矿的晶型变弱,且出现了有机碳的衍射峰(0.49 nm)。EXAFS结果表明,当pH为6.5时,Pb主要与水铁矿–腐殖酸复合体的共边Fe原子形成双齿内圈络合物,Pb–Fe键长为3.33?;在pH为4的复合体中,出现了第二种Pb–Fe配位(3.90?),表明低pH时,Pb与共角Fe原子形成双齿络合物或与一个Fe–OH形成单齿络合物。当pH为5时,在高有机碳含量的复合体中也发现两种Pb–Fe配位,表明腐殖酸的加入促进了长距离Pb–Fe配位的形成,可能因为Pb与腐殖酸在水铁矿表面形成了FeO–Pb–HA三元络合物,且这一过程在共沉淀复合体中更明显。
李丽,刘中,宁阳,李朝丽[6](2017)在《不同类型粘土矿物对镉吸附与解吸行为的研究》文中进行了进一步梳理[目的]揭示镉在土壤环境中的化学行为。[方法]采用批量吸附试验研究了4种不同类型的粘土矿物:蒙脱石、高岭石、针铁矿、三水铝石对镉的吸附与解吸特性,同时探讨了矿物用量及pH对镉吸附的影响。[结果]与Freundlich方程相比,Langmuir方程(R2>0.98)能较好的表征4种矿物对镉的吸附行为,说明矿物对镉的吸附是单层吸附。4种矿物对镉的最大吸附量大小为:蒙脱石(32.62mg·g-1)>针铁矿(11.52mg·g-1)>高岭石(7.99mg·g-1)>三水铝石(6.29mg·g-1)。4种矿物对镉的解吸率范围分别为:蒙脱石(19.99%32.77%)、高岭石(13.48%19.09%)、针铁矿(2.02%3.48%)、三水铝石(1.09%2.43%)。随pH升高蒙脱石、高岭石、针铁矿对镉的吸附量均呈增长趋势,而三水铝石基本保持不变。矿物用量在10.0g·L-1时,针铁矿对镉的吸附率达72.8%,与蒙脱石相近(79.1%)。[结论]针铁矿吸附率较高,而解吸率低,是一种较好的吸附剂。
罗涛[7](2016)在《低分子有机酸对不同形态Cd的活化研究》文中认为由于植物根际分泌、微生物合成以及动植物残体分解等作用,低分子有机酸通常以微摩尔浓度广泛存在于各类土壤中,低分子有机酸对土壤重金属的活化已有大量研究,但模拟根际低浓度下低分子有机酸对土壤重金属的解吸及形态变化则鲜有报道。此外,稳定化处理是土壤重金属污染修复的常用措施,研究低分子有机酸对针铁矿、蒙脱石、生物炭三种稳定剂结合态重金属的活化,能够用于评价三种稳定剂的性能同时为土壤修复方案的可行性提供技术参考。本文通过外源添加根际浓度低分子有机酸于重金属污染土壤中,探讨低分子有机酸对土壤中Cd、Pb的解吸及形态变化的影响;然后制备针铁矿及市购蒙脱石、生物炭三种稳定剂对Cd进行吸附,用氯化镁对吸附后的材料进行洗脱,去除表面吸附态Cd,得到具有稳定态Cd的三种修复材料,并着重对针铁矿吸附Cd前后进行XPS表征,以探讨其结合形态;最后探究了柠檬酸、苹果酸、马来酸、酒石酸、草酸和琥珀酸在不同浓度下对三种材料中Cd的活化情况,结果表明:(1)供试浓度下低分子有机酸对污染土壤中的Cd、Pb解吸影响较小,解吸浓度均在μg/kg水平,但其能够促使土壤中碳酸盐结合态的Cd、Pb向可交换态转化。(2)针铁矿、蒙脱石、生物炭对Cd具有很好的吸附性能,1mmol/L吸附浓度下Cd含量分别达到3.58、3.64、4.07 mg/g,其中稳定结合态含量分别为2.52、0.93、1.04 mg/g。其中,针铁矿XPS表明,Cd能够与针铁矿中氧原子形成Cd-O而吸附在其表面。(3)六种低分子有机酸对针铁矿、蒙脱石、生物炭中结合态的Cd均表现出一定的活化效果,其中六种低分子有机酸之间的差异在活化三种结合态Cd中表现出一致的效果:柠檬酸的活化作用最大,其次为草酸,其余四种酸的活化效果差异不显着。其中,柠檬酸对针铁矿、蒙脱石、生物炭三种材料中Cd的活化率及单位摩尔活化量最大值分别为:4.2%、11.0%、5.6%和4.3、4.1、2.3 mg/mmol。故在使用上述土壤稳定化修复剂时,应考虑稳定化修复后土壤中重金属重新被土壤中低分子有机酸活化的风险。此外,可以考虑在植物修复处理中持续添加低分子有机酸于土壤中,以提高修复效率。
廖水姣[8](2009)在《负载硼的铁铝氧化物的结构和性能的研究》文中进行了进一步梳理本文以人工合成针铁矿(Goethite简写为G)和铝氧化物(Al hydroxide)为对照,以其含硼负载体为研究对象,其中,人工合成针铁矿经硼砂溶液吸附处理后称为硼吸附态针铁矿(Goethite adsorbed boron简写为ad-B-Goethite或ad-B-G),针铁矿和铝氧化物在合成过程中加入硼酸经沉淀后得到的硼负载体分别称硼包被态针铁矿(Goethite occluded boron简写为oc-B-Goethite或oc-B-G)和硼包被态铝氧化物(Aluminium hydroxide occluded boron简写为oc-B-Al hydroxide),探讨其化学组成、晶体结构形貌、光学和电学等性能;研究普通针铁矿及其两种硼负载体对铝离子的吸附特性,铝氧化物及硼包被态负载体对锰离子的吸附特点,以及针铁矿及其含硼负载体对苯胺的吸附降解特性,主要研究结果如下:1)瓜光谱中,硼负载体针铁矿较之普通针铁矿,Fe-OH-Fe表面羟基弯曲振动、表面Fe-OH弯曲振动及游离羟基峰均减弱,且硼吸附态针铁矿和硼包被态针铁矿出现了与BO3和B(O,OH)4的弯曲振动有关的吸收峰。2) X-射线衍射谱分析表明,硼吸附态针铁矿的晶形与普通针铁矿相似,而硼包被态针铁矿的衍射吸收峰的位置、个数和相对强度都发生了变化;XPS表征发现,B负载在针铁矿中引起矿物的O1S、Fe3S、Fe3p、Fe2p的XPS精细谱发生变化;TEM照片及比表面积的数据说明在合成针铁矿中加入硼会影响晶体的生长,晶体的结晶性较差,晶体较小,均支持在硼包被态针铁矿中,硼进入了针铁矿晶格的假设。3)针铁矿、硼吸附态针铁矿和硼包被态针铁矿对Al3+的等温吸附属于单分子层吸附,吸附反应的吸附热分别是:27.56 KJ/mol、23.18 kJ/mol和49.93 kJ/mol。随着溶液pH逐渐升高,G、ad-B-G和oc-B-G等3种铁氧化物吸附Al3+离子的吸附量增加速率呈现先快后慢的趋势。在相同条件下,硼包被态针铁矿对铝的吸附量和吸附后体系的pH均明显大于硼吸附态针铁矿和普通针铁矿,说明硼包被态针铁矿能吸附更多的铝,如果将其应用到酸性土壤,可以缓解土壤酸化。4)铁氧化物对苯胺存在专性吸附,吸附主要是单分子层的吸附,符合Langmuir方程,负载硼的针铁矿对苯胺的吸附量大于普通针铁矿。可见光/铁氧化物体系中苯胺降解反应能用一级动力学方程很好地拟合,铁氧化物可见光催化降解苯胺的活性的顺序为:硼包被态针铁矿>硼吸附态针铁矿>普通针铁矿;升高温度或增大苯胺的浓度均有利于苯胺的降解;降解在pH为5左右效果最好。苯胺在可见光/H2O2/铁氧化物体系中降解大于其在可见光/铁氧化物体系中的降解。紫外光/铁氧化物体系中苯胺降解具有一级反应动力学特征;相同条件下其降解能力的顺序是:硼包被态针铁矿>普通针铁矿>硼吸附态针铁矿;苯胺紫外光降解的中间产物主要有偶氮苯、硝基苯、4-硝基-6-醛基己酸和氨基酚。5)本研究合成的铝氧化物是弱晶质的一水软铝石,负载硼的铝氧化物无序化程度更高。TEM照片显示,前者是纤维状团聚合体,后者是球状团聚合体。TEM和XRD都证实了负载硼的氧化物粒子较小。负载硼的铝氧化物的比表面积较普通铝氧化物的大。负载硼的铝氧化物中表面Al-OH的IR吸收峰(1074cm-1)变弱,说明硼酸根与铝氧化物的表面Al-OH发生了反应。XPS定量分析可知,负载硼的铝氧化物表面原子Al:O:B的个数比为29.56:66.9:3.45,有少量的B进入了铝氧化物晶格中。负载硼的铝氧化物比普通的铝氧化物能吸附更多的锰离子,土壤中若存在负载硼的铝氧化物可以减少植物锰毒,缓解土壤酸化。
付庆灵[9](2009)在《Bt毒素在矿物和土壤胶体上的吸附和残留研究》文中指出转Bt基因作物发展迅速,其释放的毒素可能在土壤中积累,影响土壤生态系统的功能和生物多样性,引发环境安全问题。本文研究了Bt毒素在矿物(蒙脱石、高岭石、针铁矿和二氧化硅)和土壤(红壤、砖红壤、黄棕壤和黄褐土)胶体表面的吸附特性,用动力学和热力学方法探讨了Bt毒素的吸附规律和时间、温度、pH、低分子量有机酸盐、无机配体等因素对吸附的影响,并用红外光谱、圆二色谱和荧光光谱等观察了供试胶体吸附对Bt毒素结构的影响,剖析了被吸附Bt毒素的解吸规律,还研究了在有或无外源微生物条件下土壤中外加Bt毒素的残留特性。本研究将土壤化学与现代生物技术相融合,为转Bt基因植物代谢产物的环境效应及生态安全评价提供参考。主要结果如下:1)Bt毒素在供试胶体表面的等温吸附曲线为L型,可用Langmuir和Freundlich方程拟合,且Freundlich方程拟合效果更好。在Bt毒素初始浓度为0-1 000 mg L-1时,其在矿物胶体表面的吸附量随温度升高而减少,在供试胶体表面吸附的标准自由能(ΔrGmθ)为负值,表明该吸附是自发反应。Bt毒素除在蒙脱石表面吸附的标准焓变(ΔrHmθ)为正值是吸热反应外,在其它供试胶体表面吸附的标准焓变均为负值,是放热反应;且所有吸附的标准焓变值均小于40 kJ mol-1,说明该吸附主要是物理吸附。2)Bt毒素在供试胶体表面能快速吸附,0.25 h的吸附量约占平衡吸附量的64%-80%,1-2 h基本达平衡。该吸附可用粒子内扩散模型拟合,常数C值不为0,表明粒子内扩散速度不是Bt毒素在供试胶体表面吸附快慢的唯一控制因素。此外,其吸附动力学也符合一级方程、二级方程和Elovich方程,以二级动力学方程的拟合程度最好,说明该吸附主要受表面吸附控制。3)针铁矿、蒙脱石、高岭石、黄棕壤和黄褐土等胶体在pH 6时对Bt毒素的吸附量最大,二氧化硅、红壤和砖红壤等胶体在pH 7时吸附量最大,其吸附量一般随pH的升高而降低,这主要与Bt毒素的等电点及供试胶体的电荷零点有关。4)低分子量有机酸盐和无机配体对Bt毒素在供试胶体表面的吸附受的影响。对Bt毒素的吸附低浓度(<10 mmol L-1)有机酸盐(乙酸盐、草酸盐、柠檬酸盐)起抑制作用,高浓度有机酸盐起促进作用;不同有机酸盐抑制作用的强弱为草酸盐<柠檬酸盐≤乙酸盐。无机配体对Bt毒素吸附的影响与有机酸盐相反,低浓度无机盐促进其吸附,高浓度的起抑制作用,不同离子的影响为H2PO4->NO3-,NH4+>K+。5)吸附态Bt毒素很难被解吸。用0.1 mmol L-1 NaCl作解吸剂时,供试胶体表面吸附态Bt毒素的解吸率<5.3%,磷酸缓冲液作解吸剂时其解吸率<13.1%,表明它只有少部分以静电和配位的方式吸附在供试胶体表面。在有低分子量有机酸盐等配体存在条件下,NaCl和磷酸缓冲液对吸附态Bt毒素的解吸率均有显着增加(除乙酸盐体系中蒙脱石和砖红壤吸附态Bt毒素外),表明有机酸盐的存在一定程度上增加了静电和配位吸附,影响大小为草酸盐>柠檬酸盐>乙酸盐。6)荧光光谱显示Bt毒素在282 nm激发光的作用下有酪氨酸(314.5 nm)和色氨酸(338 nm)荧光峰,其与高岭石、蒙脱石及土壤等胶体作用后色氨酸荧光峰红移了5-9.5 nm,酪氨酸荧光峰没有变化;与针铁矿和二氧化硅胶体作用后色氨酸和酪氨酸的荧光峰蓝移了0.5-1 nm,变化不明显。荧光峰的红移表明Bt毒素的吸附导致其内源荧光基团所处的分子环境极性增强。圆二色光谱表明吸附导致Bt毒素的二级结构改变,α螺旋和β折叠含量增加,而β转角和无规则卷曲含量降低。红外光谱显示,吸附后Bt毒素的酰胺Ⅰ带(1653 cm-1)和酰胺Ⅱ带(1543 cm-1)等特征光谱峰未发生明显位移,只是1055,1240和2362 cm-1处的峰消失,表明C-N残基在供试胶体吸附Bt毒素中起重要作用,且吸附后毒素的二级结构变化不明显。7)25℃条件下,初始浓度为0.3μg g-1的游离态Bt毒素随时间增加残留量逐渐减少,10天时残留量小于原始加入量的55%,培养40天后约降解了80%,表明游离态Bt毒素降解速率较快。有外源微生物存在,其降解速率更快,表明微生物能利用游离态Bt毒素;双指数模型拟合结果表明,微生物存在下其降解速率更快,且从种植非转Bt植物上壤中提取的微生物对游离态Bt毒素的利用更快。Bt毒素在供试灭菌土壤(砖红壤、黄褐土和黄棕壤)中的残留量随着培养时间的推移先增加(1-2天)后逐步减少,降解50%的时间(DT50)为10天左右,外源微生物对土壤中Bt毒素的降解速率影响不明显。初始阶段Bt毒素在3种土壤中降解速度的差异不明显,而后期在黄棕壤和黄褐土中的降解速率比在砖红壤中的慢。
杨咏华[10](2008)在《镉离子(Ⅱ)在针铁矿表面化学吸附的理论研究》文中指出本文用密度泛函( DFT)方法研究了重金属镉离子(II)水合、水解物种的几何结构、电子结构及水合、水解反应对镉离子活性的影响。用半经验MOPAC方法研究了水分子在针铁矿(010)面上的化学吸附,进而研究了Cd(II)在针铁矿(010)面上的不同化学吸附构型及稳定性。研究结果如下:1.重金属镉离子水合、水解构型的稳定性顺序,即Cd(II)水合物种的稳定性优于水解物种,其中2+Cd(OH 2 ) 6为优势构型。随着水解程度的加深,内层逐渐失去水分子,同时Cd所带电荷逐渐降低。由Cd(II)水合、水解反应的△G298可知,水合反应能够自发进行,且Cd(II)水合生成Cd(OH 2 ) 62+的反应最易进行,而Cd(II)水解反应基本不能自发进行。NBO分析表明水合反应能使Cd钝化,而水解反应则可以活化Cd。2.水分子与针铁矿表面发生相互作用时,解离式化学吸附优于结合式化学吸附。水分子在针铁矿(010)面上发生解离式化学吸附时,水分子首先解离为OH-和H+,OH-与表面Fe原子结合,H+与表面O原子结合。分子动力学研究表明,水分子在针铁矿表面进行化学吸附后,液态水与针铁矿表面只发生弱作用,对表面影响较小。3. Cd以单角、双角和三角吸附方式在针铁矿表面发生水解吸附,各吸附构型稳定性顺序为DC(b)>SC>TC>DC(a)。Cd(OH) 24-在针铁矿表面进行化学吸附后,Cd(II)离子活性降低,稳定性加强。
二、有机酸对针铁矿和三羟铝石吸附镉离子的影响(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、有机酸对针铁矿和三羟铝石吸附镉离子的影响(论文提纲范文)
(1)针铁矿和赤铁矿对氧四环素的吸附研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 环境中的抗生素 |
1.1.1 抗生素概述 |
1.1.2 抗生素污染及危害 |
1.2 环境中的针铁矿和赤铁矿 |
1.3 抗生素在针铁矿、赤铁矿上的吸附 |
1.3.1 pH值对吸附的影响 |
1.3.2 共存离子对吸附的影响 |
1.3.3 NOM对吸附的影响 |
1.4 针铁矿、赤铁矿吸附四环素类抗生素研究现状 |
1.5 研究意义及研究内容 |
1.5.1 研究意义 |
1.5.2 研究内容 |
1.6 工作量及技术路线 |
1.6.1 论文工作量 |
1.6.2 技术路线 |
第2章 针铁矿、赤铁矿的物理化学表征 |
2.1 材料与方法 |
2.1.1 实验仪器及试剂 |
2.1.2 实验步骤及方法 |
2.2 结果与讨论 |
2.2.1 针铁矿、赤铁矿SEM表征 |
2.2.2 针铁矿、赤铁矿的孔隙结构表征 |
2.2.3 针铁矿、赤铁矿表面官能团 |
2.2.4 不同pH条件下针铁矿、赤铁矿水溶性阳离子分析 |
2.3 本章小结 |
第3章 氧四环素在针铁矿、赤铁矿上的吸附 |
3.1 材料与方法 |
3.1.1 实验仪器及试剂 |
3.1.2 实验步骤及方法 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 OTC标准曲线 |
3.2.2 OTC空白降解 |
3.2.3 吸附动力学实验 |
3.2.4 针铁矿、赤铁矿的FTIR表征 |
3.2.5 不同pH条件下OTC在针铁矿、赤铁矿上的吸附 |
3.3 本章小结 |
第4章 共存离子对针铁矿、赤铁矿吸附OTC的影响 |
4.1 材料与方法 |
4.1.1 实验仪器及试剂 |
4.1.2 实验步骤及方法 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 金属离子与OTC的络合 |
4.2.2 金属离子及不同初始OTC浓度对吸附的影响 |
4.2.3 不同pH条件下金属离子对吸附的影响 |
4.2.4 不同pH条件下磷酸根离子对吸附的影响 |
4.3 本章小结 |
第5章 结论与建议 |
5.1 主要结论 |
5.2 建议 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
(2)硅-铁氢氧化物缓解水稻镉胁迫的机制研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 前言 |
1.1 农田土壤中的镉 |
1.1.1 镉污染的来源 |
1.1.2 镉的形态及危害 |
1.1.3 镉污染治理途径 |
1.2 硅缓解植物镉毒害进展 |
1.3 土壤中的铁氢氧化物及其重金属吸附机制 |
1.3.1 土壤中的铁氢氧化物 |
1.3.2 铁氢氧化物的重金属吸附研究进展 |
1.4 矿物的重金属吸附模型研究进展 |
1.4.1 吸附经验模型 |
1.4.2 吸附机理模型 |
1.5 本研究目的意义 |
第二章 材料和方法 |
2.1 试验仪器与试剂 |
2.2 铁氢氧化物及硅-铁氢氧化物制备 |
2.2.1 水铁矿制备 |
2.2.2 针铁矿制备 |
2.2.3 硅-铁氢氧化物制备 |
2.3 物质表征 |
2.3.1 X射线衍射光谱(XRD)表征 |
2.3.2 傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征 |
2.3.3 扫描电镜(SEM)表征 |
2.3.4 比表面积(BET)表征 |
2.4 水培试验 |
2.4.1 生物量测定 |
2.4.2 植株镉含量测定 |
2.4.3 水稻生理生化指标测定 |
2.4.4 根部超微结构观测 |
2.5 等温吸附-解吸试验 |
2.6 酸碱电位滴定试验 |
2.7 数据处理 |
第三章 结果与讨论 |
3.1 硅-铁氢氧化物基本性质 |
3.1.1 XRD鉴定 |
3.1.2 红外鉴定 |
3.1.3 形貌表征 |
3.1.4 比表面积 |
3.2 镉胁迫下硅-铁氢氧化物对水稻镉毒性影响 |
3.2.1 对水稻生长的影响 |
3.2.2 对水稻镉含量的影响 |
3.2.3 对水稻过氧化氢酶和过氧化物酶的影响 |
3.2.4 对水稻丙二醛含量的影响 |
3.2.5 对根部超微结构的影响 |
3.3 硅-铁氢氧化物对镉的等温吸附-解吸特征影响 |
3.3.1 硅-铁氢氧化物对镉的等温吸附影响 |
3.3.2 pH对硅-铁氢氧化物的镉吸附等温线的影响 |
3.4 基于CD-MUSIC模型的硅-铁氢氧化对镉的吸附机制 |
3.4.1 硅对铁氢氧化物表面活性位的影响 |
3.4.2 基于CD-MUSIC模型的硅-铁氢氧化物吸附镉的影响 |
第四章 结论 |
第五章 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读硕士学位期间发表论文 |
(3)磷对镉离子在针铁矿及针铁矿-胡敏酸复合体表面吸附的影响(论文提纲范文)
1 材料与方法 |
1.1 针铁矿和复合体的制备 |
1.2 试验方法 |
1.2.1 针铁矿和复合体的电位滴定试验 |
1.2.2 等温吸附试验 |
1.2.3 吸附动力学试验 |
1.2.4 电解质影响试验 |
1.3 数据处理 |
2 结果与分析 |
2.1 针铁矿和针铁矿-胡敏酸复合体的性质表征 |
2.2 不同pH条件下镉在针铁矿和复合体表面的等温吸附 |
2.3 不同pH条件下镉在针铁矿和复合体表面的吸附动力学 |
2.4 pH和离子强度对镉离子吸附的影响 |
3 讨论 |
4 结论 |
(4)果胶对可变电荷土壤吸附铜镉的影响及机制(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1 可变电荷土壤 |
2 果胶类物质 |
3 重金属污染 |
4 重金属在土壤中的行为 |
4.1 吸附-解吸 |
4.2 氧化-还原 |
4.3 沉淀-溶解 |
5 影响土壤吸附重金属的因素 |
5.1 添加物的性质与量 |
5.2 重金属初始浓度的影响 |
5.3 体系PH的影响 |
5.4 体系离子强度的影响 |
6 技术路线与研究内容 |
7 研究目的与意义 |
参考文献 |
第二章 果胶对可变电荷土壤吸附铜的影响 |
1 引言 |
2 材料与方法 |
2.1 试剂 |
2.2 可变电荷土壤 |
2.3 吸附/解吸平衡方法 |
2.4 Zeta电位测定 |
2.5 红外光谱测定 |
3 结果与讨论 |
3.1 添加量对铜吸附的影响 |
3.2 铜离子初始浓度对铜吸附的影响 |
3.3 体系pH对铜吸附的影响 |
4 小结 |
参考文献 |
第三章 果胶对可变电荷土壤吸附镉的影响 |
1 引言 |
2 材料与方法 |
2.1 试剂 |
2.2 可变电荷土壤 |
2.3 平衡吸附解吸方法 |
2.4 吸附等温线模型 |
2.5 土壤表面电荷的测定 |
3 结果与讨论 |
3.1 添加量对镉吸附的影响 |
3.2 镉的吸附等温线 |
3.3 体系pH对镉吸附的影响 |
4 小结 |
参考文献 |
第四章 果胶对无定形铁铝氢氧化物吸附铜镉的影响 |
1 引言 |
2 材料与方法 |
2.1 试剂 |
2.2 无定形铁铝的合成 |
2.3 吸附实验方法 |
2.4 表面形貌 |
2.5 红外光谱 |
2.6 表面电荷的测定 |
2.7 Zeta电位测定 |
3 结果与讨论 |
3.1 铁铝氧化物对果胶的吸附 |
3.2 果胶对表面电化学性质的影响 |
3.3 果胶对铁铝氧化物吸附铜镉的影响 |
3.4 铜和镉的吸附行为的比较 |
4 小结 |
参考文献 |
第五章 果胶对铝水解产物表面性质的影响 |
1 引言 |
2 材料与方法 |
2.1 试剂 |
2.2 矿物的合成 |
2.3 X衍射 |
2.4 表面形貌 |
2.5 红外光谱表征 |
2.6 表面电荷的测定 |
2.7 铜的吸附实验 |
3 结果与讨论 |
3.1 矿物结构表征的影响 |
3.2 表面电荷性质的影响 |
3.3 果胶对铝水解产物吸附铜的影响 |
4 小结 |
参考文献 |
第六章 总结与展望 |
1 主要结论 |
2 本文的创新点 |
3 不足与展望 |
攻读学位期间发表的学术论文 |
(5)Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)在土壤矿物—有机互作界面的分子结合机制(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 前言 |
1.1 引言 |
1.2 重金属在土壤组分上的固定 |
1.2.1 土壤矿物对重金属吸附 |
1.2.1.1 硅酸盐粘土矿物对重金属离子的吸附 |
1.2.1.2 铁氧化物对重金属离子的吸附 |
1.2.2 土壤细菌对重金属吸附 |
1.2.3 土壤有机物对重金属吸附 |
1.2.4 矿物–细菌复合体对重金属吸附 |
1.2.5 矿物–有机物复合体对重金属吸附 |
1.2.6 重金属在矿物–有机复合体界面吸附的组分相加原则 |
1.3 重金属界面吸附研究手段 |
1.3.1 等温滴定量热技术 |
1.3.2 同步辐射技术 |
1.4 研究目的、意义及内容 |
第二章 两种细菌与蒙脱石复合体吸附Cd(Ⅱ)的对比研究 |
2.1 前言 |
2.2 材料与方法 |
2.2.1 蒙脱石 |
2.2.2 细菌 |
2.2.3 细菌–蒙脱石复合体制备 |
2.2.4 细菌–蒙脱石复合体形貌表征 |
2.2.5 Cd(Ⅱ)的吸附实验 |
2.2.6 X射线吸收光谱测定 |
2.2.7 等温滴定量热测定 |
2.3 结果与分析 |
2.3.1 两种细菌–蒙脱石复合体形貌分析 |
2.3.2 Cd(Ⅱ)的pH边吸附 |
2.3.3 XAFS分析 |
2.3.4 热力学分析 |
2.4 讨论 |
2.5 结论 |
第三章 Cd(Ⅱ)与Pb(Ⅱ)在细菌–蒙脱石复合体上的竞争吸附 |
3.1 前言 |
3.2 材料与方法 |
3.2.1 细菌 |
3.2.2 蒙脱石 |
3.2.3 细菌–蒙脱石复合体制备 |
3.2.4 自动电位滴定 |
3.2.5 Cd(Ⅱ)与Pb(Ⅱ)的吸附 |
3.2.6 吸附态Cd(Ⅱ)与Pb(Ⅱ)的解吸 |
3.2.7 竞争吸附等温滴定量热实验 |
3.2.8 同步辐射X射线荧光光谱 |
3.3 结果与分析 |
3.3.1 细菌、蒙脱石及其复合体电位滴定分析 |
3.3.2 pH对竞争吸附的影响 |
3.3.3 浓度对竞争吸附的影响 |
3.3.4 Cd(Ⅱ)与Pb(Ⅱ)的等温吸附 |
3.3.5 Cd(Ⅱ)与Pb(Ⅱ)的解吸 |
3.3.6 竞争吸附热力学分析 |
3.3.7 蒙脱石–细菌二元复合体中元素分布 |
3.4 讨论 |
3.5 结论 |
第四章 天然配体对矿物–细菌复合体吸附Cd(Ⅱ)的影响 |
4.1 前言 |
4.2 材料与方法 |
4.2.1 矿物 |
4.2.2 细菌 |
4.2.3 细菌–矿物复合体制备 |
4.2.4 有机无机配体悬液配置 |
4.2.5 Zeta电位测定 |
4.2.6 Cd(Ⅱ)的吸附 |
4.3 结果与分析 |
4.3.1 配体修饰对细菌、矿物及其复合体表面电荷的影响 |
4.3.2 小分子有机酸对细菌–矿物复合体吸附Cd(Ⅱ)的影响 |
4.3.3 磷酸根对细菌–矿物复合体吸附Cd(Ⅱ)的影响 |
4.3.4 腐殖酸对细菌–矿物复合体吸附Cd(Ⅱ)的影响 |
4.4 讨论 |
4.5 结论 |
第五章 Cd(Ⅱ)在矿物–腐殖酸–细菌三元复合体上的结合机制 |
5.1 前言 |
5.2 材料与方法 |
5.2.1 矿物、细菌和腐殖酸 |
5.2.2 二元及三元复合体的制备 |
5.2.3 Cd(Ⅱ)的吸附实验 |
5.2.4 同步辐射X–射线吸收光谱测定 |
5.2.5 等温滴定量热测定 |
5.3 结果与分析 |
5.3.1 等温吸附 |
5.3.2 表面位点分析 |
5.3.3 热力学分析 |
5.3.4 Cd(Ⅱ)在二元和三元复合体中的分布 |
5.4 讨论 |
5.5 结论 |
第六章 不同形成方式的水铁矿–腐殖酸复合体对Pb(Ⅱ)吸附的对比研究 |
6.1 前言 |
6.2 材料与方法 |
6.2.1 试剂 |
6.2.2 水铁矿制备 |
6.2.3 不同形成方式的水铁矿–腐殖酸复合体制备 |
6.2.4 水铁矿及水铁矿–腐殖酸复合体性质表征 |
6.2.5 Pb(Ⅱ)吸附实验 |
6.2.6 X-射线吸收光谱测定 |
6.3 结果与分析 |
6.3.1 复合体中元素含量及比表面积 |
6.3.2 XRD分析 |
6.3.3 Pb(Ⅱ)的动力学吸附 |
6.3.4 Pb的pH边吸附 |
6.3.5 Fe的XAFS分析 |
6.3.6 Pb的XAFS分析 |
6.4 讨论 |
6.5 结论 |
第七章 结论与展望 |
7.1 研究结论 |
7.2 主要创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
攻读博士学位期间撰写的论文 |
致谢 |
(6)不同类型粘土矿物对镉吸附与解吸行为的研究(论文提纲范文)
1 材料与方法 |
1.1 供试材料 |
1.2 试验药品 |
1.3 试验方法 |
1.3.1 等温吸附试验 |
1.3.2 解吸试验 |
1.3.3 pH对矿物吸附镉的影响 |
1.3.4 矿物浓度对矿物吸附镉的影响 |
1.4 矿物理化性质测定指标及方法 |
1.5 数据处理 |
2 结果与分析 |
2.1 4种粘土矿物对镉的等温吸附 |
2.2 等温解吸曲线 |
2.3 pH对矿物吸附Cd的影响 |
2.4 矿物用量对镉吸附的影响 |
3 讨论 |
3.1 不同粘土矿物对镉吸附行为的影响 |
3.2 不同粘土矿物对镉解吸行为的影响 |
3.3 pH对Cd(Ⅱ)吸附的影响 |
4 结论 |
(7)低分子有机酸对不同形态Cd的活化研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1. 绪论 |
1.1. 研究的背景 |
1.2. 本研究目的及意义 |
1.3. 国内外研究现状以及发展趋势 |
1.4. 研究内容 |
1.5. 技术路线 |
1.6. 创新点 |
2. 低分子有机酸及盐分对土壤中重金属活化作用 |
2.1. 材料与方法 |
2.2. 结果与分析 |
2.3. 本章小结 |
3. 低分子有机酸对针铁矿结合态Cd的活化 |
3.1. 材料与方法 |
3.2. 结果分析与讨论 |
3.3. 本章小结 |
4. 低分子有机酸对蒙脱石结合态Cd的活化 |
4.1. 材料与方法 |
4.2. 结果与分析 |
4.3. 本章小结 |
5. 低分子有机酸对生物炭结合态Cd活化 |
5.1. 材料与方法 |
5.2. 结果与分析 |
5.3. 本章小结 |
6. 结论与展望 |
6.1. 结论 |
6.2. 展望 |
参考文献 |
致谢 |
(8)负载硼的铁铝氧化物的结构和性能的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
缩略语表 |
1 文献综述 |
1.1 土壤中常见的铁铝氧化物 |
1.1.1 土壤中的铁氧化物 |
1.1.2 土壤中的铝氧化物 |
1.1.3 铁铝氧化物表面性质 |
1.2 土壤中常见的铁铝氧化物的环境属性 |
1.2.1 控制重金属在土壤、沉积物和水体系中的分配 |
1.2.2 影响营养元素在土壤中的迁移及其植物有效性 |
1.2.3 减轻环境中有机污染物的毒性 |
1.3 氧化物负载体的结构和性能 |
1.3.1 氧化物负载体的结构 |
1.3.2 氧化物负载体的性能 |
1.4 土壤中硼的化学行为 |
1.4.1 土壤中的硼 |
1.4.2 土壤中活性氧化物对硼的吸附 |
2 课题研究的意义、内容和技术路线 |
2.1 研究目的与意义 |
2.2 主要研究内容 |
2.3 技术路线 |
3 负载硼的针铁矿的制各与表征 |
3.1 前言 |
3.2 材料与方法 |
3.2.1 铁氧化物的制备 |
3.2.2 铁氧化物硼含量的测定 |
3.2.3 IR分析方法 |
3.2.4 X-射线衍射图谱 |
3.2.5 TEM表征 |
3.2.6 比表面积测定 |
3.2.7 盐滴定法测样品电荷零点PZC |
3.2.8 XPS分析 |
3.2.9 热重分析 |
3.2.10 光吸收性能的测定 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 铁氧化物中硼的含量 |
3.3.2 红外光谱分析 |
3.3.3 X-射线衍射分析 |
3.3.4 形态与比表面积 |
3.3.5 XPS分析 |
3.3.6 铁氧化物表面电荷性质 |
3.3.7 热重分析 |
3.3.8 光吸收性能 |
3.4 结论 |
4 负载硼的针铁矿对铝离子的吸附 |
4.1 前言 |
4.2 材料与方法 |
4.2.1 铁氧化物的合成及基本性质 |
4.2.2 铁氧化物对KNO_3溶液pH的影响 |
4.2.3 元素浓度的测定 |
4.2.4 针铁矿及其硼负载体对铝离子的吸附实验 |
4.3 结果与分析 |
4.3.1 铁氧化物对KNO_3溶液pH的影响 |
4.3.2 pH对铁氧化物吸附铝离子的影响 |
4.3.3 初始浓度对三种铁氧化物吸附铝离子的影响 |
4.3.4 温度对针铁矿及其硼负载体吸附铝离子的影响 |
4.3.5 三种铁氧化物吸附Al~(3+)反应热 |
4.4 结论 |
5 负载硼的针铁矿的对苯胺的吸附降解 |
5.1 前言 |
5.2 材料和方法 |
5.2.1 针铁矿及其硼负载体 |
5.2.2 水中苯胺的测定 |
5.2.3 苯胺降解产物的测定 |
5.2.4 针铁矿及其硼负载体在暗处对苯胺的吸附 |
5.2.5 针铁矿及其硼负载体可见光下对苯胺的降解 |
5.2.6 可见光/H_2O_2/针铁矿及其硼负载体体系中苯胺的降解 |
5.2.7 紫外光/针铁矿及其硼负载体体系中苯胺的降解 |
5.3 结果与分析 |
5.3.1 苯胺的HPLC谱图 |
5.3.2 针铁矿及其硼负载体在暗处对苯胺的吸附 |
5.3.3 可见光下/针铁矿及其硼负载体体系中苯胺的降解 |
5.3.4 可见光/H_2O_2/针铁矿及其硼负载体体系中苯胺的降解 |
5.3.5 紫外光/针铁矿及其硼负载体体系中苯胺的降解 |
5.6 结论 |
6 负载硼的铝氧化物的结构及其对锰离子的吸附 |
6.1 前言 |
6.2 材料与方法 |
6.2.1 氧化铝及其硼负载体的制备 |
6.2.2 铝氧化物IR分析 |
6.2.3 铝氧化物XRD分析 |
6.2.4 铝氧化物TEM分析 |
6.2.5 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
6.2.6 比表面积测定 |
6.2.7 吸附实验 |
6.2.8 Mn~(2+)浓度测定 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 IR分析 |
6.3.2 XRD分析 |
6.3.3 铝氧化物的形貌及比表面积 |
6.3.4 XPS分析 |
6.3.5 铝氧化物对Mn~(2+)的吸附 |
6.4 结论 |
7 结论及主要创新点 |
7.1 结论 |
2.4 主要创新点 |
参考文献 |
在博士期间发表和待发表的有关论文 |
致谢 |
(9)Bt毒素在矿物和土壤胶体上的吸附和残留研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 前言 |
1.1 Bt毒素进入土壤的途径 |
1.2 Bt毒素与土壤活性颗粒的反应 |
1.2.1 Bt毒素在土壤活性颗粒表面的吸附固定 |
1.2.2 蛋白质在土壤颗粒表面吸附固定的机理 |
1.2.2.1 阳离子交换 |
1.2.2.2 库仑力 |
1.2.2.3 疏水力和范德华引力 |
1.2.2.4 专性吸附作用 |
1.2.3 结合态Bt毒素杀虫活性及结构变化 |
1.3 Bt毒素在土壤中的降解 |
1.4 Bt毒素对土壤质量的影响 |
1.4.1 Bt毒素对土壤物理指标的影响 |
1.4.2 Bt毒素对土壤化学指标的影响 |
1.4.3 Bt毒素对土壤生态系统的影响 |
1.4.3.1 对土壤非目标生物的影响 |
1.4.3.2 对土壤酶的影响 |
1.5 仪器分析技术在蛋白质研究中的应用 |
1.5.1 荧光光谱 |
1.5.1.1 内源荧光法 |
1.5.1.2 外源荧光 |
1.5.1.3 荧光光谱的一些新方法 |
1.5.2 圆二色谱 |
1.5.2.1 蛋白质的圆二色性 |
1.5.2.2 CD光谱在蛋白质二级和三级结构判定中的运用 |
1.5.2.3 近紫外圆二色光谱探针研究氨基酸残基的微环境 |
1.5.3 傅立叶变换红外光谱(FTIR)分析 |
1.6 本文研究的内容及意义 |
2 Bt毒素在矿物和土壤胶体表面的吸附 |
2.1 引言 |
2.2 材料和方法 |
2.2.1 苏云金芽胞杆菌毒素制备 |
2.2.2 矿物和土壤胶体的制备 |
2.2.3 土壤胶体基本性质的测定 |
2.2.4 Bt毒素在供试胶体表面的等温吸附 |
2.2.5 不同时间下Bt毒素在供试胶体表面的吸附 |
2.2.6 不同pH条件下Bt毒素在供试胶体表面的吸附 |
2.2.7 不同浓度下供试胶体对Bt毒素的吸附 |
2.3 结果与分析 |
2.3.1 Bt毒素在供试胶体表面的等温吸附 |
2.3.2 不同时间下Bt毒素在供试胶体表面的吸附 |
2.3.2 不同pH下Bt毒素在供试胶体表面的吸附 |
2.3.3 不同浓度的供试胶体对Bt毒素的吸附 |
2.4 讨论 |
2.5 小结 |
3 低分子量有机酸盐对Bt毒素吸附的影响 |
3.1 引言 |
3.2 材料和方法 |
3.2.1 Bt毒素、矿物和土壤胶体的制备 |
3.2.2 吸附实验 |
3.2.3 解吸实验 |
3.3 结果与分析 |
3.3.1 有机酸盐对Bt毒素吸附的影响 |
3.3.2 NaCl和磷酸盐对吸附态Bt毒素的解吸 |
3.4 讨论 |
3.5 结论 |
4 无机离子对Bt毒素吸附的影响 |
4.1 引言 |
4.2 材料和方法 |
4.2.1 Bt毒素、矿物和土壤胶体的制备 |
4.2.2 吸附实验 |
4.2.3 无机盐离子与毒素加入顺序对Bt毒素吸附的影响 |
4.3 结果与分析 |
4.3.1 无机盐离子浓度对Bt毒素吸附的影响 |
4.3.2 不同无机盐离子对Bt毒素吸附的影响 |
4.3.3 无机盐与Bt毒素加入顺序对针铁矿吸附Bt毒素的影响 |
4.4 讨论 |
4.5 小结 |
5 Bt毒素吸附的动力学和热力学研究 |
5.1 引言 |
5.2 材料和方法 |
5.2.1 Bt毒素、矿物和土壤胶体的制备 |
5.2.2 吸附实验 |
5.2.3 数据处理 |
5.2.3.1 等温吸附和热力学方程 |
5.2.3.2 动力学方程 |
5.3 结果与分析 |
5.3.1 不同温度下Bt毒素在供试胶体表面的等温吸附 |
5.3.2 Bt毒素吸附的热力学 |
5.3.3 Bt毒素吸附的动力学 |
5.4 小结 |
6 Bt毒素吸附的光谱分析 |
6.1 引言 |
6.2 材料和方法 |
6.2.1 Bt毒素、矿物和土壤胶体的制备 |
6.2.2 吸附解吸实验 |
6.2.3 解吸态Bt毒素荧光发射光谱和圆二光谱(CD)分析 |
6.2.4 吸附态Bt毒素的红外光谱(IR)分析 |
6.3 结果与分析 |
6.3.1 Bt毒素的荧光光谱分析 |
6.3.2 Bt毒素的圆二色(CD)发射光谱分析 |
6.3.3 Bt毒素的红外(IR)光谱分析 |
6.4 讨论 |
6.5 小结 |
7 Bt毒素在土壤中的残留 |
7.1 引言 |
7.2 材料和方法 |
7.2.1 Bt毒素、土壤的制备 |
7.2.2 微生物的分离提取 |
7.2.3 残留实验 |
7.2.4 Bt毒素的酶联免疫法(ELISA)测定 |
7.2.5 数据处理 |
7.3 结果与分析 |
7.3.1 游离态Bt毒素的残留 |
7.3.2 土壤中Bt毒素的残留 |
7.4 讨论 |
7.5 小结 |
8 研究结论 |
参考文献 |
致谢 |
博士期间撰写与发表的文章 |
(10)镉离子(Ⅱ)在针铁矿表面化学吸附的理论研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 前言 |
1.1 引言 |
1.2 Cd(II)离子水合、水解构型及其在矿物表面吸附研究现状 |
1.2.1 金属离子水合物种理论研究 |
1.2.2 Cd(II)水合物种研究 |
1.2.3 Cd(II)吸附研究 |
1.3 FeOOH 表面吸附研究现状 |
1.3.1 FeOOH 简介 |
1.3.2 FeOOH 晶体结构 |
1.3.3 FeOOH 吸附研究 |
1.4 研究目的及意义 |
2 理论基础和计算方法 |
2.1 量子化学 |
2.1.1 从头算法(ab initio calculation) |
2.1.2 半经验方法(Semiempirical calculation) |
2.1.3 密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT) |
2.2 基组的选取 |
3 Cd(II)水合/水解产物结构和稳定性的理论研究 |
3.1 计算方法 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 几何构型 |
3.2.2 电子转移 |
3.2.3 分子轨道能级 |
3.2.4 Cd(II)水合、水解反应的△G_(298) |
3.2.5 水合、水解反应对Cd(II)活性影响 |
3.3 小结 |
4 针铁矿-水表面研究 |
4.1 计算方法 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 几何构型 |
4.2.2 吸附能 |
4.2.3 动力学模拟 |
4.3 小结 |
5 Cd(II)水合、水解物种在针铁矿(010)表面的化学吸附 |
5.1 计算方法 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 Cd(H_2O )_4~(2+) 在针铁矿(010)表面的吸附 |
5.2.2 Cd(OH)_4~(2-) 在针铁矿(010)表面的吸附 |
5.2.2.1 几何结构 |
5.2.2.2 前线轨道分析 |
5.2.2.3 吸附能 |
5.3 小结 |
6 总结 |
6.1 主要研究结果 |
6.2 创新之处 |
6.3 不足与展望 |
参考文献 |
致谢 |
发表的学术论文 |
四、有机酸对针铁矿和三羟铝石吸附镉离子的影响(论文参考文献)
- [1]针铁矿和赤铁矿对氧四环素的吸附研究[D]. 王婷. 中国地质大学(北京), 2020(11)
- [2]硅-铁氢氧化物缓解水稻镉胁迫的机制研究[D]. 李天哲. 沈阳农业大学, 2019(02)
- [3]磷对镉离子在针铁矿及针铁矿-胡敏酸复合体表面吸附的影响[J]. 王慧,唐杉,韩上,李敏,武际,程文龙,吴萍萍. 生态与农村环境学报, 2019(05)
- [4]果胶对可变电荷土壤吸附铜镉的影响及机制[D]. 王如海. 南京林业大学, 2017(02)
- [5]Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)在土壤矿物—有机互作界面的分子结合机制[D]. 杜辉辉. 华中农业大学, 2017(01)
- [6]不同类型粘土矿物对镉吸附与解吸行为的研究[J]. 李丽,刘中,宁阳,李朝丽. 山西农业大学学报(自然科学版), 2017(01)
- [7]低分子有机酸对不同形态Cd的活化研究[D]. 罗涛. 暨南大学, 2016(12)
- [8]负载硼的铁铝氧化物的结构和性能的研究[D]. 廖水姣. 华中农业大学, 2009(07)
- [9]Bt毒素在矿物和土壤胶体上的吸附和残留研究[D]. 付庆灵. 华中农业大学, 2009(07)
- [10]镉离子(Ⅱ)在针铁矿表面化学吸附的理论研究[D]. 杨咏华. 中国海洋大学, 2008(02)