一、氨合成催化剂内表面利用率一种新的计算模型(论文文献综述)
刘晓璐,耿钰晓,郝然,刘玉萍,袁忠勇,李伟[1](2021)在《环境条件下电催化氮还原的现状、挑战与展望》文中进行了进一步梳理氨是一种重要的化肥生产原料和清洁能源载体,在工业上主要通过哈伯法合成,但该工艺反应条件苛刻,需要高温高压并消耗大量的化石能源。因此,开发能耗低、反应温和的合成氨方法,对于缓解能源和环境的双重压力具有重要的现实意义。近年来,在温和条件下通过电催化氮还原反应(NRR)合成氨有望替代哈伯法,但该技术的重点在于设计合理的电催化反应体系并开发高效的催化剂以提升缓慢的NRR动力学过程。为此,本文从电催化合成氨的反应机理出发,介绍了电催化氮还原体系的构建,综述了近年来电催化氮还原催化剂的发展现状,重点总结了提升NRR催化剂活性的设计策略,并对这一新兴领域面临的挑战和潜在的应用前景进行了合理的展望。
任诗雨[2](2020)在《常温常压下电化学合成氨的选择性提升策略研究》文中指出氨是工、农业生产和国防的基础原料。目前,大多数氨的合成仍依赖于能源密集型的Haber-Bosch工艺(300~500 oC,200~300 atm),该过程年均能耗占世界能源总消耗的1~2%。此外,由于原料H2通常由化石燃料转化而来,其获取过程也不可避免地会加重CO2的排放(年排放量约占全球温室气体排放总量的1.5%)。近年来,以来源广泛的氮气和水为原料,在温和条件下利用可再生的电能将氮气在电力驱动下还原为氨(NRR)被认为是一种极具潜力的Haber-Bosch工艺的替代技术。然而,NRR领域面临的一个主要挑战是效率过低(产氨速率和电流效率),这主要是因为N2中的氮氮三键非常牢固,在常温常压下氮气和氢的反应在动力学上极难进行,而且由于析氢电位和氮还原电位非常接近,析氢作为竞争反应会严重制约氮还原合成氨的效率。针对上述难题,本论文分别从高选择性氮还原催化剂的设计和新型电化学合成氨反应体系着手,探索了提升电化学合成氨效率的有效策略,取得的主要研究结果如下:(1)提出了一种“以毒攻毒”的高效氮还原催化剂的设计策略,即通过在氮还原催化剂中有目的性地引入强析氢活性位点来分担析氢竞争反应,进而实现对氮活化中心的保护和合成氨性能的提升。本论文以双组分Se@Ni为模型催化剂,证明了该催化剂设计策略的可行性。实验结果表明,相比单组分的Se催化剂,在引入强析氢的镍之后,其催化氮还原合成氨的产氨速率得到了3倍的提升;理论计算的结果表明:Ni组分的引入可使析氢竞争反应优先发生在Ni位点上,从而使作为氮活化中心的Se能够进行高效氮还原反应,而且Ni位点上被活化的质子作为氢源也可高效的参与氨的合成。这一策略为高选择性氮还原催化剂的设计提供了新的思路。(2)提出了基于金属Li的有机电化学合成氨反应体系,通过利用有机电解液与金属Li以及Li+之间良好的相容性实现了Li+→Li的原位稳定制备,进而以金属Li作为活性中心实现了氨的高效合成(Li+→Li+N2→Li3N→NH3)。本论文以Li Cl O4(0.2 M)+THF/Et OH(199:1 v/v,100 m L)为电解质,并利用储锂能力优异的Fe3O4作为Li+载体材料实现了对高密度金属Li活性位点的构筑,实验结果表明,在常温常压下,利用该策略可实现40.73μg h-1 cm-2的氨产率(-7.5 V vs.Ag/Ag+)。此外,本论文还基于该有机电解液体系探索建立了合成氨的准确定量及性能评价方法,这一研究结果可望为有机体系下的电化学合成氨研究提供重要借鉴。
徐家祺[3](2017)在《氮掺杂活性炭负载钌催化剂的氨合成反应研究》文中认为活性炭负载的钌基催化剂作为第二代新型的氨合成催化剂,在提高氨合成反应活性,减少工业能耗方面表现出很好的效果。作为催化剂载体的活性炭材料体现出其他氧化物或者碳纳米管所没有的一些特性,如较好的机械强度和孔结构、较大的比表面积、稳定的化学性质。在此基础上,对活性炭的改性可以提高催化剂的活性和稳定性,在活性炭表面进行官能团的修饰是其中一种特别常见的方式。本文选择在活性炭表面原位引入氮元素和利用氮化炭为载体进行改性研究,探索了不同催化剂制备方法,以及不同前驱体对催化剂活性带来的影响,同时还研究载体对催化反应的作用。在对相关的载体和催化剂进行表征和分析中,主要的表征手段有XRD、EA、XPS、TEM、FT-IR、物理吸附、程序升温等方法。主要结论如下:在对氮掺杂活性炭的前驱体和掺杂温度的考察中,发现前驱体的含氮量和质量直接影响氮掺杂活性炭的掺杂量。焙烧温度对氮掺杂活性炭掺杂量影响较大,随着焙烧温度的升高,含氮基团会逐渐分解,氮掺杂量随之下降。其中,吡咯型氮和石墨型氮有较好热稳定性,而含氮基团占比最多的吡啶型氮会随着温度的上升逐渐分解或者转化为其他形式的氮。在氮元素引入活性炭表面之后拥有更多的缺陷位,负载钌的位点变少,钌粒径变大,促进了钌前驱体的低温还原。在800℃焙烧氮掺杂的活性炭为载体合成的钌基氨合成催化剂的出口浓度达到了 20.80%。用尿素作为氮源制备氮掺杂活性炭时,添加葡萄糖可增加氮掺杂量和石墨氮的占比,掺杂量和葡萄糖添加量成正比。以尿素:葡萄糖:活性炭为5:1:2时焙烧得到的载体石墨型炭接近40%,制备的催化剂活性可达22.93%。石墨型氮能提高周围的电子密度,给钌提供电子,促进N2的解离。掺氮会降低催化反应活化能,有利于反应速率提高。在制备g-C3N4载体时,利用尿素作为前驱体制备的样品比表面积较高,升高焙烧温度可以提高材料的比表面积。g-C3N4无论是在空气还是氮气气氛中均能保持良好的热稳定性,分解温度在550℃左右。在活性测试中,测试条件为5 MPa,400℃,10000 h-1时,氮化炭为载体的催化剂氨气出口浓度可达2.64%,表现出比氧化物更好的活性,其原因是氮化炭材料的碱性更强,表面含氮基团能提高载体材料的电子性能。但是氮化炭材料强度较差,随着压力的升高会分解成粉末,导致催化剂的失活。
梁长海[4](2015)在《第三章 氨合成化学》文中研究表明3.1前言合成氨是化学工业的支柱产业,产量大、能耗高。世界上合成得到的氨大部分直接或加工后用作氮肥,也可制造硝酸、铵盐和氰化物等无机化合物,各种胺和磺胺等有机化合物也以氨为原料。此外,氨可用作冷冻剂,在其他很多化工生产中,氨也是不可缺少的原料,对国民经济与国防具有重大意义。19世纪,含氮化合物主要来源于天然硝石和煤。20世纪初,随着对氮化合物的需求日益增长,促使人们寻求直接利用空气中的氮制取氮化合物的
严海宇[5](2014)在《新型高比表面石墨碳负载钌基氨合成催化剂的研究》文中提出为了克服活性炭稳定性差的缺点,本文在课题组钌/活性炭体系研究的基础上,采用高比表面石墨碳(High Surface Area Graphite,HSAG)为载体,研究了催化剂制备方法及助剂含量,并对高比表面石墨碳甲烷化及其改性进行了初步探讨。详细研究了浸渍法、机械混合法、升华法三种催化剂制备方法,并对Ba-Ru-K/HSAG氨合成催化剂的抗甲烷化稳定性进行了研究,并通过N2物理吸附、XRD、H2-TPSR-MS,透射电镜(TEM)等表征手段考察了制备方法及载体处理对高比表面石墨碳及负载钌催化剂的孔结构、钌分散度及其氨合成催化剂的活性和稳定性的影响。得到了以下主要结果:1、高比表面石墨碳可作为Ru基催化剂的备选载体。在拥有高比表面的同时,HSAG依然保留了完整的石墨晶体结构,对催化剂的活性和稳定性十分有利。与活性炭相比,尽管HSAG的比表面积相对较小,但它的板状堆积孔和完美的石墨结构有助于Ru前驱体的分散。2、浸渍法、机械混合法、升华法三种催化剂制备方法均可制得高分散的以高比表面石墨碳为载体的钌基氨合成催化剂。经过助剂优化后,活性与活性炭负载的催化剂相当。3、高比表面石墨碳仍会在合成氨条件下与H2反应生成CH7。碳载体的稳定性与石墨化结构程度有关,不同碳材料的抗甲烷化性能强弱次序为,石墨>高表面石墨>椰壳活性炭。催化剂制备方法对甲烷化基本无影响。4、碳材料的高温热处理可以对其甲烷化性能有所改善。氢气热处理对纯度的影响甚微,但有利于增强C-C原子之间的相互关联强度,降低不饱和度,从而减弱了碳的甲烷化。惰性气氛热处理可以提高石墨化程度,但处理温度必须超过1400℃,并且处理温度越高,载体稳定性越好。空气焙烧可以除去HSAG中的少量无定型碳,但也有活化石墨的作用,因而对稳定性的影响并不显着。
陈赓[6](2013)在《基于Ru/AC、Co/AC氨合成催化剂的结构控制及其性能》文中进行了进一步梳理钌系氨合成催化剂是公认的第二代氨合成催化剂,其低温低压高活性的特点被认为是合成氨工业发展史上的一次重大突破。为了进一步提高钌催化剂的性价比和稳定性,本论文以石墨化活性炭为载体,对钌催化剂的载体、钌前驱体、制备方法等进一步改进,首次将自制水溶性无氯钌络合物作为钌系氨合成催化剂前驱体,通过共浸渍法制备Ru/AC氨合成催化剂,制备性价比更高、热稳定性更为优异的钌催化剂。并利用CO化学吸附,H2-TPR, H2-TPD, N2-TPD, N2物理吸附,MS, FT-IR, XPS,气相色谱等一系列表征手段,考察了不同Ru的前驱体结构以及其对Ru/AC氨合成催化剂性能的影响,研究了不同的助剂种类、含量以及配比对Ru/AC氨合成催化剂的活性以及稳定性的影响。本论文还研究了柠檬酸作为螯合剂对Co的分散度以及催化性能的影响。本论文取得了以下有意义的成果:K2RuO4与多羟基有机化合物反应得到无氯水溶性前驱体,采用共浸渍法制备的Ru/AC氨合成催化剂。研究发现,与其他前驱体相比,水溶性无氯前驱体的应用不但保证催化剂具有较高的催化活性,还简化了制备工艺、缩短了制备时间、降低了制备成本。以多羟基有机化合物为配体制备水溶性无氯前驱体,以此制备氨合成催化剂,此前未见文献报道,其可望成为钌催化剂制备中的新前驱体。不同的Ru络合物的配体,配体分子量大小,溶解性均会影响催化剂的催化性能。由分子量较小、水溶性好的配体合成的钌络合物前驱体制得的催化剂具有较高的氨合成活性。研究了不同的Ru含量和Ba助剂含量对共浸渍法制备Ru/AC氨合成催化剂性能的影响。不同Ru含量的催化剂,以8 wt%的Ba和16 wt%的KOH作为助剂制得的K-Ba-Ru/AC催化剂的氨合成活性最高,但钡含量为10 wt%的催化剂兼具高的氨合成活性和稳定性。钌系氨合成催化剂的稳定性研究发现:铝、碱土金属和稀土金属等的掺杂对Ru/AC氨合成催化剂的活性和热稳定性有着较为明显的影响。特别是镧的适量掺杂,既不影响催化剂氨合成活性,又与Ba助剂形成良好的协同效应,有效地减缓了催化剂的甲烷化反应,延长了催化剂的使用寿命。研究柠檬酸对Ba-Co/AC氨合成催化剂催化性能的影响发现:当柠檬酸负载量为12 wt%,催化剂的活性达到最高。与没有添加柠檬酸的对比,催化剂活性提高的最主要原因是活性金属钴分散度的大幅度提高。
张宽[7](2008)在《活性炭负载钌基催化剂的氨合成反应动力学及其氢抑制作用研究》文中研究说明钌基氨合成催化剂被谓为是继熔铁催化剂后的第二代氨合成催化剂,具有高活性、可在高的氨浓度、宽范围氢氮比、低温和较低压力下操作的特点,但H2对N2的吸附有强烈的抑制作用。本团队对钌基氨合成催化剂进行了多年的研究,催化剂的活性已经达到或超过国内外文献报道数据,已经达到工业生产和工业应用的条件。研究并提出工业条件下实用的钌基催化剂上氨合成反应动力学方程,对于使用Ru/C催化剂的氨合成反应器的设计和操作都是非常必要的。并且在国内尚未看到有关文献报道。通过氢抑制现象的研究,以求在催化剂方面能够为氨合成活性的进一步提高提供理论依据。在固定床反应器中相应的工业条件(T=350-450℃,P=10MPa,H2/N2=1.0、1.5、2.0、2.5、3.0,Sv=60000~180000 h-1)下测定了Ba-Ru-K/AC催化剂的动力学数据。考虑到H2和NH3的吸附对催化作用的阻碍效应,在Temkin动力学方程中加入H2和NH3的吸附项进行修正,得到改进的Temkin动力学方程。优化得到了该动力学方程模型参数n、α、w1、w2分别为1、0.15、0.5和1.4。在此基础上,采用四阶Runge-Kutta法和复合形法,对实验数据进行模拟计算。结果表明,在Temkin方程中加入H2和NH3的吸附项能够获得可靠的动力学模型,用Arrhenius和Van’t Hoff方程对动力学和热力学参数k、KH2、KNH3进行线性拟合得到,氨合成反应的活化能为90.2 kJ/mol,大大地低于铁基催化剂,说明Ru上N2的解离吸附活化能垒大大低于传统磁铁矿基催化剂和维氏体基催化剂;氢的吸附热为76.2 kJ/mol,证明了Ba-Ru-K/AC催化剂上氢的吸附较强烈,对氮的吸附有强烈的抑制作用。改进的Temkin动力学方程能应用于使用Ru/C催化剂的氨合成反应器的设计和操作上。研究结果发现,在活性炭负载钌基氨合成催化剂上,在低温(400℃以下)的情况下,氨合成反应出口氨浓度不随压力升高而升高。这个现象与氨合成反应热力学和动力学基本理论是不太一致的,也与铁催化剂的Temkin反应动力学不一致。研究了不同助催化剂对钌基氨合成催化剂上氢抑制作用的影响,结果表明碱金属和碱土金属助催化剂都会使氢抑制作用增强,而酸性金属Mo和稀土助催化剂却能减弱钌基催化剂上的氢抑制作用。本文对活性炭负载钌基催化剂上的氨合成反应动力学以及氢抑制作用进行了研究,不管从理论上还是实际应用上来说都具有重要的意义。
唐浩东[8](2007)在《熔铁催化剂超临界费托合成及超临界氨合成》文中认为超临界流体具有类似气相的传质速率和类似液相的溶解能力和热容,是一种理想的反应介质。至今没有人对熔铁催化剂的超临界相费托合成进行研究。本论文目的是引入超临界介质,较好地解决传统气相费托合成中存在的催化剂床层飞温和液相费托合成中合成气传质速率慢的问题,通过研究反应条件和催化剂配方的影响,进一步提高费托合成反应活性,改善产物选择性,延长催化剂寿命。本文在微反-色谱连续流动固定床装置上研究了熔铁催化剂费托合成反应性能,采用XRD、TPH、EDS等实验技术对催化剂进行了表征,得到以下主要结果:1.超临界相费托合成反应具有CO转化率高,甲烷选择性低、C5+选择性增加、烯烷比高、单位合成气C2+和C5+的产率增加、催化剂表面积炭量少、催化剂不易失活等优点。经过48h超临界相费托合成实验,发现CO转化率、甲烷选择性、烯烷比、C5+选择性、链增长因子、单位合成气C5+产率等主要指标稳定,CO2选择性下降。催化剂表面积炭略有增加,但仍远小于气相反应。说明超临界相反应催化剂寿命和反应稳定性将远大于气相反应。2.超临界相费托合成反应中合成气在超临界介质中扩散系数更大,使催化剂表面合成气浓度尤其是CO浓度显着提高;由于超临界介质具有类似液体的溶解能力,能及时将反应产物从催化剂表面脱附并传递出催化剂孔道,使催化剂表面活性位效率增加。这是超临界相费托合成反应性能优于气相反应的原因之一。3.通过对反应后催化剂表征,发现超临界相费托合成反应后的催化剂表面积炭明显小于气相反应,尤其是非活性的纤维状碳和石墨碳沉积量较小。说明超临界介质具有良好溶解性能,在反应过程中能及时带走催化剂表面非活性碳沉积的前驱体,有效避免催化剂活性位被积炭覆盖而减少,有利于延长催化剂寿命。这是超临界相费托合成反应性能优于气相反应的另一个原因。4.超临界相费托合成的操作温度宜在介质的临界温度附近,即T/Tc=1.0-1.1之间,过高和过低都不利于超临界相费托合成反应。介质压力低于临界压力反应性能显着变差,而高于临界压力反应性能变化不大。正构烷烃不与反应物和产物反应,不会使催化剂中毒,在合适温度范围内可以作为超临界介质。5.超临界介质循环使用不改变CO转化率和烯烃选择性,但甲烷选择性增加,链增长因子减小。6.电子助剂K和结构助剂Al的含量对超临界相费托合成的影响类似于气相反应。不同母体、不同助剂含量的熔铁催化剂在超临界相费托合成中均表现出优于气相费托合成的反应性能。7.实验对超临界氨合成进行了探索,实验结果表明:在现有氨合成催化剂及其反应条件下(325-425℃,10-15MPa),介质都会发生不同程度的分解,分解产物造成催化剂失活,使反应器出口氨浓度下降。催化剂的活性温度是影响超临界氨合成的关键因素。
李思文[9](2006)在《Topsφe S-200型氨合成塔催化剂选型的探讨》文中指出氨合成塔内件确定以后,催化剂的选用是一个十分重要的因素。选择我国3种具有代表性的新型氨合成催化剂,利用计算机对不同结构、不同工艺条件下的Topsφe S-200型氨合成塔内件中催化剂的运行情况进行模拟计算,对在这些内件中选用各种催化剂的使用情况进行预测,探索选用不同氨合成催化剂的可能性和使用效果。
沈之宇[10](2006)在《小氮肥氨合成装置先进控制与优化研究与应用》文中研究指明作为化工领域的支柱行业以及能源消耗大户,合成氨生产的先进控制与优化研究将是未来几年化工过程优化的研究重点。但是我国在这一领域一直较为薄弱,特别是作为主力军的小氮肥行业,虽然生产优化的愿望愈来愈强烈,但因为其特定的复杂生产条件和流程,这方面工作基本处于空白。本文正是着眼于于此,立足于实际生产,将先进控制与优化理论同过程工业实际情况相结合,通过对“小氮肥氨合成装置先进控制与优化”的深入研究和探索,首次在该领域成功实现了在线操作优化,同时为后续研究工作奠定了坚实有力的基础。 小氮肥合成氨生产因其特殊的生产条件和装备特点,形成了“原料、设备工艺的差异壁垒”、“影响因素繁杂”、“生产系统的时变性”、“装置局部故障频繁”等难以克服的问题,正因如此,在对目前该领域先进控制与优化工作的调研中发现,国外先进技术由于原料、设备、成本等原因无法采用,国内相关研究则均以仿真研究为主,缺乏可操作性和长期稳定性,总体来说,目前该领域先进控制与优化工作存在以下瓶颈问题:1.缺乏实际可操作性;2.无法长期稳定运行;3.鲁棒性差;4.重要指标控制精度差;5.数据通讯解决不力。 本文主要工作即针对以上问题,在仔细分析了合成氨生产的复杂性,并对相关工艺流程原理深入研究的基础上,首次成功实现小氮肥氨合成装置的在线操作优化。本文的主要工作和创新之处包括: 1.在国内小氮肥领域首次成功实现了合成氨生产在线优化,实地投运表明在线操作优化软件全面达到指标:自动控制投运率达95%以上;在线优化的投运使得氨合成塔氨净值比投运前提高了0.4%,获得显着的经济效益。 2.针对小氮肥合成氨生产工艺流程复杂、影响因素繁多,优化难以实施的现状,首次提出优化“分解”方案。抽取单调变化变量进行“卡边”操作;采用广义预测控制实现氨合成塔热点温度优化调节;对少量时变变量实现自适应在线操作优化,有效提高氨合成塔合成效率,降低了能耗,取得了满意的优化效果。 3.提出基于模式识别优化监督级的自适应在线优化方法,融合了自适应方法的局部搜索能力与模式识别方法的全局搜索能力,在保证算法收敛速度的前提
二、氨合成催化剂内表面利用率一种新的计算模型(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、氨合成催化剂内表面利用率一种新的计算模型(论文提纲范文)
(1)环境条件下电催化氮还原的现状、挑战与展望(论文提纲范文)
Contents |
1 引言 |
2 NRR的反应机理 |
3 NRR电催化反应体系的影响因素 |
3.1 电解池的设计 |
3.2 施加电位的影响 |
3.3 电解质的影响 |
3.3.1 电解液pH值的影响 |
3.3.2 反离子效应 |
3.3.3 催化剂与电解质的协同作用 |
4 NRR的电催化剂研究进展 |
4.1 贵金属催化剂 |
4.2 非贵金属催化剂 |
4.2.1 过渡金属氧化物 |
4.2.2 过渡金属氮化物 |
4.2.3 过渡金属碳化物 |
4.2.4 过渡金属硫化物 |
4.3 无金属催化剂 |
4.4 单原子催化剂 |
5 NRR的电催化剂设计 |
5.1 催化剂的尺寸调控 |
5.2 催化剂的缺陷工程 |
5.2.1 空位缺陷 |
(1) 氧空位 |
(2) 氮空位 |
(3) 硫空位 |
5.2.2 掺杂缺陷 |
(1)金属原子掺杂 |
(2)非金属原子掺杂 |
5.3 催化剂的形貌调控 |
5.4 催化剂的非晶化调控 |
6 结论与展望 |
(2)常温常压下电化学合成氨的选择性提升策略研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 环境条件下电催化合成氨发展概述 |
1.2.1 电催化合成氨反应机理 |
1.2.2 理论计算 |
1.2.3 催化剂的设计 |
1.2.4 电解质的设计 |
1.2.5 电解装置的设计 |
1.2.6 电解体系污染物排除设计 |
1.2.7 产物氨的一般检测方法 |
1.3 环境条件下电催化合成氨面临的挑战 |
1.4 本论文研究思路和内容 |
第二章 实验方法和研究手段 |
2.1 实验试剂 |
2.2 仪器设备 |
2.3 材料形貌和组成表征 |
2.3.1 扫描电子显微镜 |
2.3.2 透射电子显微镜 |
2.3.3 X射线衍射仪 |
2.3.4 X射线光电子能谱仪 |
2.3.5 显微拉曼光谱仪 |
2.3.6 紫外可见吸收光谱仪 |
2.3.7 核磁共振波谱仪 |
2.4 性能指标和研究方法 |
2.4.1 性能指标 |
2.4.2 反应体系预处理 |
2.4.3 电化学测试技术 |
第三章 高选择性Se@Ni催化剂的设计制备及其电催化氮还原合成氨的性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 Se@Ni电极的制备 |
3.2.2 物理化学表征 |
3.2.3 电化学测试 |
3.2.4 性能计算公式 |
3.2.5 产物检测 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 Se@Ni的结构组成表征 |
3.3.2 Se@Ni的析氢性能研究 |
3.3.3 Se@Ni的合成氨性能研究 |
3.4 本章小结 |
第四章 基于LiClO_4+THF/EtOH电解液体系的电化学合成氨及其评价方法的研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 Fe_3O_4电极的制备 |
4.2.2 电解液的制备 |
4.2.3 物理化学表征 |
4.2.4 电化学测试 |
4.2.5 性能计算公式 |
4.2.6 产物检测 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 Fe_3O_4的结构组成表征 |
4.3.2 有机体系产物检测方法研究 |
4.3.3 Fe_3O_4的合成氨性能研究 |
4.3.4 Fe_3O_4的合成氨性能影响因素研究 |
4.4 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
附件 |
(3)氮掺杂活性炭负载钌催化剂的氨合成反应研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 文献综述 |
1.1 引言 |
1.2 氨合成反应的理论基础研究 |
1.2.1 氨合成反应热力学 |
1.2.2 氨合成反应动力学 |
1.3 钌系氨合成催化剂的载体 |
1.3.1 氧化物载体 |
1.3.2 炭材料 |
1.4 氮掺杂炭材料 |
1.4.1 电池电极 |
1.4.2 氧化还原反应 |
1.4.3 场效应晶体管(FET) |
1.4.4 超级电容器和传感器 |
1.5 氮掺杂炭材料的制备 |
1.5.1 化学气相沉积法(CVD) |
1.5.2 热处理法 |
1.5.3 等离子体法 |
1.5.4 其他方法 |
1.6 本论文的研究内容和创新之处 |
1.6.1 立题依据 |
1.6.2 本文创新之处 |
第二章 实验部分 |
2.1 主要试剂及仪器设备 |
2.1.1 主要试剂 |
2.1.2 主要仪器设备 |
2.2 催化剂的活性评价 |
2.3 催化剂的表征 |
2.3.1 N_2物理吸附测定 |
2.3.2 X射线粉末衍射(XRD) |
2.3.3 H_2-程序升温还原(H_2-TPR) |
2.3.4 CO_2-程序升温脱附(CO_2-TPD) |
2.3.5 透射电镜(TEM) |
2.3.6 同步热分析 |
2.3.7 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.8 显微共焦激光拉曼(Raman) |
2.3.9 傅里叶红外光谱(FT-IR) |
第三章 氮掺活性炭载体的制备与研究 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂的制备 |
3.2.1 氮源前驱体的比较 |
3.2.2 不同焙烧温度氮掺杂活性炭载体的制备 |
3.2.3 以尿素和葡萄糖为前驱躯体的氮掺杂活性炭的制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 氮源前驱体的比较 |
3.3.2 温度对活性炭氮掺杂效果的影响 |
3.3.2.1 元素分析 |
3.3.2.2 XPS表征 |
3.3.2.3 物理吸附 |
3.3.2.4 拉曼和XRD |
3.3.2.5 程序升温还原 |
3.3.3 尿素作为氮源前驱体的探究 |
3.3.3.1 元素分析 |
3.3.3.2 XPS分析 |
3.3.3.3 拉曼光谱 |
3.3.3.4 程序升温还原 |
3.4 小结 |
第四章 氮掺杂活性炭为载体在氨合成反应的研究 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂的制备 |
4.3 结果讨论 |
4.3.1 不同制备温度氮掺杂活性炭为载体催化剂性能的研究 |
4.3.1.1 物理吸附 |
4.3.1.2 程序升温还原 |
4.3.1.3 XPS分析 |
4.3.1.4 TEM |
4.3.1.5 活性测试 |
4.3.2 尿素为前驱体氮掺杂活性炭催化剂性能的研究 |
4.3.2.1 程序升温还原 |
4.3.2.2 XPS分析 |
4.3.2.3 活性测试 |
4.3.3 氨合成反应动力学研究 |
4.3.3.1 外扩散的干扰 |
4.3.3.2 内扩散的干扰 |
4.3.3.3 本征动力学表征 |
4.4 小结 |
第五章 氮化炭载体的制备和在氨合成上的应用 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂的制备 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 氮化炭载体的制备与表征 |
5.3.1.1 物理吸附 |
5.3.1.2 XPS分析 |
5.3.1.3 FT-IR分析 |
5.3.1.4 热重 |
5.3.1.5 CO_2-TPD |
5.3.2 以g-C_3N_4为载体氨合成催化剂表征 |
5.3.2.1 XRD |
5.3.2.2 热重 |
5.3.2.3 活性 |
5.4 小结 |
总结论 |
参考文献 |
致谢 |
个人简历 |
在学期间科研成果及发表的学术论文 |
(4)第三章 氨合成化学(论文提纲范文)
3. 1 前言 |
3. 2 工业合成氨过程 |
3. 2. 1 原料气制取[2 - 3] |
3.2.2原料气净化[2-3] |
3. 2. 3 氨合成及其热力学[4 - 7] |
3. 3 氨合成催化剂[5 -8] |
3. 3. 1 催化剂化学组成 |
3.3.2熔铁催化剂的制备过程与化学反应 |
3. 3. 3 氨合成催化剂的还原[4 - 6] |
3. 3. 4 熔铁催化剂的结构 |
3. 3. 4. 1 氧化态熔铁催化剂的结构 |
3. 3. 4. 2 还原态熔铁催化剂的结构 |
3. 4 氨合成催化反应机理 |
3. 4. 1 H2和N2的活化 |
3. 4. 1. 1 H2的吸附与活化[24] |
3. 4. 1. 2 N2的吸附与活化[25 - 29] |
3. 4. 2 氮化物的形成[7,25 - 26] |
3. 4. 3 基元步骤 |
3. 4. 4 氨合成反应机理[25,34 - 36] |
3. 4. 5 氨分解反应机理[25,37 - 39] |
3. 4. 6 结构敏感与结构非敏感反应[34] |
3. 5 氨合成总包反应动力学 |
3. 5. 1 Temkin方程式[34 - 35,41] |
3. 5. 2 Temkin - Pyzhev氨合成反应速率方程[41] |
3. 5. 3 氨合成反应宏观动力学[2,5,34] |
( 1) 本征动力学控制区 |
( 2) 内扩散控制区 |
( 3) 外扩散控制区 |
3. 5. 4 氨合成反应器[2,5] |
3. 6 新型氨合成催化剂和技术 |
3.6.1新型氨合成催化剂 |
3.6.1.1 Fe1-xO基催化剂 |
3. 6. 1. 2 钌基催化剂 |
3. 6. 2 新型氨合成技术 |
3. 6. 2. 1 电催化氨合成 |
3. 6. 2. 2 光催化氨合成 |
3. 6. 2. 3 化学模拟固氮酶仿生氨合成 |
(5)新型高比表面石墨碳负载钌基氨合成催化剂的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 文献综述 |
1.1 引言 |
1.2 钌基催化剂的研究现状 |
1.2.1 钌前驱体 |
1.2.2 催化剂的载体 |
1.2.3 助剂的研究 |
1.2.4 钉基氨合成催化剂的特点 |
1.2.5 国内的研究现状 |
1.3 钌基催化剂的碳载体研究 |
1.3.1 活性炭及石墨化活性炭 |
1.3.2 石墨及其衍生材料 |
1.3.3 碳纳米管及复合材料 |
1.3.4 碳材料的甲烷化 |
1.4 Ru/C催化剂制备方法 |
1.4.1 浸渍法 |
1.4.2 升华法 |
1.4.3 共沉淀法和熔融法 |
1.4.4 机械混合法 |
1.5 选题意义依据及研究内容 |
1.5.1 选题意义依据 |
1.5.2 研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 主要仪器设备及试剂 |
2.2 载体处理 |
2.2.1 高温氢气热处理 |
2.2.2 高温惰性气氛热处理 |
2.2.3 空气焙烧 |
2.3 钌基催化剂的制备 |
2.3.1 羰基钌的合成 |
2.3.2 催化剂的制备 |
2.4 催化剂的性能评价 |
2.4.1 评价方法 |
2.4.2 催化剂性能指标 |
2.5 载体及催化剂的表征 |
2.5.1 比表面积和孔结构的测定 |
2.5.2 钌粒径及催化剂表面形貌表征 |
2.5.3 催化剂物相结构表征 |
2.5.4 碳载体的抗甲烷化性能表征 |
第三章 浸渍法制备Ru/HSAG的研究 |
3.1 浸渍法制备催化剂 |
3.2 高比表面积石墨的性质 |
3.3 催化剂表征 |
3.4 催化剂性能 |
3.5 小结 |
第四章 机械混合法制备催化剂的研究 |
4.1 催化剂制备方法 |
4.2 助剂的影响 |
4.2.1 助剂优化 |
4.2.2 助剂引入方式的影响 |
4.3 混合条件的影响 |
4.3.1 混合气氛的影响 |
4.3.2 机械混合强度的影响 |
4.4 钌源的影响 |
4.5 载体的影响 |
4.6 羰基钌分散机理研究 |
4.7 本章小结 |
第五章 升华法制备催化剂的研究 |
5.1 羰基钌物化性质研究 |
5.2 升华法制备催化剂 |
5.3 升华温度的影响 |
5.3.1 温度对升华速率的影响 |
5.3.2 温度对负载效果的影响 |
5.4 载体颗粒大小对负载效果的影响 |
5.5 钌负载量的影响 |
5.6 本章小结 |
第六章 催化剂抗甲烷化的研究 |
6.1 不同类型炭材料的稳定性 |
6.2 制备方法的影响 |
6.3 载体高温热处理对甲烷化的影响 |
6.3.1 高温氢气处理 |
6.3.2 高温惰性气氛处理 |
6.3.3 在空气中热处理 |
6.4 催化剂耐热处理 |
6.5 本章小结 |
第七章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
致谢 |
作者简介 |
参考文献 |
(6)基于Ru/AC、Co/AC氨合成催化剂的结构控制及其性能(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
第一章 文献综述 |
1.1 引言 |
1.2 氨合成反应的基础理论 |
1.2.1 氨合成反应中金属的性质 |
1.2.2 氨合成反应的宏观动力学 |
1.2.3 氨合成反应的热力学 |
1.2.4 氨合成反应的结构敏感型 |
1.3 钌系氨合成催化剂的研究 |
1.3.1 钌的前驱体 |
1.3.2 载体的选择 |
1.3.2.1 炭载体 |
1.3.2.2 氧化物载体 |
1.3.2.3 其他载体 |
1.3.3 制备方法的研究 |
1.3.4 助剂 |
1.4 催化剂的稳定性研究 |
1.4.1 催化剂稳定性 |
1.4.2 催化剂稳定性概述 |
1.4.3 催化剂稳定性的解决方案 |
1.4.3.1 催化剂化学稳定性的解决方案 |
1.4.3.2 催化剂物理稳定性的解决方案 |
1.5 金属配合物在负载型金属催化剂中的应用 |
1.5.1 过渡金属有机化合物 |
1.5.2 金属配合物的合成方法 |
1.5.2.1 直接法 |
1.5.2.2 组分交换法 |
1.5.2.3 氧化还原反应法 |
1.5.2.4 固相反应法 |
1.5.2.5 大环配体模板法 |
1.5.2.6 水热法、溶剂热法合成配合物 |
1.5.3 过渡金属有机化合物在催化反应中的应用理念 |
1.5.4 过渡金属络合物对负载型贵金属催化剂性能的影响 |
1.6 课题研究的意义 |
1.6.1 选题依据 |
1.6.2 研究内容 |
1.6.3 本论文的创新性 |
第二章 实验部分 |
2.1 主要试剂及仪器 |
2.1.1 主要试剂 |
2.1.2 主要仪器及设备 |
2.1.3 催化剂的氨合成活性评价装置 |
2.2 实验工艺流程 |
2.3 实验内容 |
2.3.1 催化剂的制备 |
2.3.1.1 载体的预处理 |
2.3.1.2 Ru/AC催化剂的制备 |
2.3.1.3 Co/AC催化剂的制备 |
2.3.2 催化剂表征 |
2.3.2.1 N_2物理吸附 |
2.3.2.2 透射电镜(TEM) |
2.3.2.3 热重分析 |
2.3.2.4 X射线粉末衍射(XRD) |
2.3.2.5 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.2.6 H_2-程序升温还原(H_2-TPR) |
2.3.2.7 CO化学吸附 |
2.3.2.8 H_2程序升温脱附(H_2-TpD) |
2.3.2.9 N_2程序升温脱附(N_2-TPD) |
2.3.2.10 红外光谱分析(FT-IR) |
2.3.2.11 质谱分析(LCMS-IT-TOF) |
2.3.2.12 元素分析 |
第三章 水溶性钌络合物前驱体的制备与表征 |
3.1 前言 |
3.2 前驱体的制备 |
3.2.1 金属有机化合物前驱体的制备 |
3.2.2 金属无机配合物前驱体的制备 |
3.2.2.1 氧化还原反应法 |
3.2.2.2 直接配合法 |
3.3 前驱体的提纯工艺 |
3.3.1 透析法 |
3.3.2 萃取法 |
3.4 钌络合物前驱体表征 |
3.4.1 液相质谱分析(LCMS) |
3.4.2 X射线光电子能谱(XPS) |
3.4.3 红外光谱分析(FTIR) |
3.4.4 热重分析(TGA) |
3.4.5 元素分析 |
3.5 不同前驱体对氨合成活性影响 |
3.6 小结 |
第四章 共浸渍法制备Ru/AC氨合成催化剂以及性能 |
4.1 引言 |
4.2 钌含量对氨合成催化剂性能的影响 |
4.3 助剂对氨合成催化剂性能的影响 |
4.3.1 Ba助剂对氨合成催化剂性能的影响 |
4.3.2 不同助剂对Ru/AC氨合成催化剂吸脱附性能的影响 |
4.3.2.1 不同组分H_2-TPD |
4.3.2.2 不同组分N_2-TPD |
4.4 金属氧化物掺杂对氨合成性能的影响 |
4.5 小结 |
第五章 Ru/AC催化剂的稳定性研究 |
5.1 前言 |
5.2 前驱体对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.3 钌含量对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.4 助剂对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.4.1 Ba对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.4.2 金属氧化物掺杂对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.4.2.1 Mg对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.4.2.2 Al对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.4.2.3 Er对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.4.2.4 Gd对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.4.2.5 Yb对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.4.2.6 Sm对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.4.2.7 La对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.4.3 双助剂对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.5 炭载体处理温度对氨合成催化剂稳定性的影响 |
5.6 小结 |
第六章 La、Ba协同作用对Ru基氨合成催化剂热稳定性的影响 |
6.1 前言 |
6.2 催化剂的制备 |
6.3 HRTEM耐热前后结果对比 |
6.4 H_2-TPR |
6.5 化学吸附 |
6.5.1 CO脉冲吸附 |
6.5.2 H_2-TPD和N_2-TPD结果 |
6.6 甲烷化测试 |
6.7 XPS测试 |
6.8 氨合成活性测试结果 |
6.9 结论 |
第七章 柠檬酸对Ba-Co/AC氨合成催化剂催化性能的影响 |
7.1 前言 |
7.2 表征结果 |
7.2.1 不同柠檬酸量处理的催化剂的织构 |
7.2.2 柠檬酸的分解对催化剂组成的影响 |
7.2.3 CO化学吸附表征结果 |
7.2.4 N_2-TPD和H_2-TPD |
7.3 活性评价 |
7.3.1 不同柠檬酸含量对催化剂氨合成活性的影响 |
7.3.2 不同钴含量对催化剂氨合成活性的影响 |
7.4 结论 |
总结论 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介 |
(7)活性炭负载钌基催化剂的氨合成反应动力学及其氢抑制作用研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 文献综述 |
1.1 引言 |
1.2 氨合成反应 |
1.2.1 氨合成反应机理 |
1.2.2 氨合成反应动力学 |
1.3 本征动力学实验方法 |
1.3.1 反应器类型的选择 |
1.3.2 内、外扩散影响的检验和消除 |
1.4 钌基氨合成催化剂上的氢抑制现象 |
1.5 氢抑制作用的可能原因分析 |
1.5.1 竞争吸附 |
1.5.2 催化剂表面状态的变化 |
1.6 减少氢抑制作用的方法研究 |
1.6.1 添加弱碱性或酸性金属氧化物促进剂 |
1.6.2 添加结构型促进剂 |
1.6.3 Ru-M双金属活性中心催化剂 |
1.6.4 改变氢氮比 |
1.7 选题依据及研究内容 |
1.7.1 选题依据 |
1.7.2 研究目的和内容 |
参考文献 |
第二章 实验 |
2.1 实验所用试剂及仪器 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 活性炭的预处理 |
2.2.2 活性组分及助剂的浸渍 |
2.3 催化剂的活性数据测定 |
2.4 H_2-TPD-MS实验 |
2.5 H_2-化学吸附实验 |
第三章 活性炭负载钌基催化剂的氨合成反应动力学实验研究 |
3.1 动力学实验条件的确定及实验设计 |
3.1.1 内、外扩散影响的消除 |
3.1.2 动力学实验条件的选择 |
3.1.3 催化剂的还原活化 |
3.1.4 动力学实验设计 |
3.3 动力学实验测定结果 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第四章 动力学模型的建立及参数估计 |
4.1 钌基催化剂上氨合成反应动力学模型 |
4.2 改进的Temkin方程的实用形式 |
4.3 改进的Temkin动力学方程的模拟计算 |
4.3.1 动力学模型参数n、α、w_1、w_2的优化 |
4.3.2 动力学方程模拟计算 |
4.3.3 动力学和热力学参数的估计 |
4.4 动力学模型方程的统计检验 |
4.4.1 模型的统计检验方法 |
4.4.2 模型检验结果 |
4.5 改进的Temkin动力学模型方程的普适性检验 |
4.6 本章小结 |
参考文献 |
第五章 不同助催化剂对活性炭负载钌基氨合成催化剂上氢抑制作用的影响 |
5.1 碱金属和碱土金属助催化剂的影响 |
5.2 酸性金属氧化物助催化剂的影响 |
5.3 稀土氧化物助催化剂的影响 |
5.4 本章小结 |
参考文献 |
第六章 总结与展望 |
6.1 总结 |
6.2 展望 |
附录 |
致谢 |
(8)熔铁催化剂超临界费托合成及超临界氨合成(论文提纲范文)
中文摘要 |
英文摘要 |
第一章 文献综述 |
1.1 超临界流体 |
1.1.1 超临界流体的特征 |
1.1.2 超临界流体在催化反应中的应用和特点 |
1.1.2.1 使反应由多相变成均相反应 |
1.1.2.2 增加多孔催化剂的稳定性,延长催化剂寿命 |
1.1.2.3 提高反应速率和选择性 |
1.2 费托合成 |
1.2.1 费托合成催化剂 |
1.2.2 费托合成反应条件 |
1.2.3 费托合成反应器 |
1.2.4 费托合成反应机理 |
1.3 超临界相费托合成 |
1.3.1 超临界相费托合成与传统气相、液相费托合成比较 |
1.3.2 反应条件对超临界相费托合成的影响 |
1.3.3 超临界相费托合成催化剂研究进展 |
1.3.4 超临界相费托合成中其它因数的研究 |
1.4 选题依据及研究内容 |
1.4.1 选题依据 |
1.4.2 研究内容 |
参考文献 |
第二章 实验方法 |
2.1 催化剂的制备 |
2.2 实验装置 |
2.3 产物分析方法 |
2.4 性能指标的计算 |
2.5 催化剂表征 |
参考文献 |
第三章 熔铁催化剂超临界相费托合成反应性能 |
3.1 超临界相费托合成与其它相态反应比较 |
3.1.1 CO转化率 |
3.1.2 产物分布 |
3.1.3 烯烃选择性 |
3.1.4 不同反应条件下的超临界相与气相反应性能 |
3.1.5 费托合成反应后催化剂表征 |
3.2 内外扩散对超临界相费托合成的影响 |
3.2.1 费托合成催化剂外扩散的消除 |
3.2.2 费托合成催化剂内扩散的消除 |
3.2.3 消除内外扩散后的费托合成反应 |
3.3 本章结论 |
参考文献 |
第四章 超临界相费托合成反应条件研究 |
4.1 超临界介质的选择 |
4.2 温度的影响 |
4.3 压力的影响 |
4.4 空速的影响 |
4.5 氢碳比的影响 |
4.6 超临界相费托合成稳定性 |
4.7 介质的循用利用 |
4.8 本章结论 |
参考文献 |
第五章 助催化剂对超临界相费托合成性能的影响 |
5.1 K含量的影响 |
5.2 Al含量的影响 |
5.3 催化剂母体的影响 |
5.4 熔铁催化剂机理初探 |
5.5 本章小结 |
参考文献 |
第六章 超临界氨合成的探索 |
6.1 超临界氨合成的可行性分析 |
6.2 实验方法 |
6.3 实验结果与讨论 |
6.3.1 超临界介质选择 |
6.3.2 超临界介质的影响 |
6.3.2.1 四氢化萘和十氢化萘作为超临界介质 |
6.3.2.2 饱和烷烃作为超临界介质 |
6.3.2.3 胺类等极性物质作为超临界介质 |
6.3.2.4 其他物质作为超临界介质 |
6.3.3 不同催化剂的比较 |
6.3.4 不同反应条件对超临界氨合成的影响 |
6.4 本章初步结论(问题和分析) |
参考文献 |
第七章 结论与展望 |
7.1 总结 |
7.2 论文创新之处 |
7.3 展望 |
作者简介 |
攻读博士学位期间发表的学术论文及申请的专利 |
致谢 |
(10)小氮肥氨合成装置先进控制与优化研究与应用(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
ABSTRACT |
目录 |
第一章 绪论 |
1.1 化工过程优化控制 |
1.2 合成氨生产优化的背景 |
1.3 合成氨生产优化现状与发展 |
1.4 小氮肥氨合成装置在线操作优化 |
1.5 本文的内容安排 |
第二章 合成氨生产工艺 |
2.1 概述 |
2.2 合成氨工业现状与发展 |
2.3 氨合成反应基本原理简介 |
2.3 合成氨生产工艺 |
2.4 临泉化工股份有限公司合成氨生产系统 |
2.5 本章小结 |
第三章 小氮肥氨合成装置的优化“分解” |
3.1 小氮肥氨合成装置优化所面临的问题 |
3.2 氨合成装置的两步逐级正交优化 |
3.3 合成氨生产的优化“分解” |
3.4 卡边操作优化 |
3.5 本章小结 |
第四章 基于广义预测控制算法的氨合成塔热点温度先进控制 |
4.1 氨合成塔热点温度先进控制 |
4.2 广义预测控制算法 |
4.3 氨合成塔热点温度先进控制 |
4.4 热点温度预测控制的优化效果分析 |
4.5 本章小结 |
第五章 基于模式识别优化监督级的自适应稳态优化 |
5.1 基本思想 |
5.2 自适应稳态优化 |
5.3 模式识别优化 |
5.4 基于模式识别优化监督级的自适应在线优化方法 |
5.5 氨合成装置在线操作优化 |
5.6 本章小结 |
第六章 基于模式识别的合成氨生产统计过程控制 |
6.1 问题的提出 |
6.2 合成氨生产异常分析 |
6.3 统计过程控制(Statistical Process Control,SPC) |
6.4 基于模式识别的合成氨生产统计过程控制 |
6.5 缺损数据的处理使用 |
6.6 本章小结 |
第七章 在线操作优化的实现 |
7.1 软件的结构设计 |
7.2 基于中间件OPC技术的数据通讯实现 |
7.3 对比试验分析 |
7.4 长期投运分析 |
7.5 经济效益分析 |
7.6 本章小结 |
第八章 结束语 |
8.1 本文的主要工作成果与创新 |
8.2 不足之处与展望 |
参考文献 |
攻读博士学位期间发表的主要论文 |
攻读博士学位期间参加的主要科研项目 |
附录 合成氨优化应用单位证明 |
四、氨合成催化剂内表面利用率一种新的计算模型(论文参考文献)
- [1]环境条件下电催化氮还原的现状、挑战与展望[J]. 刘晓璐,耿钰晓,郝然,刘玉萍,袁忠勇,李伟. 化学进展, 2021(07)
- [2]常温常压下电化学合成氨的选择性提升策略研究[D]. 任诗雨. 华南理工大学, 2020(02)
- [3]氮掺杂活性炭负载钌催化剂的氨合成反应研究[D]. 徐家祺. 福州大学, 2017(05)
- [4]第三章 氨合成化学[J]. 梁长海. 工业催化, 2015(12)
- [5]新型高比表面石墨碳负载钌基氨合成催化剂的研究[D]. 严海宇. 浙江工业大学, 2014(05)
- [6]基于Ru/AC、Co/AC氨合成催化剂的结构控制及其性能[D]. 陈赓. 福州大学, 2013(09)
- [7]活性炭负载钌基催化剂的氨合成反应动力学及其氢抑制作用研究[D]. 张宽. 浙江工业大学, 2008(02)
- [8]熔铁催化剂超临界费托合成及超临界氨合成[D]. 唐浩东. 浙江工业大学, 2007(03)
- [9]Topsφe S-200型氨合成塔催化剂选型的探讨[J]. 李思文. 化学工业与工程技术, 2006(04)
- [10]小氮肥氨合成装置先进控制与优化研究与应用[D]. 沈之宇. 中国科学技术大学, 2006(04)