一、Catalytic Performance of Ce/Zr Oxides Catalysts for Soot Combustion(论文文献综述)
彭超,于迪,王斓懿,张春雷,于学华,赵震[1](2021)在《铈基氧化物催化燃烧柴油机炭烟颗粒的性能及机理研究进展》文中认为随着环保法规的日益严格和人们环保意识的提高,柴油车尾气污染物中的炭烟颗粒对环境的严重污染引起了人们广泛的关注.利用催化净化技术实现炭烟颗粒的消除是目前最有效的途径之一,其中高活性催化剂的研发是决定该技术广泛应用的关键因素之一.近年来,铈基氧化物催化剂因其良好的氧化还原性能、适当的表面酸性以及较高的储/释氧容量而被广泛用于柴油机尾气炭烟颗粒的催化燃烧领域.研究铈基氧化物催化剂在炭烟催化燃烧反应高活性的本质,有助于了解炭烟颗粒催化燃烧过程的基本原理,为现有催化剂的优化和新型催化剂的设计提供科学指导.本文总结了近年来铈基氧化物催化剂材料在催化柴油机炭烟燃烧中的研究进展,主要包括单一氧化铈催化剂和稀土金属、过渡金属、碱(碱土)金属及贵金属改性的铈基氧化物催化剂.同时,对上述催化剂的反应机理进行了总结.最后,提出了铈基氧化物催化剂在催化柴油机炭烟燃烧中存在的问题并对其发展前景进行了展望.
赵洪阳[2](2021)在《钴锰和钴铜复合氧化物整体催化剂的制备及其催化氧化VOCs性能研究》文中进行了进一步梳理挥发性有机物是大气污染的重要组成之一。催化燃烧是挥发性有机物治理中使用最广泛的技术之一,其核心则是对催化剂的选择。整体催化剂由于克服了传统颗粒催化剂在实际工业应用中的缺点而受到广泛关注。本论文以价格低廉且储量丰富的过渡金属Co、Mn、Cu作为活性组分,通过超声浸渍法将CoMn和CoCu复合氧化物负载到堇青石上制备出整体催化剂,考察了不同Co/Mn及Co/Cu比例对于催化氧化甲苯和乙酸乙酯性能的影响,并探究了整体催化剂性能与结构之间的构效关系。具体内容与结果如下:(1)以乙酸盐为前驱体,采用超声浸渍法制备了不同Co/Mn比例的复合金属氧化物整体催化剂。通过表征分析发现,Mn物种可以进入Co3O4晶格,当Mn/Co摩尔比小于1时,Mn的加入使其产生晶格畸变并带来晶格缺陷,而当这一比例大于等于1时会导致尖晶石结构的破坏和新晶相结构的形成。其中Co0.67Mn0.33Ox整体催化剂形成了一种尖晶石结构的固溶体,具有最大晶格畸变,同时其表面Mn3+、Co3+物种及表面化学吸附氧含量较高,因此其具有最佳的催化氧化性能。在活性测试中(质量空速(WHSV)为45000m L/(g·h)、污染物浓度为500 ppm),甲苯和乙酸乙酯的T90(转化90%VOCs时所需温度)分别为217oC和172oC。Co0.67Mn0.33Ox整体催化剂在面对混合甲苯及乙酸乙酯污染物、甲苯浓度500-1000 ppm及质量空速45000-78000 mL/(g·h)等反应条件时均展现出良好的适应性,同时反应稳定性测试中未出现活性降低的现象,具有实际应用价值。(2)以硝酸盐为前驱体,采用超声浸渍法制备了不同Co/Cu比例的复合金属氧化物整体催化剂。研究发现Cu2+可以取代Co3O4尖晶石A位的Co2+形成CuxCo3-xO4尖晶石,当Co/Cu摩尔比为2时,Cu2+达到最佳取代效果,CuxCo3-xO4成为Co0.67Cu0.33Ox的主要结构,其具有最小的晶粒尺寸及较大的晶格畸变,并且相比于其他结构具有更加优异的氧化还原能力及更多的表面化学吸附氧、Cu2+和Co3+物种含量,因此具有最佳甲苯和乙酸乙酯催化氧化能力,两种污染物的T90分别为210oC和172oC(WHSV=45000 m L/(g·h)、浓度500 ppm)。Co0.67Cu0.33Ox整体催化剂在面对不同反应条件时的催化性能具有较好的适应性,并且在七次循环测试及24 h运行稳定性测试中保持活性稳定,但其在抗水稳定性测试中出现可逆的活性降低现象,即去除水蒸汽后活性会得到恢复。此外,本论文所制备的整体催化剂都表现出良好的机械稳定性。同时,在与其它文献中的整体催化剂对比时发现,本研究所制备的整体催化剂在甲苯和乙酸乙酯催化活性方面具有明显优势,进一步表现出其优秀的催化氧化能力。
覃子涵[3](2021)在《基于热重分析仪的炭黑颗粒氧化特性研究》文中研究表明基于热重分析仪,用商用炭黑(Printex U,PU)模拟真实柴油机颗粒物,以及灰颗粒(ZnO,MgO,Al2O3)模拟真实柴油机微粒捕集器(Diesel particulate filter,DPF)中沉积的灰分,开展灰的成分、粒径、堆积方式、堆积量对炭黑氧化特性影响的实验,并采用综合氧化指数(S)进行氧化动力学分析。结果表明:与灰颗粒Al2O3、MgO相比,ZnO对炭黑氧化有明显的促进作用,随着ZnO含量增加,峰值反应温度(Tp)下降,S上升明显,当PU/ZnO混合物的质量比为1:9时,S达到(2.15±0.01)*10-7%2min-2℃-3,比纯PU提高了120%。相比于大粒径ZnO(200nm),小粒径ZnO(50nm)与PU混合物的S提高了45%。在研究堆积方式对炭黑氧化性能影响的实验中,发现当ZnO与PU炭黑按1:9的比例紧密接触堆积时,灰上铺和灰下铺堆积法相比,其S分别提高122%和138%,Tp为(560±1)℃,分别下降10%和9%。堆积量对炭黑氧化性能影响较大,在紧密接触堆积时,当PU/ZnO的重量比为1:15时,S达到最大值(2.21*10±0.10)*10-7%2min-2℃-3,Tp降到最小值为(545±1)℃。与纯PU相比,其S提高了126%,Tp降低了12%。这说明灰分的存在有利于炭黑氧化性能提升,小粒径灰颗粒和紧密堆积方式增大了灰分与炭黑颗粒的接触面积,有利于炭黑炭黑氧化,但过量的灰颗粒会抑制炭黑的氧化性能。其次研究了催化剂种类(CeO2、TiO2)以及催化作用下灰成分(Al2O3、MgO、ZnO)对炭黑颗粒的氧化特性影响,相比于PU/TiO2混合物,CeO2/PU混合物具有更高的S,PU炭黑氧化性能提升明显,这是由于CeO2具有更好的贮氧能力。随着CeO2占比的增加,S呈现先增大后减小的趋势。当比例为1:5时,S从纯PU的(0.98±0.02)*10-7%2min-2℃-3增至(1.58±0.06)*10-7%2min-2℃-3,提高了58%。在催化作用下的灰分实验中,发现存在CeO2时,Al2O3和MgO的加入对催化炭黑没有促进作用,而ZnO可进一步促进炭黑氧化,PU/CeO2/ZnO混合物比PU/CeO2/Al2O3和PU/CeO2/MgO的S更高,更有利于炭黑氧化。随着ZnO含量增加,其S呈现先增大后减小的趋势。当PU/CeO2/ZnO比例为1:5:5时,PU/CeO2/ZnO混合物的S最大,达到了(2.41±0.16)*10-7%2min-2℃-3,比PU/CeO2混合物和纯PU分别提高了53%,141%。这说明CeO2的加入对炭黑有较好的催化氧化性能,加入ZnO后可以增大炭黑氧化性能,但不论是催化剂还是灰分,过量加入都会出现抑制炭黑氧化的趋势。最后开展了不同来流参数(O2浓度、进气流量、升温速率)对炭黑颗粒的氧化催化特性影响的实验,结果发现:不同O2浓度条件下,催化剂存在时ZnO都能够有效提升炭黑氧化性能,随着氧气浓度的增加,S随之升高,当O2浓度为15%时,S达到最大,从(0.87±0.02)*10-7%2min-2℃-3升高到(1.47±0.07)*10-7%2min-2℃-3,增幅为69%。这表明O2浓度对炭黑氧化性能有明显影响,O2浓度越高,颗粒物表面接触的氧气越多,更容易发生氧化反应,且反应更充分。随着进气流量的增大,S呈现先上升后平稳的趋势。当进气流量达到100m L·min-1时趋于平稳。随着升温速率的升高,S随之增大。进气流量对炭黑氧化性能影响较小,而升温速率的增大,会导致单位时间内投入更多的能量,从而使颗粒快速氧化,提升颗粒氧化反应速度。柴油机颗粒的氧化性能与DPF的再生性能息息相关,对柴油机颗粒物的氧化性能进行深入研究能为颗粒在DPF中的氧化燃烧提供重要、坚实的理论基础。本文基于热重分析仪,研究了灰的成分、粒径、堆积方式、堆积量、催化剂种类、催化剂作用下灰成分以及来流参数对炭黑颗粒氧化特性的影响规律,为深入研究炭黑及柴油机排气颗粒的氧化再生特性提供理论依据。
徐功达[4](2021)在《负载型铬铈氧化物的制备及对CVOCs的催化性能研究》文中提出含氯挥发性有机污染物(CVOCs)由于其毒性大、稳定性高、不易降解,因此能在自然环境中长时间滞留,对环境和人体健康造成持久性的危害。目前CVOCs处理技术中,催化氧化法具有处理温度低、能耗小及消除效果好等优点,被认为是最为经济高效的方法。本文以氧化物Cr2O3和Ce O2为活性组分基底,以Al2O3、堇青石和ZSM-5为载体,采用柠檬酸络合法制备负载型Cr-Ce-O催化剂,探索Cr/Ce摩尔比、过渡金属氧化物掺杂、载体、掺杂量以及焙烧温度对催化氧化氯苯性能的影响,研究了不同反应条件包括水蒸气,空速,氯苯浓度等对氯苯催化氧化性能的影响以及毒性评价。通过XRD、BET、XPS、H2-TPR、SEM等分析手段对催化剂理化性质进行表征,得到以下结论:(1)Cr/Ce摩尔比为1:2时氯苯转化率最高。不同Cr/Ce摩尔的催化剂在同一种催化剂载体Al2O3中具有不同的表面结构特性,催化剂的氧化特性与孔体积和平均孔径有关。不同过渡金属氧化活性具体表现为Zr O2>Ni O>Mn Ox>Co2O3>Fe Ox>Cu O。其中掺杂有Zr O2的Cr-Ce-O/堇青石催化剂表现最佳,反应温度350℃达到91.5%。Cr2O3和Zr O2间的相互作用促进了催化剂氧化还原能力提升,利于催化剂氧化活性性能的发挥。以堇青石为载体的Cr-Ce-O催化剂氧化活性最佳,24 h稳定性测试表明催化剂催化氧化氯苯转化率始终维持在99.0%。此外,不同焙烧温度会显着影响催化剂表面结构和孔道结构。(2)过渡金属的掺杂量对催化剂的氧化活性有很大影响。Zr/Cr摩尔比为0.50和0.75时展现出更低的还原温度和更大的H2还原峰面积。且随着Zr O2掺杂量的增大,Ce3+的特征峰向低结合能偏移。氧空位增加促使表面活性氧增多,有利于催化剂催化氧化性能的提高。(3)水蒸气在催化剂表面活性位上会发生竞争吸附。空速为7500·h-1时在一定程度上可以达到更理想的氯苯转化率。随着氯苯浓度的不断升高,氯苯的催化转化效率不断降低。甲苯:氯苯为2:1时两者转化率最快。表明两者对活性位点有竞争作用,甲苯的存在会一定程度上抑制氯苯的转化。随着反应时间的增加尾气中Cl2含量逐渐升高。堇青石载体在实验中产生的Cl2量高于氧化铝和ZSM-5。与未预中毒处理催化剂活性进行对比,中毒实验组催化剂对氯苯的转化效率较低。堇青石载体催化剂中毒程度较氧化铝轻,根据数据综合分析表明在20%浓度HCl、搅拌时间4 h条件下中毒情况最严重。
岑丙横[5](2021)在《贵金属(Pd,Pt)催化剂用于轻质烷烃的燃烧性能研究》文中进行了进一步梳理由于VOCs种类繁多,综合治理相对困难,因此选择其中化学性质最稳定、最难被催化氧化的轻质烷烃作为研究VOCs催化剂性能的模型反应物,具有重要的研究价值。本文主要阐述了贵金属催化剂用于轻质烷烃催化燃烧,着重分析了贵金属Pd、Pt催化剂用于轻质烷烃(如甲烷和丙烷)催化燃烧的性能影响因素及反应机理。制备了Ba O改性Pd/Al2O3和Pt/Al2O3催化剂,MoO3、Nb2O5改性Pt/ZrO2催化剂以及不同温度(T=400、500、600和700℃)焙烧的Pt-SO42-/Al2O3催化剂,通过XRD、H2-TPR、TEM、XPS、Raman、NH3-TPD及in-situ FTIR等表征技术对催化剂进行具体分析,探究总结三类催化剂用于轻质烷烃催化燃烧内在机理。本论文具体的工作如下:1、通过浸渍法制备了Al2O3负载的Pd和Pt催化剂,考察了催化剂的甲烷、乙烷和丙烷催化燃烧活性,以及助剂Ba对催化性能的影响。对于Pd/Al2O3催化剂,加入Ba使活性物种Pd O颗粒变大和还原温度升高,形成更稳定的Pd O活性物种是Pd-Ba/Al2O3催化剂活性提升的主要原因。对于Pt/Al2O3催化剂,加入Ba助剂使活性物种Pt0含量降低,同时PtOx与Al2O3载体相互作用增强,使PtOx物种更难被还原为Pt0,导致Pt-Ba/Al2O3催化剂活性降低。Pd和Pt催化剂催化烷烃氧化反应活性规律一致:丙烷>乙烷>甲烷。Pd/Al2O3催化剂有利于C–H键活化,Pt/Al2O3催化剂有利于C–C键活化。Pt/Al2O3催化剂对C1-C3烷烃氧化活性的差别明显大于Pd/Al2O3催化剂。Pt/Al2O3催化剂对碳比例高的烷烃活性更高。2、研究了MoO3和Nb2O5修饰的Pt/ZrO2催化剂对短链烷烃(甲烷、乙烷、丙烷和正己烷)的催化燃烧性能。对于短链烷烃燃烧,随着碳链的增加,MoO3(对于甲烷反应)的抑制作用将显着地转变为促进作用(对于乙烷、丙烷和正己烷反应),而随着Nb2O5的增加,显着促进作用随着碳链的增加而逐渐减弱。通过对甲烷和丙烷在催化剂上的氧化反应的详细研究,发现催化剂中助剂的不同作用与Pt物种的结构性质和氧化状态的不同有关。对于Pt-Mo/ZrO2催化剂,MoO3助催化剂可以覆盖在Pt物种的表面上,而对于Pt-Nb/ZrO2催化剂,载体上的Nb2O5助剂可能是被Pt颗粒部分覆盖。生成易被反应物接触的Pt-MoO3界面位、高浓度的金属态Pt物种和丰富的表面酸性位是提高Pt-Mo/ZrO2催化剂的丙烷燃烧活性的主要原因。Pt-Nb/ZrO2中缺乏足够的Pt-Nb2O5界面位,但表面酸性增强是其丙烷燃烧活性略有提高的原因。然而,Pt-Nb/ZrO2中稳定的Ptn+物种是甲烷燃烧活性大大提高的原因,而Pt-Mo/ZrO2中的Ptn+在反应过程中会被还原,以及被MoO3包覆后造成暴露的表面Pt物种减少是其甲烷燃烧活性减低的主要原因。此外,还可以得出结论,MoO3促进有利于C–C键的活化,而Nb2O5促进更有利于甲烷等高能量C–H键的活化。3、采用了固体酸(SO42-/Al2O3)载体负载Pt催化剂用于甲烷和丙烷的完全氧化反应,并详细考察了焙烧温度对催化剂性能的影响。研究发现Pt-SO42-/Al2O3催化剂随着焙烧温度的增加(从400 oC到700 oC),催化剂上的Pt物种颗粒逐渐增大,此外,Pt-SO42-/Al2O3-600和Pt-SO42-/Al2O3-700催化剂上可以明显发现有金属态的Pt物种存在。相比于Pt/Al2O3催化剂,不同温度焙烧得到Pt-SO42-/Al2O3催化剂对丙烷完全氧化反应都有明显的促进作用。但是,随着焙烧温度的升高,促进作用逐渐减小。而对于甲烷完全氧化反应,相比于Pt/Al2O3催化剂,不同温度焙烧得到Pt-SO42-/Al2O3催化剂对甲烷完全氧化反应都有抑制作用。Pt-SO42-/Al2O3催化剂对丙烷和甲烷完全氧化显示出完全不同的作用(促进或抑制),表明丙烷和甲烷完全氧化所需要的活性位点存在不同。Pt-SO42-/Al2O3催化剂对丙烷完全氧化的促进作用与催化剂表面酸性位有关,而表面酸性位对甲烷完全氧化促进不明显,酸性位的引入可能有利于长链烷烃的C–C键活化,对高键能的C–H键活化不明显。而酸性位的引入可能影响到Pt物种的暴露,导致催化剂的甲烷氧化活性降低。NH3-TPD结果表明,随着Pt-SO42-/Al2O3催化剂焙烧温度的升高,由于SO42-的流失会造成表面酸性位的减少,是对丙烷氧化促进作用逐渐减小的原因之一。此外Pt物种粒子逐渐变大也会造成促进作用减小。Pt物种粒子大小变化也是甲烷完全氧化活性随着温度增加逐渐降低的主要原因。
刘强[6](2021)在《用于碳烟催化消除的海胆状过渡金属催化剂的研究》文中研究指明柴油车因其低成本、高燃油效率的优势在交通运输过程中被广泛应用。但是其尾气中产生的碳烟颗粒对自然环境和人体健康产生很大威胁。目前,柴油机颗粒捕集器与催化剂相结合的方法被认为是最具前景的消除柴油烟尘微粒的方法之一。但是由于催化剂与煤烟颗粒的接触效率较低,催化氧化碳烟所需的温度高,缺乏高效催化剂等因素,制约了该技术的发展。最近,过渡金属氧化物因其一般存在变价,这种化合价的可变性使其具有极其优秀的氧化还原性能受到广泛关注。因此本研究课题以海胆形貌的过渡金属催化剂为基底,采用简单的浸渍法在海胆形貌的催化剂上面负载碳酸钾物质。获得的过渡金属海胆状催化剂起燃温度低,展现出了良好的碳烟催化燃烧活性。与此同时,我们利用XRD、SEM、HRTEM、FT-IR、XPS、H2-TPR、Soot-TPR等表征结果揭示了催化剂活性增强的原因,并提出了可能的反应机理。本论文提供了一种催化剂制备策略,为设计和构建高效的柴油碳烟燃烧催化剂提供了新的途径。1.本文先水热合成了单金属的海胆状Fe2O3催化剂(Fe2O3 US),与颗粒催化剂(Fe2O3 NP)相比其显示了良好的催化性能,通过浸渍方法负载钾后的海胆状催化剂(K/Fe2O3 US)与Fe2O3 US相比展现出了高催化活性。并在四次活性循环测试后,K/Fe2O3 US催化剂仍能保持优异的催化性能。这主要是因为:(1)海胆结构可以提高催化剂与煤烟颗粒的接触效率,同时提高了活性氧含量。(2)钾物种与铁之间相互作用增加了活性氧的含量,提高了催化剂的氧化还原性能。2.通过水热方法合成了镍钴双金属海胆状NiCo LDH催化剂,在焙烧之后有部分Ni O析出,合成海胆状NiO-NiCo2O4催化剂(NiO-NiCo2O4 US),与颗粒催化剂(NiO-NiCo2O4 NP)、纯相NiCo2O4 US和NiO US催化剂相比其显示了优异的催化活性。通过浸渍获得负载钾的海胆状NiO-NiCo2O4催化剂(K/NiO-NiCo2O4US)与NiO-NiCo2O4 US相比性能进一步提高,起燃温度为307℃,展现出了高催化活性。在五次活性循环测试后,K/NiO-NiCo2O4 US催化剂展现出了非常优秀的稳定性。这种高催化活性和高稳定性主要归功以下两方面原因:(1)海胆结构可以提高催化剂与煤烟颗粒的接触效率,并产生了更多活性氧。(2)钾物种与镍钴金属之间相互作用增加了活性氧的含量,提高了催化剂的氧化还原性能。同时Ni O与NiCo2O4之间存在协同作用也促进了反应的进行。
顾少宸[7](2020)在《MnFeOx/SiO2催化剂低温SCR脱硝性能及反应机理研究》文中提出氨法选择性催化还原(NH3-SCR)脱硝技术具有高选择性、高效率和经济性等特点,已成为目前世界上应用最广泛的固定源脱硝技术。但当今商用的脱硝催化剂大多为V2O5-WO3/TiO2,温度窗口处于300~400℃的中高温段,催化剂容易出现堵塞、烧结、中毒等问题,且催化剂价格高昂,其活性组分钒具有毒性,易污染环境。为此,本文选用具有高选择性、廉价、无污染的锰铁氧化物作为催化剂活性组分进行实验研究。首先,以介孔二氧化硅作为载体,采用浸渍法制备了两种不同锰前驱体(硝酸锰和醋酸锰)的MnOx/SiO2催化剂,实验研究了锰前驱体和Mn/Si比对催化剂NH3-SCR活性的影响,并通过XRD、BET、Raman光谱、XPS和H2-TPR表征分析了锰前驱体与催化剂NH3-SCR活性之间的联系。基于DFT计算,使用Material Studio(MS,version 17.1.0.48)软件中的DMol3计算模块,对比了MnO2/SiO2催化剂和Mn2O3/SiO2催化剂表面的吸附特性和NH3-SCR反应路径的活化能垒,分析影响二者NH3-SCR性能的微观机理。接着,在0.4MN催化剂的基础上加入铁氧化物制备MnFeOx/SiO2催化剂,提升催化剂在大于240℃反应温度下的NO转化率和N2选择性,使之适用于更广泛的工况,通过DFT计算研究了MnFeOx/SiO2催化剂表面的NH3-SCR吸附特性和反应路径,分析锰氧化物和铁氧化物之间的协同反应机理。最后,对MnFeOx/SiO2催化剂进行Zr掺杂改性,提高催化剂对水分和二氧化物组分的抗毒化能力,为低温高效的SCR脱硝催化剂的研发打下基础。本文取得的主要研究成果如下:(1)对于不同前驱体(硝酸锰和醋酸锰)制备的aMN和aMA催化剂进行活性测试,结果表明:当Mn/Si比达0.4时,0.4MA催化剂和0.4MN催化剂都获得了最宽的催化活性温度窗口,分别为150~330℃和120~270℃。0.4MN催化剂的低温活性更好。随着反应温度升高催化剂的N2选择性均出现不同程度的下降,0.4MN催化剂的N2选择性低于0.4MA催化剂。对0.4MN和0.4MA催化剂的表征结果表明:0.4MN催化剂表面主要形成MnO2物种,形成了一定的结晶,也含有以无定型态分散存在的Mn2O3物种。而0.4MA催化剂表面主要为少部分结晶的Mn2O3物种和无定型态分散存在的MnO2物种。结合多种表征分析的结果,可见MnO2物种和Mn2O3物种的活性差异是导致0.4MN和0.4MA催化剂性能差异的最主要因素。(2)基于DFT计算研究了NH3、NO或O2分子在MnO2/SiO2和Mn2O3/SiO2催化剂表面吸附特性,结果表明:MnO2/SiO2表面有利于NH3吸附,而Mn2O3/SiO2表面对NO和O2分子则更容易吸附,且NO的吸附能产生多种构型。所以,MnO2/SiO2催化剂表面对NH3的优异吸附性能和能够更有效地发挥基于NH3吸附的脱氢作用是MnO2/SiO2催化剂比Mn2O3/SiO2催化剂具有更高的低温NO催化脱除效率的主要原因之一。此外,催化剂表面*-NH2NO-*的分解是MnO2/SiO2和Mn2O3/SiO2催化NO形成N2的反应速率控制步骤,*-NH2NO-*分解反应在Mn2O3/SiO2催化剂上的活化能垒比在MnO2/SiO2催化剂上要高,这是低温下MnO2/SiO2比Mn2O3/SiO2具有更高的NO催化脱除效率的另一主要原因。然而Mn2O3/SiO2催化剂具有更高的N2选择性,这是因为在Mn2O3/SiO2催化剂表面,*-NH脱氢反应的活化能垒非常高,极难产生*-N物种,故N2O的形成更难。此外,快速SCR反应对于MnO2/SiO2和Mn2O3/SiO2催化剂都比较容易进行,该反应路径不是影响两种催化剂NH3-SCR性能差异的主要因素。(3)对0.4MN催化剂添加铁氧化物,制备了MnFeOx/SiO2催化剂,实验研究发现,0.4MN-0.3FN催化剂具有最佳的NO转化率,将0.4MN催化剂的活性温度窗口(120~270℃)拓宽至120~330℃,并显着提升了其N2选择性。并且,铁氧化物促使催化剂中SiO2和MnO2的结晶度下降,尤其是大大提高了MnO2的分散度,使催化剂表面的MnO2和Fe2O3主要以分散态形式存在。基于DFT计算结果,发现铁氧化物对NH3脱氢过程有一定的抑制作用,但促进了NO和O2的吸附,尤其在锰铁氧化物的共同作用下,使得O2分子更容易产生解离反应。分析反应路径发现,通过N-NO生成N2的反应过程是新出现的反应途径,大大提高了NO在中高温下的转化率,另一方面也有力提升催化剂的N2选择性。MnFeOx/SiO2催化剂中高温下的NO转化率提高和N2选择性增强的原因就在于此。(4)铁氧化物的加入能在一定程度上提高催化剂的抗水抗硫性,对0.4MN-0.3FN催化剂进行Zr掺杂改性,则进一步增强了催化剂的抗水抗硫性。实验结果表明,0.4MN-0.3FN-0.006Zr催化剂经抗硫性实验后,可保持约90%的NO转化率。通过TG实验发现,0.4MN-0.3FN-0.006Zr催化剂抗硫性主要在于抑制了硫酸氢铵在表面的沉积,其失活主要是由于活性位点的硫酸盐化引起的。DFT计算结果也表明,铁氧化物的加入减弱了催化剂表面对水分子和SO2分子的吸附能力,提升催化剂的抗水抗硫性能。Zr掺杂对催化剂的抗水性能影响较小,但能使得SO2分子倾向于优先被Zr原子吸附,减轻SO2对Mn、Fe活性组分硫酸盐化的作用。同时,SO2在Zr位点的吸附能并不太高,避免了吸附态SO2难以脱附而在催化剂表面逐渐累积。此外,Zr掺杂后硫酸氢氨会优先在Zr位点形成,也更容易发生分解,这使得硫酸氢氨难以沉积。但硫酸氢根也更难从Zr位点脱附,说明Zr位点更容易硫酸盐化,这与TG测量表明Zr掺杂催化剂硫中毒的主要原因在于活性组分硫酸盐化的结果一致。可见Zr元素有效保护了Mn、Fe活性位点,这是Zr掺杂提升催化剂抗硫性的主要机理。
张烁[8](2020)在《活性中心调控强化VOCs和NOx催化脱除的机理研究》文中研究指明大气污染问题给我国的经济社会发展带来了严峻的挑战,严重危害人民的生活和身体健康。化石能源作为我国最主要的一次能源,消费利用过程会产生大量的氮氧化物(NOx)及挥发性有机污染物(VOCs)等多种大气污染物;京津冀、长三角、珠三角等重点地区单位面积污染物排放强度远高于全国平均水平。因此,我国大气环境污染问题呈现“复合型、压缩型”的特点。催化法是实现VOCs和NOx等污染物控制最有效的方法之一,其中催化剂是该技术的核心。目前催化剂低温条件活性不足,无法正常投运,难以保证污染物的达标排放,复杂烟气条件下稳定性较差,且多针对单一污染物控制,难以实现多种污染物的协同控制。因此,开发新型的VOCs和NOx脱除催化剂,强化催化剂的低温活性,实现VOCs和NOx等多污染物的协同高效控制,具有十分重要的意义。基于上述问题,本文以丙烷和NOx作为模型污染物,研究了丙烷和NOx在钴基催化剂上催化降解的反应机理,揭示了催化剂的构效关系,明确了影响催化剂低温活性的关键因素,并构建了分层组合催化,实现了丙烷和NOx高效协同催化脱除。全文得到的主要结果如下:一、针对丙烷氧化,筛选获得了以CoOx为主要活性组分的催化剂,研究了负载量对催化剂表面CoOx结构及Co价态分布的影响规律,揭示了尖晶石结构Co3O4中Co3+物种的含量是影响催化剂对丙烷低温氧化活性的关键因素。通过原位红外方法,解析了丙烷在Co3O4表面催化分解的中间物种,揭示了丙烷的催化氧化反应路径;结合反应动力学研究,证明了丙烷在Co基催化剂上的氧化反应是一级反应,明确了丙烷的吸附活化是该反应的关键步骤。通过Ce Ox掺杂构建了Co3+-O2--Ce3+结构,促进了反应过程中催化剂Co3+?Co2+的转化和Co-O中氧的解离,强化了丙烷的活化断键,提高了催化剂对丙烷的低温氧化活性。二、针对复杂烟气中碳烟颗粒沉积导致催化剂孔道堵塞,使得VOCs氧化活性下降的问题,研究了钴基催化剂对碳烟氧化分解的促进作用。结合表征分析,明确了催化剂比表面积、表面Co3+物种和吸附氧物种是影响碳烟氧化活性的关键因素,揭示了催化剂对碳烟的氧化活化机理,通过ACo2O4尖晶石结构氧化物A位取代,促进了催化剂表面晶格缺陷的形成,使得碳烟氧化分解温度较低了161℃。针对氧化分解碳烟过程催化剂过热问题,采用不同温度的加速老化实验,研究了老化温度对催化剂表面结构及Co、Ce价态分布的影响规律,发现Co和Ce之间相互作用减弱是导致催化剂高温活性下降的主要原因。Co0.9Ce0.1Ox催化剂由于Ce均匀分散在Co尖晶石结构中,在650℃以下均能保持较高的热稳定性能。三、制备了钴铈催化剂和Vx/Ti催化剂,分别研究了两种催化剂的SCR活性和低温下的反应活化机理,揭示了钴铈催化剂对NH3良好的氧化活化作用以及V/Ti催化剂较强的NH3吸附性能。通过将两种催化剂分层组合,构建了钴基组合催化剂,实现了宽温度范围NOx的高效脱除,在175-300℃之间均保持90%以上的脱硝效率。研究了钴基分层组合催化剂VOCs和NOx等多污染物之间的相互作用机制,优化了催化剂活性组分填装形式、床层厚度、颗粒尺寸等组合参数,实现了对丙烷和NOx的高效协同脱除。最终,制备了堇青石载体负载的CoCe蜂窝状成型催化剂,对丙烷、丙酮和甲苯等多种VOCs具有良好的低温催化氧化活性,同时可实现对NOx协同脱除,具有一定的实际应用价值和前景。
沈飞翔[9](2020)在《静电场协同低温催化氧化低浓度苯的研究》文中认为挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)被认为是大气中仅次于颗粒物、二氧化硫和氮氧化物的第四大污染物,其危害大、范围广的特点引起了社会的广泛关注。催化燃烧是去除挥发性有机化合物的重要手段,但却存在低温条件下低浓度VOCs催化反应效率低和催化剂中贵金属用量大的问题。本文提出了将静电场与传统催化技术相结合促进催化反应的方法,研究了典型的低浓度VOCs气体—苯(1000 ppm)在静电场中的氧化特性,探究了催化剂理化特性在静电场中的变化规律以及催化剂载体与静电场之间的协同效应,通过In-situ DRIFT技术研究了反应中间物种的变化过程,揭示了苯在有无静电场作用下的反应路径,并通过动力学计算对经典反应模型在苯的催化反应中的贡献度进行了量化。最后通过改进载体配方和添加中间涂层相结合的方式开发了在静电场下综合性能最佳的整体式催化剂。本文主要研究工作如下:(1)研究了静电场协同Pd基催化剂催化氧化苯的特性。分别选用CemZrnO2和Co3O4作为载体制备了负载型Pd催化剂用于苯的氧化。研究发现载体中的Ce元素与静电场的协同效应有利于催化剂活性的提高,而静电场下Co元素则与催化剂的抗水性能有关。结合两催化剂的特点选择Ce-Co作为载体,合成活性与抗水性兼备的1%Pd/CemConO2催化剂。当Ce/Co为1:3时,在静电场作用下可在138℃的低温实现苯的完全氧化。采用表征技术研究可以发现,催化剂中的CeO2比Co3O4具有更大的储氧能力,在静电场下更容易发生还原反应释放晶格氧,有利于催化剂表面活性氧和高价Pd的形成,为苯的催化提供了低温反应的活性位点,从而促进了反应的进行。(2)在了解催化剂载体与静电场协同效应的基础上,为降低催化剂成本,以Ce-Zr为载体,开发了m%Cu CemZrnO2系列催化剂用于苯的氧化,结果发现,所制备的非贵金属催化剂自身的活性很低,但是具有很强的抗水中毒能力。在静电场作用下,催化剂的活性显着增强,当Ce/Zr为55:45,Cu负载量为4%时,可在131℃下实现苯的完全氧化。通过表征实验可以发现,嵌入到载体晶格中的Cu离子促进了Ce-O键的断裂,提高了氧的迁移性,而分散在催化剂表面的CuxO物种则促进了晶格氧的再生过程,但会抑制苯在催化剂表面的吸附。苯在催化剂表面的氧化过程受到催化剂的吸附能力,晶格氧的迁移性以及氧的再生能力的共同影响。在传统催化反应中,相比于吸附能力和氧再生能力,低温下催化剂中氧的迁移能力较弱,导致活性降低;静电场的引入促进了载体中晶格氧的释放,提高了氧的迁移性,提高了苯的低温氧化速率。(3)为探究静电场对苯的催化反应机理的影响,采用in-situ技术研究了有无静电场作用下苯在催化剂表面的吸附和氧化过程。研究认为,在没有静电场的情况下,苯在贵金属催化剂表面的吸附和氧化通过L-H机理进行,即苯分子和氧气分子先共同吸附在活性位点然后再发生反应,而苯在非贵金属表面的反应则主要遵循Mvk机理,即苯会与催化剂体相中的氧物种发生反应。在静电场作用下,催化剂中氧的迁移性得到促进,低温下苯在各催化剂表面的催化反应主要通过Mvk机理实现。此外,载体中Co元素与静电场的协同效应促进了羟基在催化剂表面的脱附,提高了贵金属催化剂的抗水性能。通过动力学计算量化了不同反应机理在苯催化反应中的贡献度,进一步验证了in-situ实验中得到的结论。(4)开发了适用于静电场协同催化系统的整体式催化剂。通过增加涂覆量,改进载体配方和添加中间涂层的方法提高了静电场与整体式催化剂的协同效应。综合评价整体式催化剂的活性,稳定性以及对空速等工况的适应性,可优选出综合性能最好的催化剂,符合实际应用的需求。
杨宇[10](2020)在《储油罐VOCs催化燃烧催化剂的制备与性能研究》文中认为易挥发性有机物(VOCs)的排放治理是目前我国污染防治攻坚战的重要内容之一,同时也是国家大气污染防治计划的一项重要内容。VOCs的排放既可以加重PM 2.5大气污染,同时还会对人体造成直接伤害。随着经济的不断发展,我国石油炼化行业的加工量快速增加,2019年我国全年的原油加工总量约为6.52亿吨,这使得我国石油炼化行业VOCs的排放量也不断增大。目前我国石油炼化行业VOCs年排放量约占全国VOCs年总排放量的15.5%。因此,减少石油炼化行业的VOCs排放量已成为石油炼化行业日常生产中的重要任务。储油罐VOCs的排放是炼油厂无组织VOCs的主要排放源,消除储油罐VOCs以减少储油罐VOCs排放量迫在眉睫。催化燃烧法因其经济有效的特点广泛应用于治理VOCs污染领域。催化燃烧法治理VOCs污染的技术核心是催化剂,催化剂的催化燃烧活性及稳定性不仅直接影响VOCs的治理效果,还直接影响该方法的应用成本。因此,高活性、高稳定性及低成本催化燃烧催化剂的制备成为了目前科研工作者们研究的热点。本研究致力于高活性、高稳定性及低成本催化燃烧催化剂的研发。苯系物是储油罐VOCs中最难消除的有机物组分,储油罐VOCs中的苯系物主要以甲苯为主。因此,首先使用甲苯作为模型反应物筛选出了最佳匹配性的贵金属活性组分Pd-Pt,并对其催化反应活性稳定性及催化燃烧储油罐VOCs模拟气等性能进行了测试。研究发现添加少量助金属Pt可以增加Pd物质的分散度和活性氧物质供应性能,助金属Pt的添加还可以适当调节催化剂表面酸性,有利于提升催化剂催化燃烧储油罐VOCs的活性及抗积碳性能。进一步对提升Pd-Pt基催化燃烧催化剂抗积碳性能进行了研究,发现所制备的Pd-Pt基催化剂在催化燃烧低浓度甲苯过程中,甲苯在催化剂酸性中心上反应生成稠环芳烃不是导致催化剂积碳的关键因素,催化剂积碳主要是由甲苯催化燃烧过程中产生的CO在贵金属Pd0相上发生歧化反应产生积碳引起的;研究还发现碱性氧化物K2O会降低贵金属Pd活性组分的活性氧物质供应性能,并且K2O还会促进贵金Pd0相的生成,从而降低Pd-Pt基催化燃烧催化剂的抗积碳性能;储氧材料Ce O2会提升贵金属Pd活性组分的活性氧物质供应性能和催化剂中Pd O相的含量,从而提升Pd-Pt基催化燃烧催化剂的抗积碳性能。在Pd-Pt基催化燃烧催化剂抗SO2中毒性能研究中,发现添加少量助金属Pt可以降低贵金属Pd活性组分对SOX的吸附能力,同时还可以防止贵金属Pd活性组分与SOX反应;研究还发现使用介孔载体负载MgO优先吸附SOX可以进一步保护贵金属Pd活性组分,从而进一步提升催化剂的抗SO2中毒性能,同时MgO使生成的硫酸盐物质也高度分散在催化剂表面,降低了硫酸盐物质的热分解温度,有利于催化剂焙烧再生,再生脱硫后的催化燃烧催化剂性能良好。本研究最后通过贵金属活性组分与非贵金属氧化物组分协同催化的方法降低了贵金属活性组分负载量。通过研究发现贵金属Pd-Pt活性组分与铜锰复合氧化物组分联合使用所制备的催化燃烧催化剂具有良好的催化性能。使用储氧材料Ce O2部分取代铜锰复合氧化物可以进一步提升催化剂的催化性能。最后将成型的催化燃烧催化剂与现有商业化催化燃烧催化剂进行了对比研究,对比研究结果显示本文中所制备的Pd-Pt/MgO/4.4Cu1Mn1OX/1Ce O2/γ-Al2O3催化燃烧催化剂具有更加良好的储油罐VOCs催化燃烧性能,且该催化剂制备方法简单易行,具有良好的工业化前景。
二、Catalytic Performance of Ce/Zr Oxides Catalysts for Soot Combustion(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Catalytic Performance of Ce/Zr Oxides Catalysts for Soot Combustion(论文提纲范文)
(1)铈基氧化物催化燃烧柴油机炭烟颗粒的性能及机理研究进展(论文提纲范文)
1 引言 |
2 铈基氧化物催化炭烟燃烧 |
2.1 单一氧化铈催化剂 |
2.1.1 单一氧化铈催化剂的晶体结构 |
2.1.2 纳米单一氧化铈催化剂 |
2.1.3 特殊形貌单一氧化铈催化剂 |
2.1.4 特殊晶面单一氧化铈催化剂 |
2.2 不同金属改性的铈基氧化物催化剂 |
2.2.1 稀土金属改性的铈基氧化物催化剂 |
2.2.2 过渡金属改性的铈基氧化物催化剂 |
2.2.3 贵金属改性的铈基氧化物催化剂 |
2.2.4 碱(碱土)金属改性的铈基氧化物催化剂 |
3 铈基氧化物催化燃烧炭烟机理的研究 |
3.1 单一氧化铈催化炭烟燃烧机理 |
3.2 不同金属改性的铈基氧化物催化炭烟燃烧机理 |
3.2.1 稀土金属改性的铈基氧化物催化炭烟燃烧机理 |
3.2.2 过渡金属改性的铈基氧化物催化炭烟燃烧机理 |
3.2.3 贵金属改性的铈基氧化物催化炭烟燃烧机理 |
3.2.4 碱(碱土)金属改性的铈基氧化物催化炭烟燃烧机理 |
4 总结与展望 |
(2)钴锰和钴铜复合氧化物整体催化剂的制备及其催化氧化VOCs性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 挥发性有机物(VOCs)概述 |
1.2.1 VOCs的定义及分类 |
1.2.2 VOCs的来源及危害 |
1.2.3 VOCs的治理方法 |
1.3 VOCs催化氧化研究进展 |
1.3.1 贵金属催化剂 |
1.3.2 金属氧化物催化剂 |
1.3.3 Co基过渡金属氧化物的研究进展 |
1.4 整体催化剂的研究进展 |
1.4.1 载体 |
1.4.2 涂层 |
1.4.3 活性组分及负载方法 |
1.5 研究目的与内容 |
2 实验总述 |
2.1 实验试剂及仪器 |
2.2 催化剂活性测试 |
2.3 催化表征技术 |
2.3.1 X射线衍射(XRD) |
2.3.2 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.3 扫描电子显微镜(SEM)及X射线能谱分析(EDX) |
2.3.4 Raman光谱(Raman) |
2.3.5 氢气程序升温还原反应(H_2-TPR) |
3 Co-Mn整体催化剂的制备及其VOCs催化氧化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 Co-Mn整体催化剂的制备 |
3.2.1 堇青石载体的预处理 |
3.2.2 活性组分的负载 |
3.3 整体催化剂性能研究 |
3.3.1 甲苯及乙酸乙酯催化氧化性能测试 |
3.3.2 不同反应条件对催化氧化性能影响 |
3.3.3 整体催化剂稳定性测试 |
3.4 整体催化剂表征分析 |
3.4.1 表面形貌(SEM)及X射线能谱(EDX)分析 |
3.4.2 晶相结构分析(XRD) |
3.4.3 Raman分析 |
3.4.4 表面元素(XPS)分析 |
3.4.5 氧化还原性能(H_2-TPR)分析 |
3.4.6 表征结果讨论 |
3.5 本章小结 |
4 Co-Cu整体催化剂的制备及其VOCs催化氧化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 Co-Cu整体催化剂制备 |
4.2.1 堇青石载体预处理 |
4.2.2 Co-Cu/堇青石催化剂制备 |
4.3 催化剂表征分析 |
4.3.1 晶相结构分析(XRD) |
4.3.2 氧化还原性能(H_2-TPR)分析 |
4.3.3 表面元素(XPS)分析 |
4.4 整体催化剂催化氧化性能研究 |
4.4.1 甲苯及乙酸乙酯催化性能测试 |
4.4.2 不同反应条件对催化性能影响 |
4.4.3 整体催化剂稳定测试 |
4.5 与现有研究的对比 |
4.6 本章小结 |
5 结论及展望 |
5.1 结论 |
5.2 本文创新点 |
5.3 展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
致谢 |
(3)基于热重分析仪的炭黑颗粒氧化特性研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
引言 |
1 绪论 |
1.1 柴油发动机排放物及控制 |
1.1.1 柴油发动机排放物研究 |
1.1.2 柴油发动机排放控制 |
1.2 柴油机颗粒物捕集器 |
1.2.1 柴油机颗粒捕集技术 |
1.2.2 DPF再生方式 |
1.3 柴油机排放法规 |
1.3.1 国外排放法规 |
1.3.2 国内排放法规 |
1.4 研究现状 |
1.4.1 灰分颗粒和催化剂对炭黑颗粒的氧化性能的研究现状 |
1.4.2 来流参数对炭黑颗粒的氧化催化特性研究现状 |
1.5 本文研究意义和研究内容 |
1.5.1 本文研究意义 |
1.5.2 本文研究内容 |
2 实验设备及实验分析方法 |
2.1 实验材料 |
2.2 实验设备 |
2.2.1 热重分析仪 |
2.2.2 万分之一天平 |
2.2.3 真空干燥箱 |
2.2.4 德国IKA旋涡混合仪 |
2.3 实验分析方法 |
2.3.1 综合氧化指数S |
2.4 本章小结 |
3 灰对颗粒物氧化性能影响的实验研究 |
3.1 实验方法 |
3.2 灰分组成对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
3.3 灰分粒径对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
3.4 灰分堆积方法对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
3.5 灰分堆积量对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
3.6 本章小结 |
4 催化作用下灰对颗粒物的氧化催化特性实验研究 |
4.1 实验方法 |
4.2 催化剂种类对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
4.3 催化剂量对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
4.4 催化作用下灰的成分对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
4.5 催化作用下灰的堆积量对炭黑氧化特性的影响 |
4.6 本章小结 |
5 来流参数对炭黑颗粒氧化特性的研究 |
5.1 实验方法 |
5.2 催化状态下不同O_2浓度对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
5.3 催化状态下不同进气流量对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
5.4 催化状态下不同升温速率对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
5.5 本章小结 |
6 全文总结与研究展望 |
6.1 全文总结 |
6.2 研究展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表论文及科研成果 |
致谢 |
(4)负载型铬铈氧化物的制备及对CVOCs的催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 挥发性有机化合物(VOCs) |
1.2 含氯挥发性有机化合物(CVOCs) |
1.2.1 CVOCs的来源与分类 |
1.2.2 CVOCs的危害 |
1.3 CVOCs的处理技术 |
1.3.1 回收技术 |
1.3.2 销毁技术 |
1.4 CVOCs催化剂的研究进展 |
1.4.1 贵金属催化剂 |
1.4.2 分子筛类催化剂 |
1.4.3 过渡金属氧化物催化剂 |
1.5 研究目的及意义 |
1.6 研究内容 |
1.7 技术路线 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化剂的制备 |
2.3 催化剂的活性评价 |
2.3.1 催化剂活性评价方法 |
2.3.2 尾气组分测试方法 |
2.4 催化剂表征方法 |
2.4.1 比表面积和孔径分布测定(BET) |
2.4.2 X射线衍射(XRD) |
2.4.3 扫描电子显微镜(SEM) |
2.4.4 程序升温还原表征(H_2-TPR) |
2.4.5 X射线光电子能谱表征(XPS) |
第三章 Cr-Ce-O氧化物催化氧化CB性能研究 |
3.1 Cr-Ce-O氧化物催化剂催化氧化CB |
3.1.1 Cr/Ce摩尔比对Cr-Ce-O催化剂氧化性能的影响 |
3.1.2 载体对催化剂氧化性能的影响 |
3.1.3 焙烧温度对催化剂氧化性能的影响 |
3.1.4 催化剂稳定性研究 |
3.2 Cr-Ce-O催化剂的微观性能表征 |
3.2.1 SEM分析 |
3.2.2 BET分析 |
3.2.3 XRD分析 |
3.3 本章小结 |
第四章 过渡金属对催化剂氧化性能的影响 |
4.1 过渡金属掺杂对催化氧化CB性能的影响 |
4.1.1 过渡金属氧化物种类对催化剂氧化性能的影响 |
4.1.2 过渡金属掺杂量对催化剂催化活性的影响 |
4.1.3 催化剂稳定性研究 |
4.2 过渡金属掺杂催化剂的微观表征 |
4.2.1 XRD分析 |
4.2.2 H_2-TPR分析 |
4.2.3 XPS分析 |
4.3 本章小结 |
第五章 反应条件对催化剂性能影响及抗毒性研究 |
5.1 反应条件对催化剂氧化活性的影响 |
5.1.1 水蒸气对CB催化氧化性能的影响 |
5.1.2 空速对CB催化氧化性能的影响 |
5.1.3 CB浓度对催化氧化性能的影响 |
5.1.4 对混合组分的催化效果 |
5.2 抗毒性研究 |
5.3 本章小结 |
第六章 总结与展望 |
6.1 总结 |
6.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介 |
(5)贵金属(Pd,Pt)催化剂用于轻质烷烃的燃烧性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 轻质烷烃完全氧化催化剂 |
1.2.1 过渡金属氧化物催化剂 |
1.2.2 结构性氧化物催化剂 |
1.2.3 贵金属催化剂 |
1.3 当前存在的挑战 |
1.4 课题研究的目的及意义 |
1.5 课题研究的内容 |
第二章 催化剂的制备、表征及性能评价 |
2.1 催化剂的制备 |
2.1.1 催化剂的制备原材料及测试仪器 |
2.1.2 催化剂的制备 |
2.2 催化剂的表征 |
2.2.1 X-射线粉末衍射(XRD) |
2.2.2 程序升温还原(H_2-TPR) |
2.2.3 透射电子显微镜(TEM) |
2.2.4 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) |
2.2.5 X射线光电子能谱表征(XPS) |
2.2.6 拉曼分析(Raman) |
2.2.7 CO化学吸附测分散度 |
2.2.8 X射线荧光分析(XRF) |
2.2.9 CO红外光谱(DRIFTS) |
2.2.10 甲烷、乙烷或丙烷红外光谱(DRIFTS) |
2.3 催化剂的性能评价 |
第三章 助剂Ba对 Pd/Al_2O_3和Pt/Al_2O_3催化剂的C1-C3 烷烃催化燃烧性能的影响 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂的制备 |
3.2.1 Pd/Al_2O_3或Pt/Al_2O_3催化剂的制备 |
3.2.2 Ba-Al_2O_3载体的制备 |
3.2.3 Pd-Ba/Al_2O_3或Pt-Ba/Al_2O_3催化剂的制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化剂的结构分析 |
3.3.2 催化剂的氧化还原性 |
3.3.3 催化剂表面物种分析 |
3.3.4 催化剂的甲烷、乙烷和丙烷完全燃烧性能 |
3.4 本章小结 |
第四章 MoO_3和Nb_2O_5促进Pt/ZrO_2催化剂在短链烷烃燃烧中的不同作用 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂的制备 |
4.2.1 ZrO_2载体的制备 |
4.2.2 Mo/ZrO_2和Nb/ZrO_2催化剂的制备 |
4.2.3 Pt-Mo/ZrO_2和Pt-Nb/ZrO_2催化剂的制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂的结构和性质 |
4.3.2 催化剂的甲烷和丙烷完全氧化性能 |
4.3.3 催化剂表面Pt价态 |
4.3.4 助剂在反应中的不同作用 |
4.4 本章小结 |
第五章 Pt-SO_4~(2-)/Al_2O_3催化剂对甲烷和丙烷燃烧的不同催化反应行为研究 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂的制备 |
5.2.1 SO_4~(2-)/Al_2O_3载体的制备 |
5.2.2 Pt-SO_4~(2-)/Al_2O_3-X催化剂的制备 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 催化剂的结构和性质 |
5.3.2 催化剂的甲烷和丙烷完全氧化性能 |
5.3.3 分析与讨论 |
5.4 本章小结 |
第六章 总结和展望 |
6.1 论文的主要结论 |
6.2 论文不足与展望 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
(6)用于碳烟催化消除的海胆状过渡金属催化剂的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 柴油车尾气的组成及危害 |
1.3 柴油车尾气的排放标准 |
1.4 柴油车尾气污染的控制技术 |
1.4.1 排放前净化技术 |
1.4.2 排放后净化技术 |
1.5 柴油车尾气碳烟颗粒燃烧催化剂 |
1.5.1 贵金属催化剂 |
1.5.2 碱金属催化剂 |
1.5.3 三维有序大孔催化剂 |
1.5.4 过渡金属催化剂 |
1.6 本课题的研究目的及内容 |
1.6.1 研究目的 |
1.6.2 研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验仪器 |
2.2 实验药品 |
2.3 催化剂的表征 |
2.3.1 X射线衍射分析(XRD) |
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM) |
2.3.3 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES) |
2.3.4 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
2.3.5 透射电子显微镜及高分辨透射电子显微镜(TEM/HR-TEM) |
2.3.6 热重(TG) |
2.3.7 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.8 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
2.3.9 Soot程序升温还原(Soot-TPR) |
第三章 负载钾海胆状Fe_2O_3催化剂的制备及性能研究 |
3.1 前言 |
3.2 催化剂的制备 |
3.2.1 海胆状Fe_2O_3催化剂的制备(Fe_2O_3 US) |
3.2.2 负载钾的海胆状Fe_2O_3催化剂的制备(K/Fe_2O_3 US) |
3.2.3 纳米颗粒状Fe_2O_3催化剂的制备(Fe_2O_3 NP) |
3.3 性能测试 |
3.4 结果与讨论 |
3.4.1 材料表征 |
3.4.2 催化剂性能测试 |
3.4.3 催化剂的稳定性测试 |
3.4.4 反应机理的讨论 |
3.5 小结 |
第四章 负载钾海胆状NiO-NiCo_2O_4催化剂的制备及性能研究 |
4.1 前言 |
4.2 催化剂的制备 |
4.2.1 海胆状NiO-NiCo_2O_4催化剂的制备(NiO-NiCo_2O_4 US) |
4.2.2 负载钾的海胆状NiO-NiCo_2O_4 US催化剂的制备(K/NiO-NiCo_2O_4 US) |
4.2.3 纳米颗粒状NiO-NiCo_2O_4催化剂的制备(NiO-NiCo_2O_4 NP) |
4.2.4 海胆状NiCo_2O_4催化剂的制备(NiCo_2O_4 US) |
4.2.5 海胆状NiO催化剂的制备(NiO US) |
4.3 性能测试 |
4.4 结果与讨论 |
4.4.1 材料表征 |
4.4.2 催化剂性能测试 |
4.4.3 催化剂的稳定性测试 |
4.4.4 海胆状NiO-NiCo_2O_4催化剂(NiO-NiCo_2O_4 US)中NiCo_2O_4与NiO协同作用的研究 |
4.4.5 反应机理的讨论 |
4.5 小结 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
发表论文情况 |
致谢 |
(7)MnFeOx/SiO2催化剂低温SCR脱硝性能及反应机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
主要符号表 |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 氮氧化物的生成机制及危害 |
1.2.1 氮氧化物的生成机制 |
1.2.2 氮氧化物对环境和人体健康的危害 |
1.3 固定源NO_x排放控制技术 |
1.3.1 固定源NO_x排放控制的主要措施 |
1.3.2 NH_3-SCR脱硝基本原理 |
1.3.3 NH_3-SCR脱硝装置 |
1.3.4 NH_3-SCR脱硝催化剂 |
1.4 低温SCR脱硝催化剂研究进展 |
1.4.1 锰基SCR脱硝催化剂 |
1.4.2 铁基SCR脱硝催化剂 |
1.5 低温NH_3-SCR脱硝反应机理研究进展 |
1.5.1 NO和NH_3在催化剂表面的吸附与活化 |
1.5.2 低温NH_3-SCR反应机理 |
1.6 DFT在 SCR脱硝研究中的应用 |
1.7 本文研究目标与内容 |
1.7.1 本文研究目标 |
1.7.2 本文主要研究内容 |
1.7.3 本文技术路线 |
第二章 实验系统、催化剂制备与表征及DFT计算方法 |
2.1 实验设备及材料 |
2.1.1 催化剂活性评价实验系统 |
2.1.2 仪器设备及化学试剂 |
2.2 催化剂制备方法 |
2.3 催化剂表征方法 |
2.3.1 比表面积测定及孔隙结构分析 |
2.3.2 XRD物相分析 |
2.3.3 激光拉曼光谱(Raman)分析 |
2.3.4 表面元素价态及浓度(XPS)分析 |
2.3.5 H_2程序升温还原(H_2-TPR)分析 |
2.3.6 热重-微分热重分析(TG-DTG) |
2.4 第一性原理及计算方法 |
2.4.1 第一性原理简介 |
2.4.2 密度泛函理论 |
2.4.3 Materials Studio软件介绍 |
2.4.4 计算方法及初始参数 |
2.5 本章小结 |
第三章 MnO_x/SiO_2催化剂NH_3-SCR性能研究 |
3.1 不同负载量及前驱体制备的MnO_x/SiO_2催化剂NH_3-SCR性能测试 |
3.2 MnO_x/SiO_2催化剂表征分析 |
3.2.1 晶体形态分析(XRD) |
3.2.2 比表面积与孔结构特征分析(BET) |
3.2.3 激光拉曼光谱(Raman)分析 |
3.2.4 表面元素价态及浓度(XPS)分析 |
3.2.5 H_2程序升温还原(H_2-TPR)分析 |
3.3 操作参数对0.4MN和0.4MA催化剂NH_3-SCR反应活性的影响 |
3.3.1 空速的影响 |
3.3.2 氨氮比的影响 |
3.3.3 氧含量的影响 |
3.4 本章小结 |
第四章 基于DFT的 MnO_x/SiO_2催化剂的NH_3-SCR反应机理研究 |
4.1 计算模型设置 |
4.2 反应物在MnO_2/SiO_2β-cristobalite(1 01)催化剂表面的吸附 |
4.2.1 NH_3的吸附特性 |
4.2.2 NO的吸附特性 |
4.2.3 O_2的吸附特性 |
4.3 反应物在Mn_2O_3/SiO_2β-cristobalite(1 01)催化剂表面的吸附 |
4.3.1 NH_3的吸附特性 |
4.3.2 NO的吸附特性 |
4.3.3 O_2的吸附特性 |
4.4 SCR反应路径分析 |
4.4.1 O_2解离反应 |
4.4.2 NH_3脱氢反应 |
4.4.3 N_2反应路径 |
4.4.4 NO_2反应路径 |
4.4.5 N_2O反应路径 |
4.5 MnO_x/SiO_2催化剂反应机理分析 |
4.6 本章小结 |
第五章 MnFe O_x/SiO_2催化剂NH_3-SCR性能及机理研究 |
5.1 铁氧化物的掺杂对MnFe O_x/SiO_2催化剂NH_3-SCR性能的影响 |
5.2 MnFe O_x/SiO_2催化剂表征分析 |
5.2.1 晶体形态分析(XRD) |
5.2.2 比表面积与孔结构特征分析(BET) |
5.3 操作参数对MnFe O_x/SiO_2催化剂NH_3-SCR反应活性的影响 |
5.3.1 空速的影响 |
5.3.2 氨氮比的影响 |
5.3.3 氧含量的影响 |
5.3.4 煅烧温度的影响 |
5.4 基于DFT分析铁锰氧化物协同催化作用 |
5.4.1 MnFe O_x/SiO_2β-cristobalite(1 01)催化剂构型 |
5.4.2 反应物在MnFe O_x/SiO_2催化剂表面的吸附 |
5.4.3 SCR反应路径分析 |
5.4.4 锰铁氧化物协同催化反应机理 |
5.5 本章小结 |
第六章 Zr掺杂提升0.4MN-0.3FN催化剂的抗硫抗水性能研究 |
6.1 0.4MN和 0.4MN-0.3FN催化剂抗硫抗水性能测试 |
6.1.1 抗水性测试 |
6.1.2 抗硫性测试 |
6.1.3 抗硫水性测试 |
6.2 Zr改性0.4MN-0.3FN催化剂的抗硫抗水性能研究 |
6.2.1 催化脱硝活性测试 |
6.2.2 抗水性测试 |
6.2.3 抗硫性测试 |
6.2.4 抗硫水性能测试 |
6.2.5 抗硫抗水性实验后催化剂的TG分析 |
6.3 基于DFT的催化剂表面抗硫抗水机理研究 |
6.3.1 H_2O的吸附特性 |
6.3.2 SO_2的吸附特性 |
6.3.3 硫酸氢氨分解反应 |
6.4 本章小结 |
第七章 结论与建议 |
7.1 全文总结 |
7.2 主要创新点 |
7.3 下一步研究工作及建议 |
致谢 |
参考文献 |
攻读博士学位期间主要研究成果 |
(8)活性中心调控强化VOCs和NOx催化脱除的机理研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
1. 绪论 |
1.1. 研究背景 |
1.1.1. 工业源及移动源的排放特性 |
1.1.2. VOCs排放及控制现状 |
1.1.3. 氮氧化物排放及控制现状 |
1.2. VOCs氧化催化剂研究进展 |
1.2.1. VOCs氧化催化剂 |
1.2.2. VOCs催化氧化反应机理 |
1.3. NO_x还原催化剂研究进展 |
1.3.1. NO_x还原催化剂 |
1.3.2. NO_x还原脱除反应机理 |
1.4. 多污染物催化协同脱除研究进展 |
1.4.1. NO_x和碳烟的协同控制 |
1.4.2. NO_x和HCs的协同控制 |
1.5. 本文研究目的、内容及意义 |
2. 实验系统与方法 |
2.1. 实验系统介绍 |
2.1.1. 催化剂稳态活性评价实验系统 |
2.1.2. 非稳态催化反应评价实验系统 |
2.2. 化学试剂与材料 |
2.2.1. 气体和试剂 |
2.2.2. 仪器和设备 |
2.3. 催化剂制备方法 |
2.3.1. 共沉淀法 |
2.3.2. 浸渍法 |
2.3.3. 柠檬酸络合法 |
2.4. 催化剂物化表征方法 |
2.4.1. 催化剂的结构特性分析 |
2.4.2. 催化剂的化学反应特性分析 |
3. 过渡金属氧化物催化氧化丙烷的反应机理及动力学研究 |
3.1. 引言 |
3.2. 过渡金属催化剂丙烷氧化活性筛选 |
3.3. 钴基催化剂丙烷氧化的反应机理研究 |
3.3.1. 负载量对丙烷氧化活性的影响 |
3.3.2. 催化剂的结构表征分析 |
3.3.3. 钴基催化剂氧化丙烷的反应路径 |
3.4. 钴基催化剂丙烷氧化的反应动力学研究 |
3.4.1. 总包反应动力学研究 |
3.4.2. 丙烷催化氧化反应级数 |
3.5. 本章小结 |
4. 组分掺杂调控催化剂活性中心结构强化丙烷低温氧化 |
4.1. 引言 |
4.2. 不同助剂掺杂对钴基催化剂氧化丙烷活性的影响 |
4.3. 钴-铈催化剂对丙烷的低温氧化性能 |
4.3.1. 催化氧化丙烷活性实验 |
4.3.2. 钴-铈催化剂表面的结构表征 |
4.3.3. 钴-铈催化剂氧化还原性表征 |
4.4. 钴-铈催化剂强化丙烷低温氧化的机理 |
4.4.1. 无氧条件丙烷的瞬态反应 |
4.4.2. 反应中间产物识别与分析 |
4.4.3. 催化剂性质与反应速率间的关系 |
4.5. 本章小结 |
5. 催化剂表面沉积碳烟颗粒氧化分解研究 |
5.1. 引言 |
5.2. 钴基催化剂强化碳烟氧化分解的机理研究 |
5.2.1. 碳烟催化氧化的影响因素 |
5.2.2. 钴基催化剂碳烟氧化的活性 |
5.2.3. 气体组分对碳烟催化氧化活性的影响 |
5.3. 钴基催化剂热稳定性研究 |
5.3.1. 高温老化处理前后催化剂活性对比 |
5.3.2. 高温老化对催化剂结构的影响 |
5.3.3. 高温老化对催化剂氧化还原性能的影响 |
5.4. 本章小结 |
6. 催化剂组合强化NO_x的低温催化还原研究 |
6.1. 引言 |
6.2. 钴基催化剂低温催化还原NO_x的反应性能研究 |
6.2.1. 钴基催化剂还原NO_x的活性 |
6.2.2. 催化剂表面酸性分析 |
6.2.3. 表面反应物种分析 |
6.3. 钒基催化剂低温催化还原NO_x的反应性能研究 |
6.3.1. 钒基催化剂还原NO_x的活性 |
6.3.2. 钒含量对催化剂物化特性的影响 |
6.3.3. NO和NH_3的氧化 |
6.4. 组合催化剂低温催化还原NO_x的反应性能研究 |
6.4.1. 组合催化剂还原NO_x的活性 |
6.4.2. 组合催化剂氧化性能测试 |
6.5. 本章小结 |
7. 多活性中心组合催化剂协同脱除NO_x和VOCs研究 |
7.1. 引言 |
7.2. 催化剂组合参数对反应性能的影响机制 |
7.2.1. 催化剂填装形式的影响 |
7.2.2. 催化剂层厚度的影响 |
7.2.3. 催化剂颗粒尺寸的影响 |
7.3. NO_x和VOCs的相互作用机制 |
7.3.1. NO和NH_3对丙烷氧化反应的影响 |
7.3.2. 丙烷对SCR反应的影响 |
7.4. 成型催化剂制备及中试实验研究 |
7.4.1. 成型催化剂的制备工艺 |
7.4.2. 成型催化剂的催化性能评估 |
7.5. 本章小结 |
8. 全文总结及展望 |
8.1. 全文总结 |
8.2. 本文主要创新点 |
8.3. 研究工作展望 |
参考文献 |
作者简历 |
(9)静电场协同低温催化氧化低浓度苯的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 课题背景 |
1.2 催化燃烧技术 |
1.2.1 贵金属催化剂 |
1.2.2 非贵金属氧化物催化剂 |
1.2.3 催化反应机理 |
1.3 低温等离子体耦合催化技术 |
1.3.1 等离子体耦合催化机理 |
1.3.2 等离子体对VOCs催化氧化反应过程的影响 |
1.3.3 催化剂对等离子体过程的影响 |
1.4 静电场协同催化技术 |
1.5 待解决的问题 |
1.6 论文主要研究内容 |
第二章 实验台架及制备分析测试方法 |
2.1 引言 |
2.2 化学药品和气体 |
2.3 实验所用仪器与设备 |
2.4 催化剂的合成方法 |
2.5 催化剂性能评价系统及评价方法 |
2.5.1 程序升温反应系统 |
2.5.2 催化剂评价指标 |
2.6 催化剂理化特性表征方法 |
2.6.1 催化剂晶体物象结构分析(XRD) |
2.6.2 催化剂微观形貌(TEM) |
2.6.3 表面元素价态及浓度分析(XPS) |
2.6.4 催化剂还原性分析(H_2-TPR) |
2.6.5 静态化学吸附法 |
2.7 催化剂表面微观反应机理研究方法(In-situ DRIFT) |
2.8 本章小结 |
第三章 静电场协同Pd基催化剂催化氧化苯的实验研究 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂的制备 |
3.3 催化剂的性能评价 |
3.3.1 Pd-Co和 Pd-Ce-Zr催化剂的活性对比 |
3.3.2 Pd-Ce-Co催化剂的活性测试 |
3.4 催化剂的表征 |
3.4.1 催化剂晶型物相结构分析 |
3.4.2 催化剂表面价态及浓度分析 |
3.5 催化剂还原性分析 |
3.6 本章小结 |
第四章 静电场协同Cu-Ce-Zr催化剂催化氧化苯和萘的实验研究 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂的制备 |
4.3 催化剂的性能评价 |
4.3.1 Cu负载量和Ce/Zr比例对催化剂性能的影响 |
4.3.2 H_2O对静电场作用下催化剂性能的影响 |
4.4 催化剂的表征 |
4.4.1 催化剂晶型物相结构分析 |
4.4.2 催化剂微观形貌及组成分析 |
4.4.3 催化剂表面价态及浓度分析 |
4.5 催化剂还原性和氧再生能力分析 |
4.6 催化剂对苯的吸附能力研究 |
4.7 Cu-Ce-Zr催化剂对萘的催化活性 |
4.8 本章小结 |
第五章 静电场作用下催化剂催化氧化苯的反应机理研究和动力学分析 |
5.1 引言 |
5.2 实验设计 |
5.2.1 苯的吸附过程 |
5.2.2 苯的氧化过程 |
5.3 静电场作用下贵金属催化剂催化氧化苯的反应机理研究 |
5.3.1 Pd/Ce_mCo_nO_2 系催化剂 |
5.3.2 负载型Pd基催化剂催化氧化苯的机理分析 |
5.4 静电场作用下非贵金属催化剂催化氧化苯的反应机理研究 |
5.4.1 苯吸附过程的研究 |
5.4.2 苯氧化过程的研究 |
5.4.3 Cu-Ce-Zr催化剂催化氧化苯的反应机理 |
5.5 静电场作用下催化剂反应动力学分析 |
5.5.1 扩散影响的消除 |
5.5.2 反应速率常数与活化能 |
5.5.3 不同机理对总反应的贡献 |
5.6 本章小结 |
第六章 静电场协同整体式催化剂氧化苯的研究 |
6.1 引言 |
6.2 碳化硅载体制备与涂覆实验方法 |
6.2.1 碳化硅载体的制备 |
6.2.2 催化剂的涂覆工艺 |
6.3 静电场下贵金属与非贵金属整体式催化剂的活性研究 |
6.3.1 催化剂配方对协同效应的影响 |
6.3.2 催化剂涂覆量对协同效应的影响 |
6.4 新型整体式催化剂的研究 |
6.4.1 新型整体式催化剂的活性测试 |
6.4.2 新型整体式催化剂对工况的适应性 |
6.5 本章小结 |
第七章 全文总结与展望 |
7.1 全文总结 |
7.2 创新点说明 |
7.3 展望 |
攻读博士学位期间发表的学术论文和申请的专利 |
发表(或录用)的论文 |
授权(或公开)的发明专利 |
参加的科研项目与获得的奖励 |
参加的科研项目 |
获得的奖励 |
符号说明 |
参考文献 |
致谢 |
(10)储油罐VOCs催化燃烧催化剂的制备与性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
创新点 |
第一章 绪论 |
1.1 前言 |
1.2 炼油厂挥发性有机物 |
1.3 苯系物VOCs |
1.4 VOCs催化燃烧催化剂 |
1.4.1 负载型贵金属催化剂 |
1.4.2 非贵金属氧化物催化剂 |
1.4.3 介孔材料 |
1.4.4 整体式催化剂 |
1.5 VOCs催化燃烧反应机理 |
1.6 催化燃烧催化剂积碳研究 |
1.7 催化燃烧催化剂抗硫中毒研究 |
1.8 选题依据与研究内容 |
1.8.1 选题依据 |
1.8.2 研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验材料与试剂 |
2.2 催化剂制备 |
2.3 催化剂表征方法 |
2.3.1 X射线衍射表征(XRD) |
2.3.2 氮气吸-脱附表征 |
2.3.3 氨气程序升温脱附表征(NH_3-TPD) |
2.3.4 氧气程序升温脱附表征(O_2-TPD) |
2.3.5 氢气程序升温还原表征(H_2-TPR) |
2.3.6 二氧化硫程序升温脱附表征(SO_2-TPD) |
2.3.7 透射电镜表征(TEM) |
2.3.8 X射线光电子能谱表征(XPS) |
2.3.9 原位红外透射光谱表征 |
2.3.10 傅里叶红外光谱表征(FT-IR) |
2.3.11 热重质谱联用表征(TG-MS) |
2.3.12 催化剂硫含量检测 |
2.4 催化剂性能评价 |
2.4.1 催化剂活性评价 |
2.4.2 催化剂抗积碳性能评价 |
2.4.3 催化剂抗SO_2中毒性能评价 |
第三章 贵金属催化剂提高催化燃烧性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 单一贵金属催化剂催化燃烧甲苯 |
3.2.2 双贵金属催化剂催化燃烧甲苯 |
3.2.3 Pd-Pt基催化剂催化燃烧油罐VOCs模型气 |
3.2.4 Pt、Pd和Pd-Pt基催化剂表征 |
3.2.5 Pd-Pt基催化剂抗积碳性能评价 |
3.3 本章小结 |
第四章 贵金属催化剂抗积碳性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 K、Ce的添加对Pd-Pt基催化剂抗积碳性能影响 |
4.2.2 抗积炭催化燃烧催化剂表征 |
4.2.3 Pd-Pt基催化剂积碳机理研究 |
4.2.4 TG-MS表征检验CO_2浓度评价催化剂积碳量的准确性 |
4.3 本章小结 |
第五章 Pd-Pt基催化剂抗SO_2中毒性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 Pd、Pt、Pd-Pt活性组分抗SO_2中毒性能研究 |
5.2.2 MgO对Pd-Pt基催化剂抗SO_2中毒性能影响 |
5.2.3 抗SO_2中毒催化燃烧催化剂表征 |
5.2.4 Pd-Pt/γ-Al_2O_3与Pd-Pt/MgO/γ-Al_2O_3催化剂抗SO_2中毒机理 |
5.2.5 Pd-Pt/MgO/γ-Al_2O_3再生催化剂性能研究 |
5.3 本章小结 |
第六章 非贵金属组分降低Pd-Pt负载量研究 |
6.1 引言 |
6.2 结果与讨论 |
6.2.1 非贵金属组分与Pd-Pt协同催化燃烧甲苯 |
6.2.2 催化剂抗SO_2中毒性能研究 |
6.2.3 催化燃烧油罐VOCs模型气的研究 |
6.3 本章小结 |
第七章 总结及展望 |
7.1 总结 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 |
学位论文数据集 |
四、Catalytic Performance of Ce/Zr Oxides Catalysts for Soot Combustion(论文参考文献)
- [1]铈基氧化物催化燃烧柴油机炭烟颗粒的性能及机理研究进展[J]. 彭超,于迪,王斓懿,张春雷,于学华,赵震. 中国科学:化学, 2021(08)
- [2]钴锰和钴铜复合氧化物整体催化剂的制备及其催化氧化VOCs性能研究[D]. 赵洪阳. 大连理工大学, 2021
- [3]基于热重分析仪的炭黑颗粒氧化特性研究[D]. 覃子涵. 西华大学, 2021(02)
- [4]负载型铬铈氧化物的制备及对CVOCs的催化性能研究[D]. 徐功达. 南京信息工程大学, 2021(01)
- [5]贵金属(Pd,Pt)催化剂用于轻质烷烃的燃烧性能研究[D]. 岑丙横. 浙江师范大学, 2021(02)
- [6]用于碳烟催化消除的海胆状过渡金属催化剂的研究[D]. 刘强. 天津工业大学, 2021(01)
- [7]MnFeOx/SiO2催化剂低温SCR脱硝性能及反应机理研究[D]. 顾少宸. 东南大学, 2020
- [8]活性中心调控强化VOCs和NOx催化脱除的机理研究[D]. 张烁. 浙江大学, 2020(03)
- [9]静电场协同低温催化氧化低浓度苯的研究[D]. 沈飞翔. 上海交通大学, 2020(01)
- [10]储油罐VOCs催化燃烧催化剂的制备与性能研究[D]. 杨宇. 中国石油大学(北京), 2020