一、分子动力学研究气体膜分离过程的模型构建（论文文献综述）
姜双双[1]（2021）在《二维金属-有机框架Ni3（HITP）2膜的制备及其气体分离》文中进行了进一步梳理全球能源短缺和环境污染问题的日益增加导致对许多重要气体分离工艺的需求也变得非常苛刻,例如从石化和精炼厂回收H2以及捕获CO2。从实践和科学角度出发,在气体的存储和捕获过程中迫切需要节能高效且环境友好的分离工艺,在众多工艺中人们认为膜分离技术是目前最有前途的方法之一。然而,开发具有高效分离性能的膜材料仍然面临着巨大的挑战。目前已开发了多种膜材料用于气体分离,例如聚合物膜、沸石分子筛膜、碳膜、金属-有机框架（Metal Organic Framework,MOF）膜、氧化石墨烯（Graphene Oxide,GO）膜和混合基质膜（Mixed Matrix Membranes,MMMs）等,它们在气体分离和液体分离中均表现出优异的分离性能,但是也有一定的局限性。近几年,超薄分离膜的出现引起了研究者们的强烈关注,这是因为该方法制备的膜材料具有可大面积制备和超薄的膜厚度,可实现高渗透率和高选择性。因此,目前探索了多种材料来制备这种超薄分离膜,其中包括GO、共价-有机框架材料（Covalent Organic Framework,COFs）、Mo S2和金属-有机框架材料等。传统方法制备的气体分离膜在实际应用过程中无法实现大面积合成且不能达到超薄的膜厚度。作为二维材料新成员的二维MOFs纳米片由于其较大的表面积、均匀的孔道、纳米尺寸的空腔、热稳定性和化学可定制性而受到越来越多的关注。除此之外,二维MOFs纳米片具有丰富的活性位点,这对于气体存储、传感、化学催化、吸附和小分子分离是非常重要的。到目前为止,得到大面积可制备的,超薄的膜材料是实现高渗透率和高选择性的主要途径之一。在众多MOFs中选择具有层状结构、易于剥层、保持较好的结晶度且具有较高稳定性的二维MOFs少之又少。基于上述研究背景,我们最终选择了由Dinca等人报道的二维Ni3（HITP）2为研究对象,进行了膜制备和气体分离相关的研究。在该论文中,我们主要采用了top-down剥层和反向扩散界面法制备了二维Ni3（HITP）2膜并对其进行了气体分离性能的研究。本论文主要研究内容如下:（1）将柔性湿法球磨和超声剥离法相结合得到了Ni3（HITP）2纳米片胶体,以该纳米片胶体为构筑基元,大孔阳极氧化铝（AAO,200 nm）为基底,采用抽滤法,得到了厚度约为300 nm左右的Ni3（HITP）2膜。对其进行扫描电镜表征证明膜表面光滑,均一连续。通过气体渗透测试发现,该膜在单组分和双组分测试中对CO2均显示出良好的渗透率,CO2/N2和H2/N2显示出良好的分离选择性,在气体分离过程中表现出长期稳定性和可重复性。（2）通过引入GO辅助增强Ni3（HITP）2纳米片膜的性能。选择GO是因为其表面具有很丰富的含氧官能团,如羟基、羧基和环氧基团等,而且GO具有固有的结构灵活性、化学稳定性和机械稳定性。选择表面具有含氧官能团的柔性GO有望提高MOF纳米片构建的二维多晶膜的性能。通过红外光谱、扫描电镜和X射线衍射等测试证明了Ni3（HITP）2-GO膜的成功合成。通过对Ni3（HITP）2-GO膜进行气体渗透测试可知,膜的单组分和双组分的CO2渗透率以及CO2/N2和H2/N2的分离比得到了明显的提高。（3）利用一种简单、有效且环保的反向扩散界面法制备了高质量的2D Ni3（HITP）2膜。通过扫描电镜表征证明我们得到了表面均一连续且致密的厚度约为400 nm的膜。该膜对CO2显示出良好的渗透率和渗透选择性,渗透率为1.59×10-6 mol m-2 s-1 Pa-1,CO2/N2和CO2/CH4的理想分离比分别为10.2和9.8。除此之外,该膜在气体分离渗透测试中表现出高稳定性。这种新方法有望进一步开发用于实际气体分离应用的高质量金属有机框架膜。
王婷[2]（2021）在《小规模CO2-EOR采出气膜法提纯工艺及特性研究》文中研究说明随着CO2-EOR驱油技术的发展,越来越多的CO2气体会随着油田伴生气返回地面。如不对产生的CO2气体加以回收,不仅会造成CO2气体的浪费,还会产生温室效应。为响应环保的要求以及增加CO2驱油效益因此需要对采出气中的CO2进行分离捕集,工业上对CO2-EOR采出气中CO2回收利用工艺应运而生。本文围绕气流量为10000Nm3/d的CO2-EOR采出气进行研究,主要内容包括:根据油田现场采出气的特性,设计了CO2-EOR采出气CO2膜法提纯工艺,并对前处理流程中使用到的主要设备提供了选型依据;利用COMSOL模拟优化膜丝自身结构对膜分离性能的影响;利用MATLAB模拟系统操作条件对膜分离性能的影响并优化了操作参数。利用COMSOL计算模拟软件模拟研究了中空纤维膜丝自身结构参数对膜分离性能的影响,通过研究膜丝长度、膜丝半径以及膜厚度对分离性能的影响,可知随着膜丝长度的增加膜丝内部压力逐渐降低。在膜丝轴向方向气体CO2浓度随丝长的增加而减小,最终优选中空纤维膜丝长度可取为100～150cm。利用MATLAB模拟计算软件对不同膜材料在不同操作条件下的膜分离特性进行了分析,结果显示:与乙酸纤维素和聚砜两种工业常用膜材料相比聚酰亚胺膜对CO2/CH4气体分离具有更佳的分离效果;随进口原料气中被分离气浓度的升高渗透侧分离气的纯度而升高。为降低膜分离系统的使用成本和能耗,还对聚酰亚胺中空纤维膜分离系统的主要操作参数膜面积和进膜气压力进行了模拟优化。结果表明:回收分离气中CO2所需薄膜面积最终优选为350m2,进膜气的操作压力设为1.5MPa,此时渗透侧CO2的浓度和CO2的回收率均可达到处理的要求。
刘冰[3]（2021）在《MOF/聚酰亚胺复合膜结构设计及对沼气中CO2/CH4分离性能研究》文中进行了进一步梳理生物沼气是一种由生物质厌氧发酵所产生的清洁能源,在发电、供热、天然气替代及车载燃气使用中都表现出了较好的应用前景。但是,CO2的存在不仅会降低沼气的热值,还会腐蚀运输与储存设备。因此,采用分离技术实现对生物沼气中CO2的捕获及CH4的提纯,不仅有利于生物沼气与天然气及车载燃气的互通互用,同时对CO2的资源化利用也有重要意义。与传统的分离技术相比,膜技术在成本、能效和环境影响方面都具有潜在的优势。然而,聚合物膜材料在实际应用中面临渗透性与选择性的相互制约,限制了膜技术在沼气提纯领域的应用。本研究基于CO2与CH4物化性质的差异,通过对金属有机骨架（MOF）内部孔道结构及性质的设计改性实现对聚酰亚胺膜结构、化学环境及水环境的调控,考察改性膜材料对沼气中CO2/CH4的分离效果。探索MOF纳米填充剂的加入对聚酰亚胺膜耐塑化性能及耐杂质性能的影响,并对气体在复合膜中的传递机制进行探讨,为沼气中CO2/CH4的高效分离提供理论基础。为了提高聚酰亚胺膜的气体分离性能,利用氨基官能团与CO2分子较强的亲和能力,对UiO-66进行氨基改性并填充至聚酰亚胺基质中。表征结果和气体渗透性能测试结果表明聚乙烯亚胺（PEI）成功负载于UiO-66表面且该纳米填充剂仍可保持完整的孔腔结构。UiO-66本身固有的多孔结构更易吸附极化率和四极矩高的CO2分子,且带有大量亲和CO2位点的多孔纳米填充剂在膜中构建出了气体选择性传输通道。在最佳UiO-66-PEI掺杂量15 wt%、原料气压力0.1MPa及操作温度35℃的条件下,混合基质膜的CO2渗透系数达到28.24 Barrer(1 Barrer=1×10-10 cm3（STP）cm cm-2 s-1 cm Hg-1),CO2/CH4分离因子达到56.49。为了改善UiO-66-PEI与聚酰亚胺基质的亲和性,避免无机填充相与有机连续相之间非选择性孔腔的出现,实现UiO-66-PEI的均匀分散,利用[bmim][Tf2N]离子液体（IL）对UiO-66-PEI进行负载,基于IL较好的润滑作用提高分散相与连续相的兼容性。此外,离子液体具有较高的CO2溶解性,可以有效提高聚酰亚胺膜的CO2/CH4分离性能。FTIR、SEM及N2吸附脱附等温线测试结果证实离子液体成功负载于UiO-66-PEI表面和内部孔道中。SEM结果证实IL负载后的IL@UiO-66-PEI均匀分散于聚酰亚胺基质中。在原料气压力0.1 MPa,操作温度35℃的条件下,PI/IL@UiO-66-PEI-15混合基质膜的CO2/CH4分离因子与PI/UiO-66-PEI-15相比提高了6.2%,CO2渗透系数却下降了8.43%。离子液体的负载虽然可以提高聚酰亚胺膜的气体分离性能,但气体渗透系数的下降及压差驱动下离子液体的流失都会限制聚酰亚胺膜的实际应用。为了提高气体分子在膜中的渗透系数,采用聚两性离子聚甲基丙烯酸磺基甜菜碱（pSBMA）对UiO-66-PEI进行接枝改性,基于UiO-66-PEI-pSBMA表面的强水合能力调节膜内水环境。利用CO2与CH4在水中溶解性的巨大差异在膜内设计构建气体选择性的传输通道。膜内水环境及高分子链排列情况的测试结果表明UiO-66-PEI-pSBMA可以增加膜内的含水量并引起纳米填充剂周围聚合物链的硬化,使得链间距增加进而促进了气体分子的渗透速度同时可以有效抑制CO2诱导聚酰亚胺高分子链塑化的现象。渗透选择性能测试结果表明PI/UiO-66-PEI-pSBMA-15混合基质膜在湿态测试条件下的CO2渗透系数比干态条件下提高了4.48倍,CO2/CH4分离因子提高了4%。在原料气压力0.1 MPa,操作温度35℃的最优测试条件下,PI/UiO-66-PEI-pSBMA-15混合基质膜的CO2渗透系数达185.12 Barrer,CO2/CH4分离因子达60.32,成功克服了聚合物膜材料渗透性与选择性间的相互制约。为了实现CO2分子的超高渗透率及膜材料的强机械强度,继续以PI/UiO-66-PEI-pSBMA膜为选择层,聚二甲基硅氧烷（PDMS）为中间层构造聚酰亚胺多层复合膜。优化后的制备条件为:中间层PDMS浓度为2 wt%,聚酰亚胺浓度为2 wt%,UiO-66-PEI-pSBMA掺杂量为8 wt%。在原料气压力0.6 MPa,操作温度35℃的条件下,UiO-66-PEI-pSBMA的加入可将聚酰亚胺复合膜的CO2渗透速率提升129.34%,CO2/CH4的分离因子提升55.58%。且UiO-66-PEI-pSBMA的加入可以提升聚酰亚胺膜的耐塑化性能和耐H2S杂质性能。通过对比纳米填充剂添加前后复合膜材料气体渗透选择性能的变化情况,确定了混合气体在膜中的分离机理及传递机制。通过错流模型计算所获产品气满足输入天然气管网要求所需的膜面积,进一步证实分离性能的提升有利于降低实际分离工程中的经济成本。
姜恩[4]（2021）在《石墨烯基薄膜CO2/N2分离的机理探究》文中研究表明石墨烯基薄膜是一种高通量、高能效的气体分离膜,为CO2/N2分离提供了简单高效的解决方案。然而,石墨烯基薄膜对CO2/N2的分离机理尚不清楚。由于实验测量难以探究石墨烯膜微观结构对气体传输的影响,故如何从分子层面探究石墨烯膜气体分离机理成为亟待解决的科学问题。分子动力学（MD）模拟方法是一种描述分子间相互作用及分子运动轨迹的有效手段,本文将借助分子动力学模拟探究石墨烯选择层的微观结构对气体选择性透过的影响规律,揭示其气体分离机理。基于实际的石墨烯堆叠结构,本文构建单层缝隙模型和通道模型两类体系来反映石墨烯膜结构。通过对单层石墨烯缝隙膜的探究发现,气体分子主要以表面扩散和直接传递两种方式在石墨烯膜缝隙中传递。吸附到石墨烯表面的气体,可通过表面扩散方式跨越缝隙,相较于直接传递方式,对总通量贡献更大。CO2依赖于表面扩散,N2依赖于直接传递,CO2的优先吸附源于其与壁面更强的相互作用。对于纯气,增强壁面与气体的相互作用可增加吸附,有效增强表面扩散,增强渗透。对于CO2/N2混合气,吸附能力的差异是CO2和N2分离的重要原因,壁面作用力提升至3?kcal·mol-1时,CO2被束缚在石墨烯表面,运动性降低,但有效提升了N2的表面扩散通量,渗透的N2数量增多,从而有效分离CO2和N2的混合气体。通过构建石墨烯通道膜模型,分别考察了纯CO2、纯N2以及混合气在通道内的渗透行为,探究了层间间距、壁面作用力对CO2/N2分离的影响,小尺寸通道仅能发生表面扩散,当通道尺寸进一步扩大时,Knudsen扩散出现。通道为6?时,可以用作分子筛,小分子CO2可以通过。气体在通道内的传输受石墨烯通道壁面与气体相互作用影响明显。在合适尺寸（12?）的纳米通道下,增强石墨烯壁面与气体的相互作用将限制CO2,且不会阻碍N2传输,从而有效分离CO2和N2的混合气体。本文揭示了石墨烯基薄膜对CO2/N2的分离机制,即:CO2与石墨烯壁面作用力高于N2。故可以利用气体与壁面的作用力差异来调节气体表面扩散能力,使膜材料具备高渗透和高选择性能。
王静文[5]（2020）在《离子液体及其类似物在二氧化碳捕集中的设计与筛选》文中提出化石燃料作为当前主要的能源来源,其燃烧释放的CO2引起的全球气候问题受到了广泛的关注。当前工业中普遍采用以醇胺为溶剂的化学吸收法进行CO2捕集,存在高能耗、强腐蚀、溶剂易降解等问题。因此,本文以新型溶剂离子液体及其类似物（低共熔溶剂）替代传统胺类溶剂,进行CO2吸收。考虑到构成离子液体的阴-阳离子以及构成低共熔溶剂的氢键供体-受体组合繁冗,且不同组合的离子液体/低共熔溶剂对CO2吸收的效果差异较大,本文开展了离子液体和低共熔溶剂的理论设计与筛选研究,以期能替代传统耗时、耗力的实验筛选方法,迅速确定具有良好捕集效果以及实际应用前景的CO2吸收剂。本文主要工作如下:针对目前离子液体设计中评价指标选择不当（主要考察离子液体单位摩尔量对CO2的吸收容量）,导致优化得到的离子液体往往分子量大、在实际应用中经济性差的问题,本文提出了以基于质量的综合指标ASDI为目标函数、物理性质（熔点、粘度）作约束条件的计算机辅助设计方法。形成的混合整数非线性规划问题（mixed-integer nonlinear programming,MINLP）采用模拟遗传退火算法求解。以燃烧后CO2捕集（CO2/N2）为验证体系,相较于基于摩尔的亨利系数和基于质量的单一性质指标,以ASDI作为目标函数时,优化得到的离子液体分子量较小,且具有良好的溶解度、选择性及解吸容量。将该方法应用于燃烧前CO2捕集（CO2/H2）以及酸气CO2捕集体系（CO2/H2S）,得到的离子液体分离表现均优于目前文献报道的离子液体,并根据分子“指纹信息”σ-profile合理解释了三个体系的设计结果。由于ASDI为仅针对二元分离体系定义的评价指标,且定义时基于无限稀释下的活度系数,无法反映真实组成下和连续CO2捕集流程中离子液体的分离效果,本文以天然气同时脱酸多元体系为例,进一步提出了系统性离子液体筛选方法。该方法结合了无限稀释条件下ASDI与特定浓度下的气液相平衡（vapor-liquid equilibrium,VLE）、离子液体物理性质（熔点、粘度）,以及连续吸收流程的综合表现（设备塔高、溶剂用量、能耗）,对备选离子液体逐步进行筛选,最终确定了[BeMPYO][H2PO4]和[EMIM][H2PO4]为最优溶剂。与文献报道结果对比,本文筛选的离子液体在热力学性质和吸收过程流程表现方面均具有明显的优势,证明了所提出的筛选方法的实用性。为了预测CO2在低共熔溶剂中的溶解度性质,本文收集了文献中的1011个实验数据,基于氢键供体和氢键受体的COSMO描述符,采用随机森林算法,构建了可准确预测低共熔溶剂中 CO2 溶解度的构效（quantitative structure-property relationship,QSPR）模型。该模型对整个实验数据集的预测平均相对误差为7.76%,预测的各变量（温度、压力、氢键供体、氢键受体及其摩尔比）对CO2溶解度影响趋势与实验报道相吻合,验证了所构建的QSPR模型的准确性。对每个输入描述符的重要性进行分析,结果表明,各变量对CO2的溶解度影响大小排序为:压力>氢键受体>氢键供体>氢键受体与氢键供体摩尔比>温度。为研究低共熔溶剂中的CO2吸收机理,本文结合实验与分子模拟,探究了低共熔溶剂与CO2的相互作用。实验测定了 CO2在四种合成的低共熔溶剂（TBPB:PhOH（1:4）、TBPB:DEG（1:4）、ATPPB:PhOH（1:4）及 ATPPB:PhOH（1:6））中的溶解度,归纳了氢键受体、氢键供体及两者摩尔比对CO2溶解度的影响规律;通过对比文献报道的低共熔溶剂及离子液体中CO2溶解度,证明了本文合成的低共熔溶剂具有较优的CO2吸收能力。结合分子动力学模拟,基于径向分布函数(RDF、空间分布函数（SDF）以及相互作用能计算,对低共熔溶剂以及{低共熔溶剂+CO2}混合体系中分子间相互作用进行分析,探究了 CO2吸收机理,合理解释了氢键供体、氢键受体种类及两者摩尔比导致CO2溶解度差异的原因。综上,本文提出了改进的离子液体设计和筛选方法,可拓展至其他二元或多元气体分离体系;构建了可预测低共熔溶剂中CO2溶解度的QSPR模型,并探究了低共熔溶剂对CO2的吸收机理,为低共熔溶剂理论设计与筛选中数据库的选择及结果合理性分析奠定了理论基础。
沈圆辉[6]（2020）在《真空变压吸附沼气升级及二氧化碳捕集过程研究》文中研究说明生物质沼气作为一种富含甲烷的清洁高效可再生能源,经升级脱碳制备生物质天然气,不仅可提升沼气能源利用效率,同时可作为石化天然气的替代品,拓展生物质沼气应用领域。变压吸附法以其过程能耗低,设备投资少,自动化程度高及操作灵活等优点受到越来越多的关注,成为生物质沼气升级脱碳的优势技术。本文分别以硅胶和碳分子筛为沼气脱碳吸附剂,通过实验与数值模拟方法系统研究了真空变压吸附沼气升级及二氧化碳捕集工艺过程,以指导沼气升级脱碳工业过程设计。首先,采用静态容积法与固定床穿透实验法,测定了CO2与CH4在硅胶上的吸附等温线及动态穿透曲线。基于理想吸附溶液理论模型计算获得25℃、1bar条件下45%CO2-55%CH4混合气在硅胶的平衡选择性可达10.6,通过二维轴对称吸附床数学模型数值拟合得到CO2与CH4在硅胶上的线性传质系数分别为1.026s-1与1.696s-1,表明了硅胶吸附剂良好的沼气脱碳性能,同时为工艺过程设计提供了基础数据。其次,以硅胶为吸附剂,建立了四塔九步真空变压吸附沼气升级实验装置及工艺过程数学模型。实验与模拟结果表明,在4bar-0.3bar吸附解吸压力条件下,硅胶可将55%CH4沼气脱碳升级至98%CH4产品气,CH4收率可达80%,且耦合线性推动力传质模型的一维硅胶吸附床数学模型能准确反映吸附床内温度浓度变化。基于数值模拟设计了两级真空变压吸附沼气升级与二氧化碳捕集工艺,产品气中CH4纯度达98.01%,收率可达97.31%,且二氧化碳产品气中CO2纯度与收率分别可达96.74%与97.58%,实现了沼气中甲烷提纯与二氧化碳捕集。之后,测定CO2与CH4在碳分子筛吸附剂的平衡吸附量及动力学扩散系数,碳分子筛吸附剂的CO2/CH4平衡选择性低,但微孔动力学扩散系数差异显着,具有良好动力学选择性脱碳性能。三塔六步真空变压吸附沼气脱碳实验结果则表明,在0.1bar,0.05P/F的解吸条件下,可将55%CH4-45%CO2提纯至98%CH4纯度的产品气,且CH4收率可达83%。进一步建立了耦合双线型推动力传质模型与拓展Sips吸附等温线模型的碳分子筛吸附床数学模型,准确描述了碳分子筛固定床穿透与真空变压吸附升级过程的传质传热行为。此外,通过数值模拟方法,系统分析对比了硅胶工艺与碳分子筛工艺沼气升级脱碳的性能优劣。处理等量的沼气原料气制备生物质甲烷气,碳分子筛工艺的吸附剂用量及过程能耗分别高出硅胶工艺27.25%与20.45%,且硅胶工艺的甲烷收率明显高于碳分子筛工艺甲烷收率。最后,选用硅胶为吸附剂,基于数学建模与数值模拟方法,建立了两塔双回流真空变压吸附分离工艺,同时实现了沼气中甲烷提纯与二氧化碳捕集。模拟结果表明,吸附解吸压力控制在2bar与0.2bar范围,甲烷产品气中CH4纯度与收率分别可达98%与96%,二氧化碳产品气中的CO2纯度与收率均高于96%。然而,相比于两级真空变压吸附沼气升级工艺,双回流变压吸附分离工艺的原料处理量低且工艺过程能耗高。
贝鹏志[7]（2020）在《[NH2ebim][PF6]改性聚酰亚胺膜的制备及CO2/N2分离性能的研究》文中研究表明近些年来,能源工业的快速发展,导致CO2排放量急剧增加,阻碍了社会发展。膜分离法由于能耗较低,投资较少,环境友好等优点,在众多分离方法中脱颖而出。离子液体（ILs）和功能化离子液体（TILs）常用来改性气体分离膜。然而,两者在改性膜中均有着易流失、稳定性差的问题。此外,氧化石墨烯（GO）常用来制备混合基质膜（MMMs）提高气体的分离性能,但是GO在膜中存在着易团聚,分散性较差的问题。本文首先通过化学反应将胺基化功能性离子液体接枝于聚酰亚胺（PI）,形成接枝型聚酰亚胺（GPI）气体分离膜,一方面,保证TIL在PI中的稳定性,另一方面,改变PI链的结构。然后将GPI与GO共混得到MMMs,利用GPI与GO之间相互作用力,改善GO在膜中的分散性,进一步提高气体分离膜的分离性能。同时研究了进料压力,操作温度,塑化压力,稳定性等因素对气体分离膜分离性能的影响。本文将1-胺乙基-3-丁基咪唑六氟磷酸盐（[NH2ebim][PF6]）作为侧链接枝于PI链上,形成GPI气体分离膜。结果表明,GPI膜具有较大的自由体积和较强的刚性,有利于CO2/N2气体分离性能的提高。与PI膜相比,GPI膜（TIL-0.8wt%）的CO2渗透系数从5.28Barrer提高到10.20Barrer,CO2/N2的选择性从21.9提高到92.8,并具有较好的抗压性能,较低的温度敏感性,以及良好的稳定性,同时GPI膜的气体分离性能已超越Robeson上限。通过共混的方法向GPI中引入GO,制备MMMs。研究表明利用GPI与GO之间的氢键、π-π共轭以及静电力的相互作用,可以显着地改善GO的分散性,充分的发挥GO对CO2分离性能的优势。结果表明,MMMs的气体分离性能再次被提高,当GO含量为0.8wt%时,MMM的CO2渗透系数达到17.4Barrer,CO2/N2的选择性达180,且各方面性能均优于GPI膜。本文同时利用分子模拟技术,对PI,GPI,GPI/GO三种体系的微观性质和CO2/N2的溶解扩散过程进行了模拟计算。结果表明,CO2的溶解系数明显提升,N2的溶解度系数几乎不变,说明引入与CO2之间具有相互作用的官能团在提高CO2渗透通量的过程中起主导作用。同时,CO2扩散系数有所提高,N2扩散系数下降明显,说明扩散选择性的增加是导致理想选择性明显升高的直接原因。
李政[8]（2020）在《采用气体水合物法高效分离CO2/CH4混合气的热力学特性及动力学机理研究》文中指出页岩气是一种清洁的非常规天然气,主要成分为甲烷（CH4）。采用超临界二氧化碳（CO2）压裂技术开发页岩气能强化开采页岩气并实现CO2地质封存,但采收的页岩气会与逸出的CO2混合,因此为了提升页岩气品质,需将CO2/CH4混合气高效分离。采用气体水合物方法分离CO2/CH4混合气有良好的应用前景,具有反应条件温和、工艺流程简单、经济环保等显着优点。气体水合物是水分子与CH4、CO2等气体小分子在低温和高压条件下形成的固态笼型化合物。采用气体水合物法分离气体混合物是根据水分子与气体分子生成水合物难易程度不同的原理实现混合气体分离的新型气体分离技术。目前,国内外对气体水合物法分离CO2/CH4混合气的研究从早期的纯水体系发展到热力学促进剂体系,水合反应所需的苛刻操作条件进一步降低,但一级水合反应速率、水合物储气率以及水合物对CO2气体选择性等关键参数仍无法满足工业应用的需求。为了缓解水合物形成条件、缩短水合反应时间、提高水合物储气率和对CO2气体的选择性,本文针对以上问题,重点研究了CO2/CH4混合气体在不同添加剂体系形成水合物的热力学特性,以及气体水合物法分离CO2/CH4混合气的动力学特性与反应机理,从而获得低耗能、快速、高效的气体水合物法分离CO2/CH4混合气体系和强化方法,为水合物法分离页岩气中CO2气体的工业化应用提供理论指导和技术支持。本文的主要研究工作包括:（1）利用自主设计搭建的气体水合物生成/分解实验平台测定了CO2/CH4混合气体在热力学促进剂四氢呋喃（THF）和四丁基溴化磷（TBPB）溶液体系生成水合物的热力学条件,发现THF和TBPB都能显着降低CO2/CH4混合气体生成水合物的相平衡压力。研究了THF和TBPB溶液浓度对CO2/CH4水合物相平衡条件的影响,结果表明THF或TBPB浓度越高（理想化学计量浓度以内）,水合物结构越稳定。（2）基于热力学实验结果,构建了不同的溶液搅拌反应体系,研究了s I型、THF-s II型水合物分离CO2/CH4混合气的宏观动力学特性及CO2分离效率的影响因素。研究发现提高初始反应驱动力能缩短水合物成核时间并加快水合物初始生长速率,但CO2选择性大幅降低,纯水体系和1.0 mol%THF溶液体系CO2分离因子分别由8.8±2.0和3.5±0.7降至1.7±0.2和1.9±0.1。在纯水体系生成s I型水合物的气体消耗量（21.5±2.0 mmol gas/mol water）、CO2回收率（52.3±2.4%）和CO2分离因子（8.8±2.0）均高于1.0 mol%THF溶液体系的12.9±0.3 mmol gas/mol water、49.9±2.9%和3.5±0.7。尽管THF-s II型水合物有效降低了水合反应的操作压力且反应速率和总体反应时间优于s I型水合物,但对CO2的选择性较差。（3）针对THF-s II型水合物对CO2选择性不佳的问题,将TBPB半笼型水合物应用于CO2/CH4混合气体的分离,研究发现理想化学计量浓度（33.2 wt%）的TBPB溶液体系水合物生长速率最高（8.6±0.3 mmol gas/mol water/h）,且水合反应时间最短（<2h）,同时将反应的操作温度提升至接近室温的条件（284.2 K）,CO2分离因子提高至31.1±3.3,表明TBPB半笼型水合物分离CO2/CH4混合气体的性能优越,具有很好的应用前景。（4）基于自主设计搭建的高压显微实验平台利用“三步法”研究了TBPB和四丁基溴化铵（TBAB）半笼型水合物在静态体系的微观结晶规律和生长动力学特性,揭示了水合物晶体生长行为对气液传质的作用机理。TBPB水合物晶体在气液界面成核后迅速横向生长导致气液界面被致密的水合物膜所覆盖,进而阻碍了气液传质;TBAB水合物在气液界面生成针状或柱状晶体后发生沉降现象,保留了气液界面,同时在液相堆叠的复杂的多孔水合物结构增加了气液传质通道,提高了水合物储气率。（5）为了解决溶液搅拌反应体系的气液传质阻力较大和能耗高的问题,以13X分子筛和煤颗粒为载体构建了新型吸附-水合反应体系,相比搅拌溶液体系大幅提高了反应速率和储气率,在吸附-水合耦合效应下储气率最高达到51.1±0.9 mmol gas/mol water,且发现通过改变固定床水饱和度、固定床高度等参数,能实现对CO2/CH4混合气体分离性能的调控。（6）针对动态分离过程中难以获取水合物相气体组分的难题,基于自行搭建的原位拉曼光谱实验系统结合间接硬建模算法开发了一种原位、在线分析水合物相中CH4与CO2物质的量之比的方法,并基于此方法研究了气相、水合物生成前富水液相以及水合物生成后固态水合物相中CH4与CO2物质的量之比的时变规律。研究结果表明气体溶解阶段贡献了约72%气相中CH4与CO2物质的量之比的增量;水合物浆中固态水合物的含量随原料气中CH4组分降低而升高;水合物生长初始阶段水合物相中CH4与CO2物质的量之比迅速增加,表明CH4在水合物生长初期大量进入水合物笼型结构;且CO2分离因子始终遵循富水液相>水合物浆>水合物相的规律。
窦浩桢[9]（2020）在《具有纳米通道的载体传质分离膜的精密构筑与乙烯/乙烷分离性能研究》文中认为烯烃/烷烃分离作为化工分离最重要分离过程之一,利用膜技术替代或者与低温精馏相结合,实现乙烯/乙烷混合物的精密分离,是一项非常重要而又极具挑战的任务。通过向自然界学习,受生物膜多层级结构和促进气体传递启发,提出了纳米通道+传质载体的分离膜构筑策略,围绕着通道构筑和载体活性调控两个问题,揭示膜的结构-性能关系,实现乙烯/乙烷节能高效分离。具体研究内容论概述如下:质子化离子液体（PILs）载体促进传质膜纳米通道构筑与性能调控:结合PILs和银盐制备载体促进传质膜（Ag/PIL-FTMs）。利用PILs本征纳米结构构筑快速、选择性传递纳米通道,PILs不仅表现出良好的载体溶解能力也能够有效地稳定和活化载体。膜结构-性能关系的研究表明:阳离子的尺寸可以有效调控膜传质纳米通道（PILs的极性区）,PILs阳离子中的引入功能化基团可以增加乙烯/乙烷的分离选择性。低共熔溶剂（DESs）载体促进传质膜纳米通道构筑与性能调控:设计一系列含有NO3-的DESs,通过将传质载体溶解在DESs中制备Ag/DES-FTMs。光谱表征和分离实验的结果表明:通过优化氢键受体（HBAs）和氢键供体（HBDs）及其摩尔比可以调控Ag/DES间氢键、静电和配位相互作用,进而调控Ag/DES-FTMs的本征纳米结构,构造了贯穿连续的极性域和非极性域,有效提高载体活性,获得高的乙烯渗透通量和分离选择性。仿生启发的氧化石墨烯（GO）分离膜纳米通道构筑与性能调控:在GO薄膜的2D纳米通道中固定银盐载体并浸渍离子液体（IL）,构造大量渗透乙烯的平面纳米褶皱和促进乙烯传递的层间纳米通道,实现分子筛分和载体促进传递的协同作用,获得高乙烯渗透通量（72.5 GPU）和分离选择性（215）。此外,分子动力学模拟计算直观展现膜内有利于乙烯分子快速选择性传递的纳米结构。氮化硼（BN）纳米片分离膜纳米通道构筑与性能调控:通过真空辅助自组装法,水平以及倾斜自组装的2D BN纳米片赋予BN膜丰富的渗透纳米通道,借助活性离子液体（RILs）修饰纳米通道,调控其尺寸以实现纳米限域效应。RIL与BN纳米片之间的非共价作用有助于RIL的阴离子和阳离子在BN纳米通道内的有序排列,从而导致快速和选择性的乙烯传递。分离膜具有超高（138 GPU）的乙烯渗透通量和128的乙烯/乙烷选择性,并且长期稳定性高达180 h,优于目前报道的先进乙烯/乙烷分离膜材料。
刘易杭[10]（2019）在《PEK-C膜热解交联反应过程机理研究》文中提出以酚酞型聚芳醚酮（PEK-C）为前驱体制备的聚合物基炭膜对小分子气体具有良好的分离性能,但目前制备反应机理特别是热解交联反应机理的不明晰限制了其性能的进一步提升。研究制备反应机理,可以得到制备条件对于膜性能的影响趋势,从而可以探究最适条件用以制备性能优异的聚合物基炭膜。本文以PEK-C为前驱体制备聚合物膜,进行热解交联实验,并设计了分子模拟模型构建方法和模拟路径,利用实验与分子模拟相结合的手段对原本难以表征的热解交联过程分子层面的反应机理进行有效研究。PEK-C膜热解交联反应过程的实验研究结果表明,反应温度高于643K后随着温度上升PEK-C膜内环酯键峰面积（IR）逐渐变小,说明温度对热解交联反应起到促进作用;分子越大（分子量越高）,相同反应温度下聚合物膜热解交联过程进行得越彻底,且分子越大的膜热解交联过程受温度的促进作用越明显。进一步分析可知PEK-C膜进行热解交联反应时内环酯键断裂后形成裸露的芳香羰基和氧原子;随着内环酯键的断裂芳香羰基随之脱落,部分裸露的氧原子脱落后与之前脱落的羰基结合形成二氧化碳,最后两个PEK-C高分子链间形成新“碳氧桥”,且呈一定角度状态以降低空间位阻。PEK-C膜热解交联反应过程的分子模拟研究结果表明,PEK-C膜热解交联过程的分子模拟路径可分为查找标记可反应原子、判断能否进行反应、断开原键形成新“碳氧桥”、统计参与反应原子数量四个步骤;模拟时体系温度越高得到的体系均方位移（MSD）数值越大,原子运动越剧烈因此可反应官能团间距离小于原子间可反应距离Rc的概率越大,更有可能进行热解交联反应;模拟时热解交联反应过程的交联度DT随着原子间可反应距离Rc的增加而增加,二者呈线性关系。PEK-C膜热解交联反应分子模拟的结论可用于对实验结论的理论解释。通过拟合实验与分子模拟结果,得到PEK-C膜热解交联反应过程的三种关系:交联度DT与反应温度T、交联度DT与原子间可反应距离Rc、原子间可反应距离Rc与反应温度T间的线性关系,并可由此推算较低分子量（LMW）、中等分子量（MMW）、较高分子量（HMW）的PEK-C聚合物膜的热解交联反应起始温度分别为655K、654K、652K,对应的终了温度分别为745K、744K、742K。本文实验与分子模拟研究结果相互验证了PEK-C膜热解交联反应实验研究和分子模拟建模方法与模拟路径的正确性,探究出PEK-C膜热解交联反应,为优化PEK-C膜制备过程、提高其膜分离性能提供理论支持。
二、分子动力学研究气体膜分离过程的模型构建（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、分子动力学研究气体膜分离过程的模型构建（论文提纲范文）
（1）二维金属-有机框架Ni3（HITP）2膜的制备及其气体分离（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 金属-有机框架材料的发展 |
| 1.2 金属-有机框架膜材料 |
| 1.2.1 金属-有机框架膜材料研究进展 |
| 1.2.2 金属-有机框架膜的几种制备方法 |
| 1.3 金属-有机框架膜在气体分离中的应用 |
| 1.3.1 二氧化碳分离 |
| 1.3.2 氢气的分离 |
| 1.3.3 烷烃和烯烃的分离 |
| 1.4 金属-有机框架膜的传质分离机理 |
| 1.4.1 吸附控制的膜分离过程 |
| 1.4.2 扩散控制的膜分离过程 |
| 1.4.3 选择性吸附-分子筛分过程 |
| 1.5 本课题选题目的、意义和主要成果 |
| 1.6 本章参考文献 |
| 第二章 2D Ni_3(HITP)_2纳米片构筑晶态微孔膜及其气体分离 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验试剂 |
| 2.2.2 表征手段 |
| 2.2.3 配体HITP的合成 |
| 2.2.4 Ni_3(HITP)_2的合成 |
| 2.2.5 层状Ni_3(HITP)_2通过物理剥层形成纳米片 |
| 2.2.6 剥层-抽滤法制备Ni_3(HITP)_2膜 |
| 2.2.7 气体分离测试 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 配体的表征 |
| 2.3.2 Ni_3(HITP)_2粉末的基础表征 |
| 2.3.3 Ni_3(HITP)_2粉末的H_2、CO_2和N_2吸附测试 |
| 2.3.4 Ni_3(HITP)_2剥层制备纳米片 |
| 2.3.5 Ni_3(HITP)_2膜的制备 |
| 2.3.6 气体渗透测试 |
| 2.4 本章小结 |
| 2.5 本章参考文献 |
| 第三章 氧化石墨烯辅助增强2D Ni_3(HITP)_2纳米片膜的性能及其气体分离 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂 |
| 3.2.2 表征手段 |
| 3.2.3 Ni_3(HITP)_2纳米片的制备 |
| 3.2.4 GO纳米片的制备 |
| 3.2.5 Ni_3(HITP)_2-GO膜的制备 |
| 3.2.6 气体分离测试 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 Ni_3(HITP)_2和GO粉末的表征 |
| 3.3.2 Ni_3(HITP)_2和GO纳米片的表征 |
| 3.3.3 Ni_3(HITP)_2-GO膜的表征 |
| 3.3.4 Ni_3(HITP)_2-GO膜的气体渗透测试 |
| 3.4 本章小结 |
| 3.5 本章参考文献 |
| 第四章 反向扩散界面法合成Ni_3(HITP)_2膜及其CO_2分离 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂 |
| 4.2.2 表征手段 |
| 4.2.3 Ni_3(HITP_2膜的制备 |
| 4.2.4 气体分离测试 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 Ni_3(HITP)_2膜的制备及其形貌 |
| 4.3.2 Ni_3(HITP)_2粉末在77 K条件N_2吸附-脱附曲线 |
| 4.3.3 Ni_3(HITP)_2膜的气体分离性能 |
| 4.4 本章小结 |
| 4.5 本章参考文献 |
| 第五章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 展望 |
| 攻读博士学位期间发表的学术论文 |
| 致谢 |
| 作者简历 |
（2）小规模CO2-EOR采出气膜法提纯工艺及特性研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 符号说明 |
| 1 绪论 |
| 1.1 CO_2的排放问题 |
| 1.2 油田CO_2-EOR采出气技术研究现状 |
| 1.3 油田采出气中分离CO_2方法 |
| 1.3.1 化学吸收法分离CO_2技术 |
| 1.3.2 膜法吸收分离CO_2技术 |
| 1.3.3 物理吸附法分离CO_2技术 |
| 1.3.4 低温分馏法分离CO_2技术 |
| 1.3.5 几种分离方法的对比 |
| 1.4 膜法分离捕集CO_2研究现状 |
| 1.4.1 膜分离工艺研究现状 |
| 1.4.2 膜组件及膜材料研究现状 |
| 1.4.3 CO_2-EOR采出气CO_2分离工艺模拟研究现状 |
| 1.4.4 MATLAB在膜分离工艺模拟中的应用 |
| 1.4.5 COMSOL在膜分离工艺模拟中的应用 |
| 1.5 本文主要研究内容 |
| 2 油田CO_2-EOR采出气膜分离理论分析 |
| 2.1 膜分离机理 |
| 2.1.1 溶解-扩散 |
| 2.1.2 表面扩散 |
| 2.1.3 分子筛 |
| 2.2 工业常用膜材料 |
| 2.2.1 高分子聚合物膜 |
| 2.2.2 无机膜 |
| 2.2.3 金属膜 |
| 2.3 膜性能评价指标 |
| 2.3.1 渗透系数 |
| 2.3.2 溶解系数 |
| 2.3.3 扩散系数 |
| 2.3.4 渗透速率 |
| 2.3.5 分离系数 |
| 2.3.6 渗透系数与分离系数的关系 |
| 2.4 工业常用膜组件 |
| 2.4.1 平板式膜组件 |
| 2.4.2 螺旋卷式膜组件 |
| 2.4.3 中空纤维式膜组件 |
| 2.4.4 膜组件中气体的流型 |
| 2.4.5 膜组件中气体的分布 |
| 2.4.6 膜组件的选择 |
| 2.5 膜分离系统 |
| 2.5.1 单级膜系统 |
| 2.5.2 双级膜系统 |
| 2.6 本章小结 |
| 3 油田CO_2-EOR 采出气膜分离法工艺流程设计 |
| 3.1 CO_2-EOR采出气特性分析 |
| 3.1.1 常见CO_2-EOR采出气的组分分析 |
| 3.1.2 小规模CO_2-EOR采出气含量以及分离要求 |
| 3.2 膜分离法工艺流程设计 |
| 3.2.1 前处理部分流程设计 |
| 3.2.2 前处理部分主要设备及选型依据 |
| 3.2.3 膜分离部分工艺流程设计 |
| 3.3 理论分析计算 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 中空纤维膜丝结构对CO_2分离性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 几何模型建立及网格划分 |
| 4.3 数学方程 |
| 4.4 数值模拟结果分析 |
| 4.4.1 膜丝长度对分离性能的影响 |
| 4.4.2 膜内径对气体分离性能的影响 |
| 4.4.3 膜厚度对气体分离性能的影响 |
| 4.5 本章小结 |
| 5 基于小规模CO_2-EOR采出气膜法捕集模拟优化 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 CO_2分离数学模型 |
| 5.2.1 文献中的数学模型 |
| 5.2.2 CO_2/CH_4气体分离数学模型的建立 |
| 5.2.3 数学模型的验证 |
| 5.3 薄膜法MATLAB仿真模拟流程建立 |
| 5.4 不同膜材料模拟结果 |
| 5.4.1 原料气CO_2浓度对分离性能的影响 |
| 5.4.2 进气压力对分离性能的影响 |
| 5.4.3 原料气流量对分离性能的影响 |
| 5.4.4 膜基本参数对分离性能的影响 |
| 5.4.4.1 膜分离系数对分离性能的影响 |
| 5.4.4.2 膜渗透速率对分离性能的影响 |
| 5.5 聚酰亚胺中空纤维膜分离系统 |
| 5.5.1 操作压力对膜分离系统分离性能的影响 |
| 5.5.2 膜面积对膜分离系统分离性能的影响 |
| 5.6 本章小结 |
| 总结与展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士期间所发表的学术论文 |
（3）MOF/聚酰亚胺复合膜结构设计及对沼气中CO2/CH4分离性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 课题背景 |
| 1.1.1 CO_2减排及沼气能源现状 |
| 1.1.2 沼气中CO_2与CH_4分离意义 |
| 1.2 生物沼气分离技术 |
| 1.2.1 吸收分离法 |
| 1.2.2 吸附分离法 |
| 1.2.3 气体膜分离法 |
| 1.3 气体膜分离技术概述 |
| 1.3.1 气体分离膜传递机理 |
| 1.3.2 气体膜分离工艺在沼气提纯中的应用 |
| 1.4 聚酰亚胺气体分离膜概述 |
| 1.4.1 聚酰亚胺气体分离膜的研究进展 |
| 1.4.2 聚酰亚胺气体分离膜的局限性 |
| 1.4.3 聚酰亚胺气体分离膜的改性方法 |
| 1.5 研究的目的意义与主要内容 |
| 1.5.1 研究目的和意义 |
| 1.5.2 主要研究内容 |
| 1.5.3 技术路线 |
| 第2章 实验材料与方法 |
| 2.1 实验材料 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.1.3 沼气来源与组分分析 |
| 2.2 实验研究方法 |
| 2.2.1 UiO-66 的制备及改性 |
| 2.2.2 聚酰亚胺复合膜的制备 |
| 2.2.3 复合膜及纳米填充剂的表征 |
| 2.2.4 膜材料水含量测试 |
| 2.2.5 膜的气体分离性能测试 |
| 第3章 氨基功能UIO-66 掺杂聚酰亚胺膜的CO_2/CH_4分离性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 氨基修饰UIO-66 的物性表征 |
| 3.2.1 UiO-66-PEI的物相及形貌分析 |
| 3.2.2 UiO-66-PEI的结构分析 |
| 3.3 PI/UIO-66-PEI混合基质膜的表征 |
| 3.3.1 PI/UiO-66-PEI混合基质膜的形貌分析 |
| 3.3.2 PI/UiO-66-PEI混合基质膜的结构分析 |
| 3.3.3 PI/UiO-66-PEI混合基质膜的热稳定性分析 |
| 3.4 UIO-66-PEI掺杂聚酰亚胺膜的气体分离性能研究 |
| 3.4.1 PI/UiO-66 膜与PI/UiO-66-PEI膜气体分离性能比较 |
| 3.4.2 纳米填充剂掺杂量对膜气体分离性能的影响 |
| 3.4.3 混合基质膜的耐塑化性能分析 |
| 3.4.4 操作温度对混合基质膜气体分离性能的影响 |
| 3.4.5 PI/UiO-66-PEI混合基质膜CO_2/CH_4分离性能评价 |
| 3.5 本章小结 |
| 第4章 PI/UIO-66-PEI膜界面相容性及CO_2/CH_4分离性能的强化 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 离子液体对UIO-66-PEI及混合基质膜化学结构的影响 |
| 4.2.1 IL@UiO-66-PEI的物性表征 |
| 4.2.2 IL@UiO-66-PEI混合基质膜的物性表征 |
| 4.3 聚两性离子对UIO-66-PEI及混合基质膜化学结构的影响 |
| 4.3.1 UiO-66-PEI-pSBMA的物性表征 |
| 4.3.2 PI/UiO-66-PEI-pSBMA混合基质膜的表征 |
| 4.4 改性UIO-66-PEI对聚酰亚胺膜气体分离性能的影响 |
| 4.4.1 离子液体负载对PI/UiO-66-PEI膜气体分离性能的强化 |
| 4.4.2 聚两性离子接枝对PI/UiO-66-PEI膜气体分离性能的强化 |
| 4.4.3 两种混合基质膜气体分离性能的比较 |
| 4.5 PI/UIO-66-PEI-PSBMA膜分离CO_2/CH_4效果的研究 |
| 4.5.1 混合基质膜的耐塑化性能分析 |
| 4.5.2 操作温度对混合基质膜气体分离性能的影响 |
| 4.5.3 PI/UiO-66-PEI-pSBMA混合基质膜分离CO_2/CH_4稳定性测试 |
| 4.5.4 混合基质膜气体分离性能综合评价 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 PI/UIO-66-PEI-PSBMA多层复合膜的CO_2/CH_4分离性能及机制 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 PI/UIO-66-PEI-PSBMA复合膜制备条件探索 |
| 5.2.1 优化PDMS中间层浓度强化多层复合膜气体渗透分离性能 |
| 5.2.2 聚酰亚胺浓度对多层复合膜气体分离性能的影响 |
| 5.2.3 UiO-66-PEI-pSBMA掺杂量对多层复合膜气体分离性能的影响 |
| 5.3 PI/UIO-66-PEI-PSBMA多层复合膜气体分离性能的研究 |
| 5.3.1 PI/UiO-66-PEI-pSBMA复合膜的耐塑化性能分析 |
| 5.3.2 操作温度对多层复合膜气体分离性能的影响 |
| 5.4 PI/UIO-66-PEI-PSBMA多层复合膜的耐杂质性能研究 |
| 5.5 气体在PI/UIO-66-PEI-PSBMA多层复合膜中的传递机制 |
| 5.5.1 气体在聚酰亚胺基质中的传递过程 |
| 5.5.2 气体在UiO-66-PEI-pSBMA填充剂中的传递过程 |
| 5.5.3 PI/UiO-66-PEI-pSBMA多层复合膜对气体的促进传递机理分析 |
| 5.5.4 气体在PI/UiO-66-PEI-pSBMA多层复合膜中的传递机制 |
| 5.6 PI/UIO-66-PEI-PSBMA多层复合膜提纯沼气过程模拟与分析 |
| 5.7 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 致谢 |
| 个人简历 |
（4）石墨烯基薄膜CO2/N2分离的机理探究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 引言 |
| 1 文献综述 |
| 1.1 气体分离技术 |
| 1.2 膜分离技术 |
| 1.2.1 膜分离技术简介 |
| 1.2.2 膜分离材料 |
| 1.3 石墨烯基薄膜 |
| 1.3.1 石墨烯基膜简介 |
| 1.3.2 石墨烯基分离层结构 |
| 1.3.3 石墨烯基薄膜机理研究 |
| 1.3.4 石墨烯基薄膜分离性能提升 |
| 1.4 本论文的研究目的及意义 |
| 2 模型构建 |
| 2.1 模型构建 |
| 2.2 模拟条件 |
| 2.3 模型验证 |
| 3 气体在石墨烯基缝隙膜中的传递 |
| 3.1 纯组分气体在石墨烯基薄膜中的传递行为 |
| 3.1.1 气体渗透性能 |
| 3.1.2 气体吸附性能 |
| 3.1.3 气体表面扩散和直接传递 |
| 3.1.4 石墨烯缝隙膜性能提升 |
| 3.2 混合气在石墨烯基薄膜中的传递行为 |
| 3.2.1 气体渗透性能 |
| 3.2.2 气体表面扩散和直接传递 |
| 3.2.3 石墨烯缝隙膜性能提升 |
| 3.3 本章小结 |
| 4 石墨烯基膜通道内气体传递 |
| 4.1 传递机理 |
| 4.2 气体渗透性能 |
| 4.3 气体吸附性能 |
| 4.4 石墨烯基通道膜选择性能提升 |
| 4.5 本章小结 |
| 结论 |
| 创新点与展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
| 致谢 |
（5）离子液体及其类似物在二氧化碳捕集中的设计与筛选（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| 英文摘要 |
| 第1章 前言 |
| 1.1 课题背景及意义 |
| 1.2 研究思路与技术路线 |
| 1.3 研究内容 |
| 第2章 文献综述 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 捕集方法 |
| 2.2.1 吸收法 |
| 2.2.2 吸附法 |
| 2.2.3 膜分离法 |
| 2.2.4 低温分离法 |
| 2.2.5 气体水合分离法 |
| 2.2.6 化学循环燃烧分离法 |
| 2.3 离子液体和低共熔溶剂及其应用 |
| 2.3.1 离子液体及低共熔溶剂简介 |
| 2.3.2 离子液体及低共熔溶剂在分离过程中的应用 |
| 2.3.3 离子液体及低共熔溶剂在CO_2吸收中的研究 |
| 2.4 离子液体及低共熔溶剂的设计与筛选 |
| 2.4.1 离子液体的设计与筛选 |
| 2.4.2 低共熔溶剂设计与筛选 |
| 第3章 基于COSMO-SAC模型的CO_2吸收过程离子液体设计 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 计算机辅助离子液体设计方法 |
| 3.2.1 目标函数 |
| 3.2.2 约束条件 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 COSMO-SAC热力学模型验证 |
| 3.3.2 目标函数验证 |
| 3.3.3 在其他CO_2捕集体系中的应用 |
| 3.3.4 设计结果分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 应用于天然气脱酸体系的离子液体系统性筛选 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 多元组分分离体系离子液体系统性筛选方法 |
| 4.2.1 ASDI计算 |
| 4.2.2 基于VLE的ASDI'计算 |
| 4.2.3 基团贡献法物性计算 |
| 4.2.4 基于Aspen Plus的吸收过程流程模拟 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 基于ASDI的筛选结果 |
| 4.3.2 基于ASDI'的筛选结果 |
| 4.3.3 基于物理性质筛选结果 |
| 4.3.4 基于流程模拟筛选结果 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 基于COSMO描述符的CO_2在低共熔溶剂中的溶解度预测 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 研究方法 |
| 5.2.1 溶解度数据库 |
| 5.2.2 COSMO描述符 |
| 5.2.3 随机森林算法 |
| 5.2.4 模型准确度评估 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 CO_2在低共熔溶剂中溶解度的定性分析 |
| 5.3.2 基于随机森林算法的QSPR模型构建 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 以季膦盐类低共熔溶剂为吸收剂的CO_2吸收机理分析 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 研究方法描述 |
| 6.2.1 化学试剂 |
| 6.2.2 低共熔溶剂的制备 |
| 6.2.3 CO_2溶解度测定 |
| 6.2.4 分子动力学模拟 |
| 6.2.5 核磁共振碳谱表征 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 CO_2在低共熔溶剂中溶解度测定 |
| 6.3.2 分子动力学模拟 |
| 6.3.3 氢键供体、受体种类及其摩尔比对CO_2溶解度影响 |
| 6.4 本章小结 |
| 第7章 总结与展望 |
| 7.1 全文主要结论 |
| 7.2 工作创新点 |
| 7.3 工作展望 |
| 附录A |
| 附录B |
| 附录C |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读博士期间取得的科研成果 |
（6）真空变压吸附沼气升级及二氧化碳捕集过程研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 沼气升级脱碳技术 |
| 1.2.1 变压吸附法 |
| 1.2.2 物理吸收法 |
| 1.2.3 化学吸收法 |
| 1.2.4 膜分离法 |
| 1.2.5 低温分离法 |
| 1.2.6 工艺技术对比 |
| 1.3 变压吸附沼气升级研究进展 |
| 1.3.1 沼气吸附脱碳材料 |
| 1.3.2 变压吸附沼气升级工艺 |
| 1.3.3 变压吸附分离过程的数值模拟 |
| 1.4 本论文的主要工作 |
| 第二章 CO_2/CH_4在硅胶的吸附平衡及气固传质系数的实验研究 |
| 2.1 实验部分 |
| 2.1.1 硅胶吸附材料的表征 |
| 2.1.2 CO_2-CH_4吸附平衡数据的测定 |
| 2.1.3 硅胶固定床穿透实验 |
| 2.2 固定床吸附过程数学建模与数值求解 |
| 2.2.1 二维吸附床数学模型 |
| 2.2.2 一维吸附床数学模型 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 硅胶材料表面形貌与孔结构 |
| 2.3.2 二氧化碳/甲烷吸附等温线 |
| 2.3.3 二氧化碳/甲烷固定床穿透曲线 |
| 2.3.4 气固传质系数的数值拟合 |
| 2.3.5 集总轴向扩散系数的数值拟合 |
| 2.4 小结 |
| 第三章 硅胶真空变压吸附沼气升级与碳捕集过程实验与模拟 |
| 3.1 真空变压吸附沼气升级实验 |
| 3.1.1 真空变压吸附沼气升级实验装置 |
| 3.1.2 真空变压吸附沼气升级工艺时序 |
| 3.2 真空变压吸附工艺过程建模 |
| 3.2.1 真空变压吸附工艺过程数学模型 |
| 3.2.2 吸附塔周期性边界条件 |
| 3.2.3 工艺过程性能指标 |
| 3.2.4 工艺过程数值求解 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 固定床穿透实验与模拟 |
| 3.3.2 真空变压吸附沼气升级过程实验与模拟 |
| 3.3.3 工艺参数对沼气升级效果的影响 |
| 3.3.4 两级真空变压吸附分离工艺过程的数值模拟 |
| 3.4 小结 |
| 第四章 碳分子筛真空变压吸附沼气升级过程实验研究 |
| 4.1 实验部分 |
| 4.1.1 实验装置 |
| 4.1.2 实验内容 |
| 4.2 实验结果与讨论 |
| 4.2.1 碳分子筛结构的表征 |
| 4.2.2 二氧化碳/甲烷吸附等温线 |
| 4.2.3 碳分子筛固定床穿透实验 |
| 4.2.4 碳分子筛真空变压吸附沼气升级实验 |
| 4.3 小结 |
| 第五章 碳分子筛真空变压沼气升级过程数值模拟与工艺对比 |
| 5.1 碳分子筛沼气升级过程数学建模与数值求解 |
| 5.1.1 碳分子筛吸附床数学模型 |
| 5.1.2 模型方程的数值求解 |
| 5.2 碳分子筛沼气升级过程的数值模拟 |
| 5.2.1 固定床穿透实验过程的数值模拟 |
| 5.2.2 真空变压吸附沼气升级过程的数值模拟 |
| 5.3 真空变压吸附沼气升级工艺的对比 |
| 5.3.1 硅胶与碳分子筛沼气升级工艺模拟结果的对比 |
| 5.3.2 硅胶与碳分子筛沼气升级工艺过程数值分析 |
| 5.4 小结 |
| 第六章 双回流变压吸附沼气升级与碳捕集工艺过程模拟 |
| 6.1 沼气升级捕碳双回流变压吸附工艺过程介绍 |
| 6.2 沼气升级捕碳双回流变压吸附工艺过程模拟 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 吸附床内压力温度浓度的瞬态变化 |
| 6.3.2 轻产品气回流流率对工艺性能的影响 |
| 6.3.3 进料位置对工艺分离性能的影响 |
| 6.4 小结 |
| 第七章 总结与展望 |
| 7.1 主要结论 |
| 7.2 本文创新点 |
| 7.3 本文存在不足与展望 |
| 符号说明 |
| 参考文献 |
| 发表论文和参加科研情况说明 |
| 致谢 |
（7）[NH2ebim][PF6]改性聚酰亚胺膜的制备及CO2/N2分离性能的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 膜分离技术概况 |
| 1.2 膜分离在CO_2分离中的应用 |
| 1.2.1 CO_2分离的意义 |
| 1.2.2 CO_2分离的方法 |
| 1.3 气体分离膜的分类及材料 |
| 1.3.1 膜的分类 |
| 1.3.2 用于CO_2分离的膜材料 |
| 1.4 聚酰亚胺(PI)膜 |
| 1.4.1 PI膜的定义及性质 |
| 1.4.2 PI气体分离膜的制备方法 |
| 1.4.3 PI气体分离膜的研究进展 |
| 1.5 功能性离子液体 |
| 1.5.1 功能性离子液体的定义及发展 |
| 1.5.2 功能性离子液体改性CO_2分离膜的研究进展 |
| 1.5.3 IL/TIL改性气体分离膜的局限与不足 |
| 1.6 氧化石墨烯(GO) |
| 1.6.1 氧化石墨烯的定义(GO)及其发展 |
| 1.6.2 GO改性CO_2分离膜的研究进展 |
| 1.6.3 IL+GO共同改性气体分离膜 |
| 1.7 分子模拟 |
| 1.8 课题研究目的及研究内容 |
| 第2章 PI膜的制备及CO_2/N_2分离性能 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验材料与试剂 |
| 2.2.2 实验仪器与设备 |
| 2.3 PI膜的制备及表征方法 |
| 2.3.1 PI膜的制备 |
| 2.3.2 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析 |
| 2.3.3 热稳定性(TGA)分析 |
| 2.3.4 X射线衍射(XRD)分析 |
| 2.3.5 玻璃态转化温度(Tg) |
| 2.4 PI膜CO_2/N_2分离性能的测试 |
| 2.5 结果与讨论 |
| 2.5.1 PI膜性能与结构表征 |
| 2.5.2 PI膜CO_2/N_2的分离性能 |
| 2.6 本章小结 |
| 第3章 GPI膜的制备及CO_2/N_2分离性能 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验材料与仪器 |
| 3.2.1 实验材料与试剂 |
| 3.2.2 实验仪器 |
| 3.3 GPI膜的制备及表征方法 |
| 3.3.1 [NH_2ebim][PF_6]的合成 |
| 3.3.2 接枝型聚酰亚胺(GPI)膜的制备 |
| 3.3.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析 |
| 3.3.4 热稳定性(TGA)分析 |
| 3.3.5 X射线衍射(XRD)分析 |
| 3.3.6 铸膜液粘度的分析 |
| 3.3.7 玻璃态转化温度(Tg)和储能模量(E')分析 |
| 3.3.8 GPI溶解度的分析 |
| 3.4 GPI膜 CO_2/N_2分离性能的测试 |
| 3.5 结果与讨论 |
| 3.5.1 GPI膜性能与结构的表征 |
| 3.5.2 GPI膜 CO_2/N_2的分离性能 |
| 3.5.3 GPI膜的塑化压力 |
| 3.5.4 GPI膜的稳定性 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 GPI/GO混合基质膜的制备及CO_2/N_2分离性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验材料与仪器 |
| 4.2.1 实验试剂 |
| 4.2.2 实验仪器 |
| 4.3 GPI/GO混合基质膜的制备及表征方法 |
| 4.3.1 [NH_2ebim][PF_6]的合成 |
| 4.3.2 氧化石墨烯(GO)的制备 |
| 4.3.3 GPI/GO混合基质膜的制备 |
| 4.3.4 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析 |
| 4.3.5 铸膜液粘度的分析 |
| 4.3.6 电镜(SEM)分析 |
| 4.3.7 X射线衍射(XRD)分析 |
| 4.3.8 玻璃态转化温度(Tg)和储能模量(E’)分析 |
| 4.4 GPI/GO混合基质膜CO_2/N_2分离性能的测试 |
| 4.5 结果与讨论 |
| 4.5.1 GPI/GO混合基质膜性能与结构的表征 |
| 4.5.2 GPI/GO混合基质膜CO_2/N_2的分离性能 |
| 4.5.3 GPI膜的稳定性 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 PI,GPI,GPI/GO三种体系的分子模拟研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 模拟的构建 |
| 5.2.1 材料模拟单元的构建 |
| 5.2.2 GCMC模拟溶解系数(S) |
| 5.2.3 MD模拟扩散系数(D) |
| 5.2.4 气体渗透系数和选择性 |
| 5.3 对膜材料本身性质的模拟 |
| 5.3.1 平衡体系的构建 |
| 5.3.2 X射线衍射光谱模拟(XRD) |
| 5.3.3 自由体积分数的模拟 |
| 5.3.4 玻璃态转化温度(T_g)的模拟 |
| 5.3.5 溶剂相容性的模拟 |
| 5.4 气体运输性能 |
| 5.4.1 溶解度系数S |
| 5.4.2 扩散系数D |
| 5.4.3 渗透系数P和选择性α |
| 5.4.4 D与S的综合分析 |
| 5.5 本章小结 |
| 第6章 结论 |
| 参考文献 |
| 在学研究成果 |
| 致谢 |
（8）采用气体水合物法高效分离CO2/CH4混合气的热力学特性及动力学机理研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| 英文摘要 |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景和意义 |
| 1.1.1 世界与我国能源现状 |
| 1.1.2 超临界二氧化碳采收页岩气 |
| 1.2 CO_2/CH_4混合气体分离技术国内外研究现状 |
| 1.2.1 吸收法 |
| 1.2.2 吸附法 |
| 1.2.3 冷凝法 |
| 1.2.4 膜分离法 |
| 1.3 气体水合物法分离CO_2/CH_4混合气研究现状 |
| 1.3.1 气体水合物及其应用技术介绍 |
| 1.3.2 气体水合物法分离CO_2/CH_4混合气原理 |
| 1.3.3 热力学研究现状 |
| 1.3.4 动力学研究现状 |
| 1.3.5 微观机理研究现状 |
| 1.4 本课题的主要工作 |
| 1.4.1 已有研究工作的不足 |
| 1.4.2 本文的主要研究工作 |
| 2 溶液搅拌体系s I 型、s II 型水合物分离CO_2/CH_4混合气体 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验装置及实验方法 |
| 2.2.1 实验材料 |
| 2.2.2 实验装置及系统 |
| 2.2.3 实验方法 |
| 2.2.4 分析方法 |
| 2.3 热力学实验结果与分析 |
| 2.3.1 实验装置准确性验证 |
| 2.3.2 THF浓度对THF+ CO_2+ CH_4水合物相平衡条件的影响 |
| 2.3.3 THF+ CO_2+ CH_4水合物分解焓 |
| 2.4 动力学实验结果与分析 |
| 2.4.1 驱动力对s I型水合物分离CO_2/CH_4混合气体的影响 |
| 2.4.2 驱动力对THF-s II型水合物分离CO_2/CH_4混合气体的影响 |
| 2.4.3 动力学促进剂SDS的影响 |
| 2.4.4 三种溶液搅拌体系动力学实验结果比较 |
| 2.5 本章小结 |
| 3 溶液搅拌体系半笼型水合物分离CO_2/CH_4混合气体 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验装置及实验方法 |
| 3.2.1 实验材料与实验装置 |
| 3.2.2 实验方法 |
| 3.2.3 分析方法 |
| 3.3 热力学实验结果与分析 |
| 3.4 动力学实验结果与分析 |
| 3.4.1 TBPB浓度对水合物生成动力学的影响 |
| 3.4.2 TBPB浓度对CO_2/CH_4混合气体消耗量的影响 |
| 3.4.3 TBPB浓度对CO_2/CH_4混合气体分离效率的影响 |
| 3.4.4 TBPB溶液体系与THF溶液体系动力学实验结果比较 |
| 3.5 本章小结 |
| 4 静态溶液体系半笼型水合物分离CO_2/CH_4混合气体 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验装置及实验方法 |
| 4.2.1 实验材料 |
| 4.2.2 实验装置及系统 |
| 4.2.3 实验方法 |
| 4.2.4 分析方法 |
| 4.3 半笼型水合物晶体生长动力学实验结果与分析 |
| 4.3.1 TBPB+ CO_2+ CH_4水合物晶体生长动力学 |
| 4.3.2 TBPB+ CO_2+ CH_4水合物晶体生长动力学 |
| 4.3.3 水合物晶体生长模式对气体消耗量与CO_2分离效率的影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 吸附水合耦合法分离CO_2/CH_4混合气体 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验装置及实验方法 |
| 5.2.1 实验材料与实验装置 |
| 5.2.2 实验方法 |
| 5.2.3 分析方法 |
| 5.3 13X分子筛体系动力学实验结果与分析 |
| 5.3.1 反应初始驱动力的影响 |
| 5.3.2 动力学促进剂SDS的影响 |
| 5.3.3 水饱和度的影响 |
| 5.3.4 固定床反应模式与搅拌反应模式对比 |
| 5.4 煤颗粒体系动力学实验结果与分析 |
| 5.4.1 吸附水合耦合法与吸附法对比 |
| 5.4.2 初始压力驱动力的影响 |
| 5.4.3 煤颗粒固定床高度的影响 |
| 5.5 本文实验结果与文献中报道实验结果的对比 |
| 5.6 本章小结 |
| 6 CO_2/CH_4混合气形成水合物过程的原位拉曼光谱在线监测 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验装置及实验方法 |
| 6.2.1 实验材料与装置 |
| 6.2.2 实验方法 |
| 6.2.3 分析方法 |
| 6.3 原位拉曼光谱实验体系动力学结果分析 |
| 6.3.1 CO_2/CH_4混合物在气相、富水液相以及水合物浆中的拉曼光谱 |
| 6.3.2 原料气组分对气相中CH_4与CO_2物质的量之比的影响 |
| 6.3.3 原料气组分对水合物浆中固态水合物摩尔组分的影响 |
| 6.3.4 原料气组分对水合物相中CH_4与CO_2物质的量之比的影响 |
| 6.3.5 原料气组分对CO_2选择性的影响 |
| 6.4 本章小结 |
| 7 结论与展望 |
| 7.1 本文主要结论 |
| 7.2 本文主要创新点 |
| 7.3 后续研究工作展望 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| A.作者在攻读博士学位期间发表的论文目录 |
| B.作者在攻读博士学位期间获得的奖励 |
| C.作者在攻读博士学位期间参与的科研项目 |
| D.学位论文数据集 |
| 致谢 |
（9）具有纳米通道的载体传质分离膜的精密构筑与乙烯/乙烷分离性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 烯烃/烷烃分离的研究背景 |
| 1.1.1 烯烃的生产和应用 |
| 1.1.2 烯烃/烷烃结构与性质 |
| 1.1.3 烯烃/烷烃分离技术对比 |
| 1.2 烯烃/烷烃膜分离研究进展 |
| 1.2.1 聚合物分离膜 |
| 1.2.2 本征微孔聚合物分离膜 |
| 1.2.3 碳分子筛分离膜 |
| 1.2.4 沸石分离膜 |
| 1.2.5 有机硅分离膜 |
| 1.2.6 金属有机骨架分离膜 |
| 1.2.7 混合基质分离膜 |
| 1.2.8 载体促进传递分离膜 |
| 1.2.9 离子液体分离膜 |
| 1.2.10 低共熔溶剂分离膜 |
| 1.3 烯烃/烷烃分离膜传质机理 |
| 1.3.1 溶解扩散机理 |
| 1.3.2 载体促进传递机理 |
| 1.3.3 分子筛分机理 |
| 1.4 纳米通道的精密构筑与调控 |
| 1.4.1 纳米通道的类型与结构 |
| 1.4.2 纳米通道的构筑方法 |
| 1.5 本文研究工作的提出 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验原料和实验设备 |
| 2.1.1 实验药品和试剂 |
| 2.1.2 实验仪器与设备 |
| 2.2 实验方法 |
| 2.2.1 表征方法 |
| 2.2.2 PIL和 DES物理性质测试方法 |
| 2.2.3 气体溶解度测试方法 |
| 2.2.4 气体渗透性能测试方法 |
| 2.3 小结 |
| 第3章 质子化离子液体载体促进传质膜纳米通道构筑与性能调控 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 Ag/PIL-FTMs的构筑 |
| 3.2.1 PILs的制备 |
| 3.2.2 PIL-FTMs的制备 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 PIL的表征 |
| 3.3.2 PIL的物理性质 |
| 3.3.3 Ag/PIL-FTMs的表征 |
| 3.3.4 PIL以及Ag/PIL的气体吸收性能 |
| 3.3.5 PIL膜的气体分离性能 |
| 3.3.6 Ag/PIL-FTMs阳离子尺寸的影响和本征纳米通道的表征 |
| 3.3.7 Ag/PIL-FTMs阳离子功能化的影响 |
| 3.3.8 Ag/PIL-FTMs的分离性能 |
| 3.3.9 Ag/PIL-FTMs分离工艺条件优化 |
| 3.3.10 Ag/PIL-FTMs稳定性评价 |
| 3.3.11 Ag/PIL-FTMs分离性能比较 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 低共熔溶剂载体促进传质膜纳米通道构筑与性能调控 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 Ag/DES-FTMs的构筑 |
| 4.2.1 DESs的合成 |
| 4.2.2 Ag/DES-FTMs的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 HBAs和 DESs的表征 |
| 4.3.2 DESs的物理性质 |
| 4.3.3 Ag/DES-FTMs的表征 |
| 4.3.4 Ag/DES-FTMs的构效关系 |
| 4.3.5 Ag/DES-FTMs纳米通道的表征 |
| 4.3.6 Ag/DES-FTMs载体促进传质 |
| 4.3.7 Ag/DES-FTMs分离工艺优化 |
| 4.3.8 Ag/DES-FTMs稳定性评估 |
| 4.3.9 Ag/DES-FTMs分离性能比较 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 仿生启发的氧化石墨烯分离膜纳米通道构筑与性能调控 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 Ag/IL-GO膜的制备 |
| 5.2.1 氧化石墨烯(GO)纳米片的制备 |
| 5.2.2 离子液体(IL)的合成 |
| 5.2.3 Ag/IL-GO膜的制备 |
| 5.2.4 Ag/IL-GO膜纳米结构分子动力学模拟 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 GO纳米片的表征 |
| 5.3.2 Ag/IL-GO的形貌表征 |
| 5.3.3 Ag/IL-GO膜的化学结构 |
| 5.3.4 Ag/IL-GO膜通道尺寸表征 |
| 5.3.5 Ag/IL-GO膜通道的纳米结构 |
| 5.3.6 Ag/IL-GO分离性能与双传质机理 |
| 5.3.7 Ag/IL-GO膜分离工艺条件优化 |
| 5.3.8 Ag/IL-GO膜分离稳定性评价 |
| 5.3.9 Ag/IL-GO膜分离性能比较 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 氮化硼纳米片分离膜纳米通道构筑与性能调控 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 RIL-BN/Nylon膜的构筑 |
| 6.2.1 BN纳米片的制备 |
| 6.2.2 RIL的合成 |
| 6.2.3 RIL-BN分离膜的制备 |
| 6.2.4 RIL-BN/Nylon膜微纳米结构的分子动力学模拟 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 BN纳米片的表征 |
| 6.3.2 RIL-BN/Nylon膜的形貌表征 |
| 6.3.3 RIL-BN/Nylon膜的化学结构 |
| 6.3.4 RIL-BN/Nylon膜纳米通道的纳米结构 |
| 6.3.5 RIL-BN/Nylon膜的分离性能 |
| 6.3.6 RIL-BN/Nylon膜分离工艺条件优化 |
| 6.3.7 RIL-BN/Nylon膜分离稳定性评价 |
| 6.3.8 RIL-BN/Nylon膜分离性能比较 |
| 6.4 本章小结 |
| 第7章 结论与展望 |
| 7.1 本论文的主要结论 |
| 7.2 本论文创新点 |
| 7.3 建议与展望 |
| 参考文献 |
| 发表论文和参与科研情况说明 |
| 致谢 |
（10）PEK-C膜热解交联反应过程机理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 引言 |
| 1 文献综述 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 气体分离膜概述及研究现状 |
| 1.2.1 气体分离膜概述 |
| 1.2.2 气体分离膜研究现状 |
| 1.3 分子模拟技术概述 |
| 1.3.1 分子模拟基本方法 |
| 1.3.2 分子模拟在聚合物膜热解交联研究中的应用 |
| 1.4 本文研究内容 |
| 2 PEK-C聚合物膜热解交联过程实验研究 |
| 2.1 PEK-C聚合物膜制备 |
| 2.2 热解交联实验 |
| 2.2.1 实验装置 |
| 2.2.2 实验步骤 |
| 2.2.3 样品表征 |
| 2.3 实验结果讨论 |
| 2.3.1 热解交联反应膜形态变化 |
| 2.3.2 热解交联反应分子结构变化 |
| 2.3.3 热解交联反应交联度计算方法 |
| 2.3.4 热解交联反应影响因素 |
| 2.4 本章小结 |
| 3 PEK-C聚合物膜热解交联过程分子模拟研究 |
| 3.1 分子模拟相关概念 |
| 3.1.1 分子间作用势计算 |
| 3.1.2 分子动力学模拟系综 |
| 3.1.3 最小映射原则 |
| 3.1.4 Metropolis抽样原则 |
| 3.1.5 分子模拟算法 |
| 3.2 热解交联反应过程分子模拟模型构建 |
| 3.2.1 PEK-C单体分子模型 |
| 3.2.2 PEK-C分子链模型 |
| 3.2.3 PEK-C聚合物模型 |
| 3.3 分子模拟流程 |
| 3.3.1 查找标记可反应原子 |
| 3.3.2 判断能否进行热解交联反应 |
| 3.3.3 形成新“碳氧桥” |
| 3.3.4 统计参与反应的基团数量 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 PEK-C聚合物膜热解交联过程数值拟合研究 |
| 4.1 分子模拟数值拟合模型 |
| 4.1.1 反应温度对热解交联过程的影响 |
| 4.1.2 反应判断标准对热解交联过程交联度的影响 |
| 4.2 实验与分子模拟结果对比数值拟合模型 |
| 4.2.1 实验结果数值拟合 |
| 4.2.2 分子模拟结果数值拟合 |
| 4.2.3 实验与分子模拟数值拟合结果对比 |
| 4.3 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 附录A 主要符号的意义 |
| 附录B 分子模拟程序 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
| 致谢 |
四、分子动力学研究气体膜分离过程的模型构建（论文参考文献）
- [1]二维金属-有机框架Ni3（HITP）2膜的制备及其气体分离[D]. 姜双双. 吉林大学, 2021(01)
- [2]小规模CO2-EOR采出气膜法提纯工艺及特性研究[D]. 王婷. 青岛科技大学, 2021(01)
- [3]MOF/聚酰亚胺复合膜结构设计及对沼气中CO2/CH4分离性能研究[D]. 刘冰. 哈尔滨工业大学, 2021(02)
- [4]石墨烯基薄膜CO2/N2分离的机理探究[D]. 姜恩. 大连理工大学, 2021(01)
- [5]离子液体及其类似物在二氧化碳捕集中的设计与筛选[D]. 王静文. 华东理工大学, 2020(01)
- [6]真空变压吸附沼气升级及二氧化碳捕集过程研究[D]. 沈圆辉. 天津大学, 2020(01)
- [7][NH2ebim][PF6]改性聚酰亚胺膜的制备及CO2/N2分离性能的研究[D]. 贝鹏志. 沈阳工业大学, 2020(01)
- [8]采用气体水合物法高效分离CO2/CH4混合气的热力学特性及动力学机理研究[D]. 李政. 重庆大学, 2020(02)
- [9]具有纳米通道的载体传质分离膜的精密构筑与乙烯/乙烷分离性能研究[D]. 窦浩桢. 天津大学, 2020(01)
- [10]PEK-C膜热解交联反应过程机理研究[D]. 刘易杭. 大连理工大学, 2019(02)