一、气相中挥发性有机化合物的光催化降解研究及应用(论文文献综述)
曹鑫苗[1](2021)在《光催化氧化降解气相苯的数值模拟》文中研究表明现如今,空气污染是一个备受关注和亟待解决的问题,挥发性有机化合物(VOCs)是一种空气污染源,它给环境和生物都造成了不可小觑的影响。苯是VOCs中的一员,它是一种有毒物质,更因为其致癌性和致畸性等特点而给人类带来了难以衡量的伤害。近年来,世界各国陆续对VOCs制定并实施了一系列的标准和规则,并对其排放做出了相应的管控措施。为解决VOCs对空气的污染问题,科研人员研制开发出了一些空气净化技术。在众多空气净化技术当中,光催化氧化法因其易操作、能耗低、无二次污染和应用前景广阔等优点脱颖而出,受到了科研人员和各企业的关注。本文使用计算流体力学的方法,以Ti O2为光催化剂,运用FLUENT软件模拟研究了光催化氧化反应器内气相苯的降解。主要内容与结果如下:选用基于L-H动力学模型进行改进的双分子反应动力学模型,通过UDF对该模型进行编程,然后“解释”到FLUENT软件当中;选用“层流有限速率模型”对光催化氧化反应器内气相苯的降解过程进行模拟。使用平板负载式光催化氧化反应器三维物理模型,模拟研究气相苯在反应器内的光催化氧化降解,通过改变气体的流动速度、光照强度、气相苯的初始质量分数和水的浓度,研究其对气相苯降解效率的影响,并证明该模拟方法的正确性。结果表明,光照强度和气相苯的初始质量分数的增加都能够提升气相苯的降解效率,而气体的流动速度和水的浓度的增加则会使得气相苯的降解效率降低。使用圆柱悬浮式光催化氧化反应器二维物理模型,模拟研究气相苯在反应器内的光催化氧化降解,通过改变气体的流动速度、光照强度、气相苯的初始质量分数和水的初始质量分数,研究其对气相苯降解效率的影响并与负载式光催化氧化反应器进行对比,此外研究悬浮式反应器尺寸的改变对其内气相苯降解的影响。结果表明,光照强度和气相苯的初始质量分数的增加都能够提升气相苯的降解效率,而气体的流动速度和水的初始质量分数的增加则会使得气相苯的降解效率降低;悬浮式反应器长度的增加会使得其内气相苯的降解效率提升,而反应器宽度的变化对其内气相苯的降解效率影响并不大;相同的几何模型下,悬浮式反应器内气相苯降解效率的变化趋势与负载式反应器相同,但其效率整体要高于负载式反应器。
潘睿[2](2021)在《羟基锡酸锶及其复合物光催化降解甲苯的性能研究》文中研究说明挥发性有机化合物(VOCs)作为主要环境污染物之一,不仅直接对环境和人体造成危害,还可在阳光照射下与氮氧化物发生光化学反应生成二次污染物,因而对大气环境造成严重的间接危害。光催化技术可在温和条件下产生强氧化性的活性自由基,从而将苯、甲苯、甲醛等有机污染物降解为其他小分子化合物和CO2及H2O。因此光催化技术被视为一种可用于VOCs降解的经济、高效环保技术。尽管,Ti O2、Zn O等光催化剂在治理VOCs方面取得一定成果,但大多数光催化剂在降解有机污染物过程中极易被过量的中间产物和二次毒副产物覆盖表面活性位点,导致催化剂极易失活,表现为光催化稳定性较差。新型半导体光催化剂SrSn(OH)6禁带宽度较大,具有合适的导带及价带位置而表现出更强的氧化还原能力,此外,SrSn(OH)6表面均匀分布着大量羟基基团,紫外光照射下羟基基团极易被空穴氧化为羟基自由基(·OH),而·OH是降解有机污染物的主要活性基团,因此SrSn(OH)6在光催化氧化VOCs方面具有较大潜力。但SrSn(OH)6存在光吸收范围较窄、光生电子-空穴分离效率低等缺点,导致其光催化效率受限。为了提高SrSn(OH)6的光催化性能,对其进行以下改性:(1)调控SrSn(OH)6微观结构;(2)构建ZnSn(OH)6/SrSn(OH)6异质结。采用XRD,BET,FT-IR,SEM,XPS,TEM,UV-vis DRS,ESR等表征手段对催化剂的物相结构、微观结构以及光学性质等进行分析,并通过对气相甲苯的降解评价其光催化性能,利用In-situ DRIFTS动态监测光催化降解甲苯过程中的中间体及终产物。主要研究工作如下:(1)调控SrSn(OH)6微观结构:采用操作简单的水热法合成SrSn(OH)6(SSH),通过调节反应前驱体溶液的p H值,改变反应体系中的表面自由能及中间产物的种类,制备了形貌不同的SSH。根据表征结果,棒状SSH-10.5上光生电荷分离效率得到提升,表现出最高的光生电子-空穴对分离效率。根据自由基捕获实验结果,光催化过程中SSH-10.5表面丰富的羟基基团高效转化成了羟基自由基。通过光催化处理气相甲苯探讨了SSH的光催化性能,实验结果表明,样品SSH-10.5的光催化活性最高,紫外光照射下对甲苯的降解效率达69.56%。结合原位红外光谱分析,·OH和·O2-自由基攻击甲苯上的甲基,将甲苯转化为苯甲醇、苯甲醛和苯甲酸中间产物,最终将甲苯矿化为CO2。(2)构建ZnSn(OH)6/SrSn(OH)6异质结:通过简单的室温共沉淀法成功制备了新型半导体光催化剂ZnSn(OH)6/SrSn(OH)6(ZSH/SSH)。ZSH和SSH半导体材料之间形成异质结结构,促进光生电子和空穴在两者的价带和导带之间进行有效转移,从而提高了光生电子-空穴对的分离效率。这一过程使得更多的活性物种参与光催化反应,有效提高了复合材料对污染物的降解效率。以气相甲苯为目标污染物,对ZSH/SSH的光催化活性进行评价,样品ZSH/SSH-10表现出最佳的光催化活性,30分钟内,复合光催化剂的活性较纯相SSH提高了14%。结合原位红外光谱图,对光照条件下SSH和ZSH/SSH-10上甲苯的转化及中间产物和终产物进行了分析。
孟佳琪[3](2021)在《表界面调控提升石墨相氮化碳光催化氧化有机污染物性能研究》文中提出光催化氧化技术因其直接利用清洁的太阳能、反应条件温和、可以彻底矿化有机污染物且不产生二次污染等优异的性能,在环境修复领域呈现出了广阔的应用前景。光催化效率在很大程度上取决于光催化剂的性能。普遍使用的二氧化钛(Ti O2)光催化剂因其光氧化能力强、化学性质稳定和成本低廉等特点,目前已成功应用于各种有机污染物的降解。然而,Ti O2的光催化效率依然受限于其太阳能利用率低和量子效率差等缺点。因此,开发具有可见光响应的Ti O2替代型高效半导体光催化剂并研究其降解有机污染物性能已成为环境催化领域的研究热点课题之一。石墨相氮化碳(g-C3N4)具有独特的π–共轭结构、优异的化学稳定性、一定范围的可见光吸收响应和廉价易得等优点,被认为是新一代具有可见光响应的理想光催化剂的候选者,在光催化去除有机污染物领域呈现巨大的应用潜力。然而,体相g-C3N4存在比表面积小、光生载流子(e-CB和h+VB)复合几率高、光生空穴氧化能力较低和可见光区吸收范围较窄等缺点,使其可见光光催化降解有机污染物的效率较低。因此,本篇博士学位论文致力于通过调控g-C3N4表界面物理化学性质来改善其电子结构并优化其光生载流子产生–分离–迁移–转化性能,从而实现提升g-C3N4光催化氧化性能的目标。首先,设计新颖的原位制备路径,将与g-C3N4能带结构相匹配的氧化型半导体光催化剂(H3PW12O40和WO3)通过化学或氢键作用与g-C3N4相结合,成功构筑了基于g-C3N4的直接Z–型异质结光催化剂(H3PW12O40/g-C3N4和WO3/g-C3N4);此外,采用缺陷工程策略,成功制备出了钾离子和氮缺陷同时修饰的石墨相氮化碳(DN-K-CN)。然后,对以上催化剂的组成和结构、形貌、表面物理化学性质以及光吸收性质进行了详细的表征。最后,选用无光敏化效应的难降解挥发性有机污染物(VOCs)如苯、甲苯和间二甲苯(三苯废气)以及水中新兴酚类污染物如对乙酰氨基酚(APAP)和对羟基苯甲酸甲酯(MPB)为目标污染物,系统评价了以上制备的基于g-C3N4的新型光催化剂降解气相VOCs和水中有机污染物的性能,揭示了催化剂的表界面物理化学性质与光催化活性之间的关系,深入探讨了光催化反应的机理,合理推测了有机污染物的降解路径。论文的具体研究内容如下。1.设计溶胶–凝胶制备H3PW12O40/Si O2溶胶和浸渍–提拉制备H3PW12O40/g-C3N4薄膜两步过程,成功获得了H3PW12O40担载量分别为1.1%和3.2%的光纤负载H3PW12O40/g-C3N4薄膜。在模拟太阳光(320 nm<λ<680 nm)辐射下,系统评价了光纤负载H3PW12O40/g-C3N4薄膜降解气相苯、甲苯和间二甲苯的活性和循环使用性能。结果表明,在相对湿度为73%的空气气氛中,H3PW12O40/g-C3N4-3.2薄膜具有最优异的光催化氧化以上三苯废气的活性,其模拟太阳光光催化降解苯、甲苯和间二甲苯的表观一级速率常数分别是纯g-C3N4薄膜的2.42、1.75和3.67倍。H3PW12O40/g-C3N4薄膜优异的光催化活性源于在H3PW12O40/g-C3N4薄膜中,H3PW12O40与g-C3N4之间通过氢键和酸碱作用紧密结合,且二者能带结构相匹配,在模拟太阳光的辐射下,其表面光生载流子遵循独特的Z–型迁移机理,从而在有效促进光生载流子分离和迁移的同时,还分别保留了光生空穴和电子的强氧化和还原能力。因而,在光催化体系中产生了大量的活性氧物种如超氧自由基(·O2-)和羟基自由基(·OH),这些活性氧物种对H3PW12O40/g-C3N4光催化降解三苯废气起主导作用;此外,将H3PW12O40/g-C3N4薄膜负载在光纤表面可显着增加活性位点与气相反应物分子之间的接触面积;而且,光纤独特的光传播方式同时还提高了光催化剂对光能的利用率。以上两个特点对H3PW12O40/g-C3N4薄膜光催化活性的提高也起到了重要的贡献。特别是,光纤负载H3PW12O40/g-C3N4薄膜具有优异的催化稳定性和重复使用性,其循环使用30次后未见活性损失,归因于H3PW12O40与g-C3N4以及Si O2骨架之间存在化学和氢键作用以及先进的催化剂薄膜制备技术。2.设计简单且环境友好的短链羧酸诱导超分子自组装–水热处理并结合热缩合路径,成功制备出了一系列具有丰富纳米孔结构的氧掺杂WO3/g-C3N4纳米片异质结光催化剂。通过改变短链羧酸的种类,实现了在一定程度上调控异质结光催化剂电子结构和形貌特征的目标。在可见光(400 nm<λ<680 nm)照射下,系统评价了WO3/g-C3N4降解水中新兴酚类污染物APAP和MPB的性能。结果表明,WO3/g-C3N4的可见光光催化活性显着高于体相g-C3N4、基于超分子自组装法制备的g-C3N4和WO3。其中,催化活性最高的乙酸诱导WO3/g-C3N4-AA异质结的光催化降解APAP和MPB的表观一级速率常数分别是体相g-C3N4的8.0和6.1倍,是乙酸诱导纯g-C3N4的5.5和5.4倍。通过活性物种捕获实验、光电化学实验和稳态荧光光谱分析,深入探讨了WO3/g-C3N4光催化活性提升的原因。首先,WO3和g-C3N4界面间通过氢键作用紧密结合,同时,WO3和g-C3N4能带结构相匹配。这两个因素更有利于形成直接Z–型电荷转移机理,从而在促进光生载流子分离的同时,还保留了位于g-C3N4导带上电子的强还原能力和位于WO3价带上空穴的强氧化能力。因而,在WO3/g-C3N4光催化体系中产生了丰富的·O2-和·OH自由基,它们对提高WO3/g-C3N4可见光光催化降解酚类污染物的活性起关键作用;此外,氧掺杂产生的自建电场也对光生载流子的分离起一定促进作用。最后,异质结催化剂独特的富孔纳米片结构为污染物降解反应提供了充足的活性位点,提高了催化剂的光能利用率并缩短了反应物的传质和扩散距离,因而对提高WO3/g-C3N4的光催化活性具有积极的贡献。WO3/g-C3N4还具有较高的光催化稳定性和循环使用性能,循环使用5次未见活性明显损失。3.设计原位酸诱导超分子自组装–水热处理结合KOH辅助热缩合路径,成功将钾离子和氮缺陷同时引入g-C3N4骨架中,获得了钾离子和氮缺陷共修饰的g-C3N4(DN-K-CN)。通过改变KOH的投加量,可实现对钾掺杂量和缺陷浓度的控制。在可见光(400 nm<λ<680 nm)辐射下,系统评价了DN-K-CN降解水中新兴酚类衍生物APAP和MPB的光催化性能。结果表明,DN-K-CN的光催化活性与钾掺杂量和缺陷浓度呈正相关;钾掺杂量最高和缺陷浓度最大的DN-K-CN-7.9呈现最高的可见光光催化氧化酚类污染物的性能,其光催化降解APAP和MPB的表观一级速率常数分别是基于超分子自组装法制备的g-C3N4的6.0和4.6倍。DN-K-CN优异的光催化氧化能力源于钾离子和氮缺陷的协同作用,在促进e-CB和h+VB的产生–分离–迁移–转化的同时,还加速了分子氧的活化进程,最终在反应体系中产生了大量的活性氧物种,如·O2-、·OH和单线态氧(1O2)。在这些活性氧物种和h+VB的共同作用下,目标污染物不仅可被降解还可被矿化。此外,钾离子和氮缺陷的共同作用可通过连续调节g-C3N4的价带和导带来调控其能带结构,拓宽可见光区吸收范围,并通过改变价带带边电位提高h+VB的光催化氧化有机污染物能力。因此,钾离子掺杂和氮缺陷的协同作用,优化了DN-K-CN的电子结构和能带结构,使其具有快速的e-CB和h+VB分离转化效率和强氧化能力,更有利于其光催化降解有机污染物活性的提升。DN-K-CN还具有较高的光催化稳定性和循环使用性能,循环使用5次未见活性明显损失。
刁文宇[4](2021)在《TiO2基纳米结构构建及光催化降解甲醛性能研究》文中提出室内环境污染问题越来越受到人们的关注。甲醛是室内空气的主要污染物之一,被世界卫生组织确定为致畸致癌物质,长期接触严重危害人体健康。随着经济的高速发展,人们愈加追求绿色健康的生活,因此如何有效净化室内甲醛污染具有重要意义。光催化技术因具有工艺简单、无二次污染、矿化彻底等优点成为控制室内空气污染的有效方法,可将甲醛完全催化氧化为二氧化碳和水。二氧化钛(TiO2)作为经典光催化半导体具有物理化学性质稳定、无毒无害的优点被广泛应用到能源、环境领域中。TiO2可用于降解水中污染物(罗丹明B、甲基蓝)和空气中污染物(甲苯、甲醛),适用性广。但是TiO2只能受紫外光激发和粉末不易固定的缺点限制了其在环境方面的应用。提高TiO2光催化剂的光催化活性以及光催化剂的固定是光催化技术能否工业化应用的关键。研究先通过Pt负载TiO2纳米线提升催化剂光催化活性并研究空气湿度和污染物浓度对室内降解挥发性甲醛的影响,随后将TiO2锚定到碳纤维上并对其进行元素掺杂改性,提高可见光响应,使其在空气净化方面更具优势,主要内容如下:第一部分研究了在室温和常压下,Pt负载的TiO2纳米线(Pt/TiO2NW)对气相甲醛(HCHO)的光催化分解。LED灯激发下,在光催化降解甲醛系统中将甲醛分解为CO2和H2O,无二次污染。该系统在线监测了甲醛浓度、光强、湿度、温度等多种参数,研究了可见光/紫外LED下,空气湿度、甲醛浓度对降解气相甲醛的影响。研究结果表明,无论在可见光还是紫外光照下,Pt负载TiO2可以提高甲醛降解率和持续降解甲醛能力。可见光下,负载了Pt的TiO2降解低浓度甲醛持续时间是未改性TiO2的5.6倍,光强增大催化剂的甲醛降解能力提升。紫外光下,TiO2上光催化分解气体HCHO时,空气湿度的适度增加促进了羟基自由基(·OH自由基)和超氧自由基(·O2-自由基)的生成,由此提升了Pt/TiO2 NW的甲醛降解能力。第二部分为了解决催化剂的制备温度高和固定问题,制备了碳纤维为支撑的金红石相TiO2纳米棒阵列(TiO2@CC)。为改善金红石型TiO2的光催化活性,本研究采用元素掺杂方法。首先使用种子辅助溶液法制备了TiO2@CC,并在300℃温度下通过NH4F固相扩散将F掺杂到TiO2中。以甲醛污染气体作为降解对象,将样品在365 nm LED和420 nm LED同样光强下甲醛降解性能进行了对比。F掺杂TiO2在紫外和可见光LED照射下表现出良好的光催化氧化甲醛性能。其中,掺3 wt.%F元素的催化剂(3F-T@CC)具有最好的光催化降解甲醛污染气体性能,在365 nm LED下100%降解甲醛稳定时长为58.2 h是纯样(0.2 h)的291倍;420nm LED下240 min处降解率(96%)为纯样(48%)的2倍,100%降解稳定时长能达12.1 h。3F-T@CC在365 nm LED下稳定时长为420 nm LED下的48倍。氟掺杂诱导TiO2中的氧空位增加,促进电荷转移,为光催化反应提供更多的活性位点。UV-vis DRS和UPS实验结果表明3F-T@CC具有合适的能带结构,可见光响应更强,有利于·OH和·O2-的生成,有效促进甲醛降解。EPR结果表明3F-T@CC在365 nm LED照射下产生DMPO-·OH和DMPO-·O2-,将甲醛氧化成CO2和H2O。第三部分通过热扩散法成功实现了K、Na和Cl三种元素的共掺杂,提高了金红石相TiO2的光催化活性,研究了在室内条件下,K、Na和Cl共掺杂以碳纤维为支撑的金红石相TiO2纳米棒阵列(KNCTC)对气相HCHO的光催化降解作用。碱金属(K,Na)和卤素(Cl)共掺杂的金红石TiO2纳米棒阵列(KNCTC)在紫外和可见光照射下比纯TiO2具有更好的光催化降解气体HCHO的性能。在1.7 W 420 nm LED下,KNCTC甲醛降解率超过未掺杂TiO2的两倍。通过K/Na/Cl的掺杂实现了对金红石相TiO2能带结构的调控以提高其可见光下光催化活性。将TiO2固定在柔软碳纤维布更适用于设计降解甲醛的空气净化器。综上,贵金属负载的TiO2纳米线具有一个较好的光催化降解甲醛活性,但是需解决光催化剂的固定问题。采用种子热溶液法将TiO2固定到碳纤维布上,解决了TiO2纳米线不易固定问题,降低了TiO2制备温度,并利用元素掺杂改性TiO2纳米阵列,进一步提升催化剂的光催化降解甲醛活性,为空气净化器滤网的设计提供了一个高效简便的途径。
佟彤[5](2021)在《TiO2表面修饰对光催化降解VOCs性能的研究》文中指出室内空气质量对人们的健康有着非常重大的影响,由于人们大部分时间都待在室内,所以室内空气质量越来越受到人们的广泛关注。挥发性有机化合物(VOCs)是室内空气污染的主要成分,目前为止,已经有很多种降解VOCs的方法,光催化氧化法因为其去除效率高,而且低能耗是近20年来的研究热点。但是目前光催化法去除VOCs的过程中仍然存在一系列问题,其中VOCs气体难吸附、吸附材料对VOCs的吸附容量有限、催化剂效率低,容易产生二次污染是最常见的几种问题,研究者们提出了暴露易吸附VOCs的晶面、修饰易吸附VOCs的基团、促进电荷分离,增强氧化性等改进方法。在光催化方法中,TiO2因为具有化学稳定性高、成本低和氧化能力强等优点,成为降解有机污染物最有吸引力的半导体材料之一。然而TiO2也存在禁带宽度大,仅吸收紫外光、电子与空穴易复合、催化剂难分离回收等缺点,使得其在实际生活中难以广泛应用。研究者们通过各种途径来消除这些缺陷,包括贵金属修饰、多元修饰、掺杂改性、半导体复合、光敏化等,以促进光吸收增强光催化活性。本文主要围绕金属负载以及制造缺陷这两种方法来促进光生电荷分离,进而提高光催化降解VOCs的效率,减少二次污染。研究内容分为以下三个部分:(1)我们采用焙烧不同比例双钛源前驱液的方法来制备介孔单晶TiO2,以乙醇为牺牲剂制造氧缺陷,随后通过金属负载加强了与氧空位的结合作用。发现通过调整焙烧温度可以合成出片状夹层结构的TiO2,该种形貌结构更有利于甲苯气体的吸附,通过活性测试发现氧空位与金属的协同作用使得活性相对商业P25来说提高数倍。(2)选取商业P25为催化剂,采用机械搅拌的方法将F离子掺杂到P25催化剂上面,将负载好的样品标记为P25-F,随后进行氧缺陷的制造,将催化剂P25-F全程处于无氧条件下,在乙醇溶剂中,紫外灯下照射30分钟,标记样品为P25-F-Vo。P25仅在乙醇剂、紫外灯下照射生成的氧空位并不稳定,不能暴露在空气中。但是在我们的实验中惊喜发现掺杂了F离子后的催化剂可以使得氧空位在空气中稳定存在,而且活性得到大幅度提高,并通过XPS、EPR等表征手段证明了氧空位的稳定存在。(3)以钯纳米立方体作为种子和使用甲醛作为相对温和的还原剂,通过控制Pd前驱体与种子的比例,我们得到了均匀的多面体,如截断立方体、立方面体、截断八面体和八面体。在这部分工作中,我们想探究Pd不同晶面对光催化降解VOCs是否有不同的影响。我们采用第一部分工作中制备出来的片状多层多孔的TiO2为载体,将暴露不同晶面的Pd金属负载在孔内或者表面,通过实验发现不同晶面有不同的降解效果,其中Pd八面体活性最强,说明Pd{111}晶面活性最强。
肖滨滨[6](2020)在《吸收-光催化净化醛酮类VOCs气体研究》文中提出作为形成PM2.5和臭氧的重要前体物,挥发性有机物(VOCs)的防控受到日益关注。挥发性醛酮类化合物作为一类重要的VOCs气体,具有来源广和危害性强的特点。本研究选取制药行业特征污染物丙酮气体和板材加工行业特征污染物甲醛气体为代表性醛酮类VOCs,分别考察了“吸收-光催化”联合工艺及“吸收-光催化”协同处理方式对VOCs的净化性能,并借助GC-MS对净化后的产物相进行分析。在此基础上,对研究体系内的醛酮类VOCs净化机理和反应动力学过程进行了初步探究。研究结果如下:1)“吸收-光催化”联合工艺净化丙酮气体的研究得出,当UV功率为60 W,光照时间为55 min时,单一“光催化”对丙酮气体的去除率最高,达84.2%以上;以水为吸收剂,液气比为5 L·m-3,停留时间为6 s时,单一“吸收”对丙酮气体的去除率最高,达88.4%以上。不同净化工艺对丙酮气体的净化效率由高到低依次为“光催化-吸收”>“吸收-光催化”>“吸收”>“光催化”,“光催化-吸收”联合工艺的去除率最高,达93.7%以上。产物相中除了没有反应掉的丙酮气体外,还有少量乙酸的生成。在此基础上,初步建立了“光催化-吸收”联合净化丙酮气体的反应机理方程,“光催化-吸收”联合净化丙酮气体的降解过程可以用准一级反应动力学进行描述。2)“吸收-光催化”协同净化甲醛气体的研究得出,UV功率为40 W,控制H2O2浓度为10 mol·L-1,溶液的p H值为5,氧化还原电位为300 m V,液气比为7 L·m-3,停留时间为8.5 s时,甲醛气体的去除效率最高,达97.1%以上。净化后的尾气中除甲醛气体外未检出其它中间产物,循环吸收液中除甲醛外还有少量甲酸的检出。在此基础上,初步建立了“吸收-光催化”协同净化甲醛气体的反应机理方程,“吸收-光催化”协同净化甲醛气体的降解过程可以用准一级反应动力学进行描述。
高君安[7](2020)在《Y型分子筛表面结构调控及其吸附典型挥发性有机物构效关系研究》文中提出Y型分子筛具有适中的微孔孔径、较大的比表面积、良好的水热稳定性等特点,其VOCs(挥发性有机物)吸附特性和吸附容量与工业常用的活性炭吸附剂最为相似。针对高湿度条件下Y分子筛吸附VOCs性能不佳等问题,本文以常规Y分子筛为研究对象,分别采用复合脱铝改性和气相覆硅改性方法对其表面结构进行调控,并结合X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、傅里叶红外(FT-IR)、固体核磁(NMR)等现代分析表征手段和典型VOCs静态/动态吸附性能评价实验,从以下四个方面展开了Y分子筛表面微观结构与其疏水性能及吸附典型VOCs构效关系的研究:(1)采用复合脱铝改性法,以常规NaY分子筛为原料,制备高硅疏水Y分子筛。研究结果表明,采用配比为(草酸:氯化铵:水=1:10:50,重量比)草酸-氯化铵的缓冲溶液处理Y分子筛两次,硅铝比能够达到酸浸要求,且结晶度维持在80%以上。进一步采用0.5 mol/L硝酸进行酸浸处理,Y分子筛硅铝比提高到42.7且结晶度为74.5%,比表面积为785 m2.g-1,疏水系数Hn为3.19,其甲苯静态饱和吸附量为32.6%,水接触角增大到 135°;在 GHSV 为 15000ml.h-1.g-1,T=35℃,C0=5000 mg·m-3,RH=60%条件下,其对甲苯的动态吸附容量为0.21 g/g。(2)以有机硅烷为改性试剂,采用气相覆硅改性法,对三种硅铝比HY(5)、HY(40)和HY(120)分子筛进行疏水改性。研究结果表明,在O2气氛下,反应温度为250℃,三甲基氯硅烷(TMCS)为改性试剂,改性时间为40 min,改性三种硅铝比Y分子筛疏水系数Hn均最高分别为1.92、3.30和4.86,且结晶度维持在81%以上;分子筛的孔径基本保持不变,比表面积仅下降8.1%、5.3%和4.1%;甲苯的动态吸附容量分别为0.15,0.21和0.25 g.g-1;29Si NMR结果显示覆硅改性后Y分子筛在δ-90.2处出现归属于新环境无定型的SiO2物种的信号峰,表明气相覆硅改性成功将SiO2覆盖在分子筛表面。(3)为了探索VOCs在疏水Y分子筛上的吸附机理和理论模型,构建分子筛团簇模型进行密度泛函理论计算并拟合甲苯吸附等温线。从密度泛函理论计算的吸附能结果来看,HY、覆硅改性Y分子筛和高硅Y分子筛上甲苯吸附能分别为-2.2kJ/mol、-4.4kJ/mol和-5.9kJ/mol,水吸附能分别为-5.2kJ/mol、-2.3 kJ/mol和-1.9kJ/mol,与实验数据基本吻合;吸附等温线拟合结果显示,高硅Y分子筛和覆硅改性Y分子筛吸附甲苯的吸附行为分别比较符合Langmuir模型和Langmuir-Freundlich混合模型模型;由此可知疏水Y分子筛通过范德华力与甲苯分子形成强相互作用进行单分子物理吸附,吸附机理主要是微孔填充。(4)复合脱铝改性制备的高硅Y和覆硅改性Y分子筛对不同VOCs分子吸附容量相差不大,具有广谱吸附性;在脱附功率800 W微波作用下脱附15 min后,四种典型VOCs分子在两种改性分子筛上均能较为彻底地完成脱附,脱附率能达到90%以上;再生循环30次油漆稀料脱附率基本趋于稳定,分别维持在91.2%和90.5%左右,油漆稀料饱和吸附率分别维持在30.3%和21.2%左右,吸脱附稳定性良好。
康文慧[8](2020)在《热强化气相抽提修复半挥发性直链烃污染土壤的影响因素研究》文中认为随着石油开采和石油化工行业的快速发展,石油烃污染地块逐渐增多。采用土壤气相抽提技术修复石油烃污染土壤具有经济、高效和可操作性强的优点。在热强化条件下,土壤气相抽提技术可更为快速地修复高沸点石油烃污染土壤。因此,研究热强化气相抽提技术修复石油烃污染土壤的机理,拓展该技术的适用范围并优化相应工程技术参数,可更好指导石油烃污染土壤的现场修复。在实验室搭建了二维土壤气相抽提实验装置,该装置包括土筒、控温加热系统、抽排气路系统和传感监测系统。将制备的污染沙土装入该装置,模拟实地气相抽提修复过程。供试污染物为正十一烷、正十三烷、正十四烷、正十五烷、正十六烷。研究了非加热状态下和热增强状态下土壤气相抽提修复半挥发性直链烃污染土壤过程;进一步在热增强状态下,研究了土壤有机质含量和土壤含水量对气相抽提修复石油烃污染土壤修复效果的影响。结果表明,在非加热状态下,沙土中的正构烷烃的挥发性极低,导致抽提井尾气中正构烷烃的浓度维持在较低且基本平稳状态。连续6天热强化气相抽提可使土壤中正构烷烃含量大幅下降。土柱中温度场的分布决定性影响土壤中正构烷烃的浓度分布,土壤温度越高,其正构烷烃残留水平越低。在加热状态下,土筒内部的温度分布呈现出“漏斗状”,越靠近热源的地方土壤升温速率越快,CMG-STARS软件很好地模拟了温度传感数据。热强化增加了土壤中正构烷烃的蒸汽压,并因此导致其向抽提井尾气中分配增加。在热强化气相抽提修复污染土壤过程中,土壤含水量增加导致试验第1和第2天土壤升温缓慢。土壤含水量的增加明显限制了高沸点正构烷烃向土壤气相中的迁移。当土壤含水量较高时,热强化气相浸提过程导致水蒸气不断向抽提井进口附近汇聚,由于蒸腾散热作用,井口附近区域10 cm范围内土壤温度始终较低,进而导致正构烷烃向土壤气相分配比率降低。在热强化气相抽提修复污染土壤过程中,有机质含量的增加明显限制了正构烷烃在土壤中的传质过程和向气相中的迁移。在有机质含量较低的污染土壤中,正构烷烃向土壤气相中迁移速率同时取决于其蒸气压和其在土壤中的浓度;而当土壤有机质含量增加时,更多正构烷烃会分配到土壤有机相,正构烷烃向气相中的迁移速率更主要取决于其土壤有机质-空气分配系数(Koc)。土壤有机质含量的增加延迟了正构烷烃的挥发脱除,使热强化气相抽提处理后土壤中的正构烷烃残留率增加。
钱恩超[9](2020)在《溶胶-凝胶法制备的CeO2/Al2O3对MTBE的催化分解》文中研究指明随着现代经济社会的迅速发展,环境污染问题逐渐引起人们的高度重视。近年来,船舶尾气、机动车尾气、油气挥发以及有机溶剂的使用造成了挥发性有机化合物的大量污染。由于挥发性有机化合物具有易爆易挥发、毒害大及处理难等特点,因此有效治理挥发性有机化合物的污染问题已经成为当今社会关注的热点。鉴于甲基叔丁基醚是挥发性有机污染物的重要成分之一,应用广泛并危害人类健康和破坏生态,所以有必要采用经济环保的处理技术对甲基叔丁基醚进行有效降解,从而实现对环境保护的认识。由此可见,甲基叔丁基醚的降解研究对挥发性有机化合物的治理问题具有重要意义。根据污染物的实际排放情况,本文分别采用气相催化氧化和液相光催化分解模型对甲基叔丁基醚的催化分解进行了研究。利用气相色谱检测技术在线监测反应物和产物,进而分析甲基叔丁基醚在不同条件下的分解情况。选择合适的方法制备出高性能及高稳定性的催化剂,通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(FE-SEM)进行表征,并将其应用于甲基叔丁基醚的催化分解。值得注意的是,制备的纳米级催化剂具有较大的比表面积和较好的催化性能,从而实现甲基叔丁基醚的低温催化分解。在催化氧化实验中,通过鼓泡器将甲基叔丁基醚输送到石英管式连续流化床反应器中进行反应更加贴近实际情况。在光催化降解实验中,采用圆柱形玻璃容器作为反应器.通过使用高压汞灯在紫外光照射下在光化学反应仪中进行甲基叔丁基醚的光催化降解实验。气液两相结合的分析实验为系统研究甲基叔丁基醚的分解提供坚实基础。催化氧化实验结果表明:对于甲基叔丁基醚的氧化分解,通过溶胶-凝胶法制备出的CeO2催化剂具有较好的催化效果,进一步负载Al2O3的催化剂具有最佳的催化活性,使甲基叔丁基醚在300℃的温度下就能完全分解。同时,甲基叔丁基醚的分解产物主要为异丁烯和甲醇,还含有少量的CO2和H2O。在光催化降解实验中,甲基叔丁基醚溶液的分解程度随其浓度的增加而降低。当CeO2催化剂的量为0.75 g/L时具有最佳的催化效果,可以使100 ppm的甲基叔丁基醚溶液在光催化反应120 min时几乎完全降解。
贾世超[10](2020)在《腐植酸钠添加剂净化甲苯和SO2的特性研究》文中研究表明随着我国经济快速发展,城市化进程加快,工业耗能剧增;当前我国以臭氧、PM2.5和酸雨为特征的区域性复合型大气污染日益突出,大范围出现雾霾等重污染现象的频次日益增多,同时环境空气中有着大量的挥发性有机污染物,对人们的身体健康造成极大的影响。目前亟需新型环保绿色的多功能材料的研发。本课题以腐植酸钠为添加剂,分别与金属氧化物、柠檬酸钠、海水、氨水结合改性制备复合吸附剂,展开其光催化降解VOCs和吸收SO2的性能研究。腐植酸钠/金属氧化物复合吸附剂的制备及其光催化降解VOCs的研究。以腐植酸钠和金属氧化物为原料,制备新型复合催化剂探究其光催化性能。采用络合沉淀法、水热法、沉淀转化法、均匀沉淀法制备不同形态纳米氧化铜:棉花状、棱状、哑铃状、棒状;并对其进行光催化降解甲苯实验,检测其光催化特性,通过SEM、XRD及BET等技术对其进行物化性能表征。结果表明,棉花状、棱状、哑铃状对光催化降解甲苯的性能差别不大,均可达50%;棒状光催化效果最差,光催化效率40.2%;采用浸渍法制备腐植酸钠-氧化铜复合材料,光催化结果显示,腐植酸钠的添加使棱状纳米氧化铜的光催化效率提高了5.7%,在140min内达到55.7%;物化性能表征显示纳米氧化铜形态形成良好,表面凹凸不平具有孔状结构,棉花状表面积较大,光催化性能较好;其实验结果显示,溶液中阴离子类型、温度、铜离子浓度及添加剂均可对纳米氧化铜形态和分散性产生重要影响,其表面活性剂不仅影响晶核生长方向还可微晶的生长。腐植酸钠添加剂改善柠檬酸钠的脱硫性能研究。将腐植酸钠添加到柠檬酸钠溶液中,改善柠檬酸钠吸收SO2性能。分别研究了吸收剂浓度、烟气流量、烟气浓度、氧气等参数对系统脱硫效率的影响,揭示了腐植酸钠-柠檬酸钠吸收剂吸收SO2的机理。实验结果表明,腐植酸钠能改善柠檬酸钠的脱硫性能,在最佳工况下,在25℃,SO2烟气浓度2300ppm,烟气流量1.6L/min,在柠檬酸钠浓度0.6mol/L中添加0.2g腐植酸钠,脱硫效率脱硫达98%,时间脱硫时间从40min,增加到了55min。腐植酸钠添加剂改善海水脱硫性能实验研究。将腐植酸钠融入到海水中,制备腐植酸钠-海水脱硫剂,改善其特性。实验研究了腐植酸钠添加量、海水初始PH值、烟气浓度、烟气流量等因素对脱硫效果的影响。对比了腐植酸钠添加前与添加后的脱硫效果,实验结果表明,在相同条件下添加腐植酸钠的海水后,脱硫效率从原来的84%提高至99%,效率提高了15%,脱硫时间从6min延长至24min,时间增加了4倍;因此腐植酸钠的添加对海水脱硫效果改善明显,不仅提高了海水脱硫效率还延长了其高效持续时间;同时海水脱硫效率随初始PH值的升高而增加;实验表明海水体系的碱度、盐度等因素对海水体系脱硫性能影响较大,为海水脱硫量低、投资运营成本高提供了理论支持,也为海水的综合利用提供了新的可能。腐植酸钠添加剂改善氨水脱硫性能实验研究。分别研究了腐植酸钠添加量、氨水浓度、烟气流量、烟气浓度等因素对氨水脱硫效果的影响,同时对比了相同初始PH下氨-腐植酸钠和氢氧化钠-腐植酸钠的脱硫性能;结果显示添加一定量的腐植酸钠可增加氨高效脱硫时间,在最佳工况下,在25℃,SO2烟气浓度2300ppm,烟气流量1.6L/min,在氨水浓度0.1mol/L中添加0.2g腐植酸钠,脱硫效率脱硫达99%,时间脱硫时间从31min,增加到了37min,因此腐植酸钠添加剂可改善氨水脱硫性能,两者具有相互协同作用。
二、气相中挥发性有机化合物的光催化降解研究及应用(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、气相中挥发性有机化合物的光催化降解研究及应用(论文提纲范文)
(1)光催化氧化降解气相苯的数值模拟(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.1.1 VOCs的来源 |
1.1.2 VOCs的危害 |
1.1.3 VOCs的治理 |
1.1.4 研究意义 |
1.2 国内外研究现状 |
1.2.1 国外研究现状 |
1.2.2 国内研究现状 |
1.2.3 研究现状的不足 |
1.3 本文研究内容 |
2 光催化氧化研究的理论基础 |
2.1 光催化氧化降解机理 |
2.1.1 半导体能带理论 |
2.1.2 TiO_2光催化原理 |
2.2 光催化氧化影响因素 |
2.2.1 VOCs |
2.2.2 气体流动速度 |
2.2.3 光照强度 |
2.2.4 相对湿度 |
2.2.5 光催化剂 |
2.3 数值模拟基础 |
2.3.1 控制方程 |
2.3.2 层流有限速率模型 |
2.3.3 UDF编程 |
3 光催化氧化的数值模拟 |
3.1 光催化氧化反应器 |
3.1.1 负载式光催化氧化反应器 |
3.1.2 悬浮式光催化氧化反应器 |
3.2 反应动力学模型 |
3.2.1 吸附模型 |
3.2.2 反应动力学模型 |
3.2.3 本研究选择模型 |
3.3 建立模型及求解 |
3.3.1 物理模型 |
3.3.2 数学模型 |
3.3.3 求解过程 |
3.4 模拟结果及分析 |
3.4.1 流速的影响 |
3.4.2 光强的影响 |
3.4.3 苯的质量分数的影响 |
3.4.4 水的浓度的影响 |
3.5 本章小结 |
4 悬浮式光催化氧化反应器降解气相苯 |
4.1 悬浮式光催化氧化反应器内的气相苯降解 |
4.1.1 建立模型 |
4.1.2 模拟过程 |
4.1.3 结果分析 |
4.2 反应器尺寸的影响 |
4.2.1 宽度的影响 |
4.2.2 长度的影响 |
4.3 两种反应器的降解效率对比 |
4.3.1 质量分数分布对比 |
4.3.2 速度分布对比 |
4.3.3 四项影响因素对比 |
4.4 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
致谢 |
(2)羟基锡酸锶及其复合物光催化降解甲苯的性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 VOCs的概述 |
1.2 VOCs治理研究进展 |
1.2.1 吸附法 |
1.2.2 冷凝法 |
1.2.3 热破坏法 |
1.2.4 生物降解法 |
1.2.5 等离子体法 |
1.2.6 光催化氧化法 |
1.3 光催化技术概述 |
1.3.1 光催化的反应原理及影响因素 |
1.3.2 光催化剂的种类 |
1.4 羟基锡酸盐材料的研究进展 |
1.4.1 羟基锡酸盐的结构特征 |
1.4.2 羟基锡酸盐的性质及应用 |
1.5 选题意义及主要研究内容 |
第二章 实验材料、仪器与方法 |
2.1 实验材料与仪器 |
2.1.1 实验材料 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 材料表征 |
2.2.1 X射线衍射(XRD) |
2.2.2 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
2.2.3 扫描电子显微镜(SEM) |
2.2.4 透射电子显微镜(TEM) |
2.2.5 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS) |
2.2.6 X射线光电子能谱(XPS) |
2.2.7 氮气吸附-脱附测试(BET) |
2.2.8 电化学性能测试 |
2.2.9 电子顺磁共振(ESR) |
2.3 光催化剂活性评价测试 |
2.3.1 光催化剂降解活性测试 |
2.3.2 光催化剂稳定性测试 |
2.4 原位红外光谱技术 |
第三章 水热法制备羟基锡酸锶及其光催化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 水热法制备SrSn(OH)_6光催化剂 |
3.3 工艺参数对SrSn(OH)_6光催化活性的影响 |
3.4 材料的表征及光催化活性分析 |
3.4.1 物相结构与化学组成 |
3.4.2 微观结构和形貌分析 |
3.4.3 光学性质和光生载流子的分离与转化 |
3.4.4 光催化活性分析 |
3.4.5 自由基捕获分析 |
3.4.6 原位红外分析 |
3.4.7 光催化反应机理 |
3.5 本章小结 |
第四章 ZnSn(OH)_6/SrSn(OH)_6复合材料的制备及光催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 ZnSn(OH)_6/SrSn(OH)_6复合材料的制备 |
4.2.1 SrSn(OH)_6和ZnSn(OH)_6的制备方法 |
4.2.2 ZnSn(OH)_6/SrSn(OH)_6的制备方法 |
4.3 ZnSn(OH)_6/SrSn(OH)_6复合材料的表征及光催化性能研究 |
4.3.1 物相结构与化学组成 |
4.3.2 微观结构与形貌分析 |
4.3.3 光学性质和光生载流子的分离与转化 |
4.3.4 光催化活性分析 |
4.3.5 自由基捕获分析 |
4.3.6 原位红外分析 |
4.3.7 光催化反应机理 |
4.4 本章小结 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读硕士学位期间科研成果、参与课题及获奖情况 |
(3)表界面调控提升石墨相氮化碳光催化氧化有机污染物性能研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 光催化概述 |
1.1.1 研究背景 |
1.1.2 半导体光催化基本原理 |
1.1.3 影响半导体光催化剂活性的因素 |
1.1.4 半导体光催化技术在环境和能源领域的应用 |
1.2 石墨相氮化碳光催化剂 |
1.2.1 石墨相氮化碳光催化剂概述 |
1.2.2 石墨相氮化碳光催化机理 |
1.2.3 提高石墨相氮化碳光催化活性的新策略 |
1.2.4 石墨相氮化碳光催化剂在环境和能源领域的应用 |
1.3 基于杂多酸的光催化剂 |
1.3.1 杂多酸光催化剂概述 |
1.3.2 负载型杂多酸在光催化领域的应用 |
1.4 三氧化钨光催化剂 |
1.4.1 三氧化钨光催化剂概述 |
1.4.2 提高三氧化钨光催化活性策略 |
1.4.3 三氧化钨光催化剂在环境和能源领域的应用 |
1.5 课题选题目的及意义 |
1.6 技术路线 |
第二章 光纤负载杂多酸/石墨相氮化碳薄膜的设计制备及其光催化降解三苯废气性能研究 |
2.1 前言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 试剂与仪器 |
2.2.2 催化剂薄膜制备 |
2.2.3 光催化反应 |
2.2.4 光电化学实验 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 光催化剂薄膜的制备与表征 |
2.3.2 催化剂薄膜光催化性能评价 |
2.3.3 光催化降解机理研究 |
2.4 本章小结 |
第三章 酸诱导超分子自组装合成三氧化钨/石墨相氮化碳异质结及其光催化降解水中新兴酚类污染物性能研究 |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 试剂与仪器 |
3.2.2 催化剂制备 |
3.2.3 光催化反应 |
3.2.4 光电化学实验 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化剂表征 |
3.3.2 光催化性能评价 |
3.3.3 光催化机理研究 |
3.4 本章小结 |
第四章 钾掺杂和氮缺陷同时修饰石墨相氮化碳的设计制备及其光催化降解水中新兴酚类污染物性能研究 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 试剂与仪器 |
4.2.2 催化剂制备 |
4.2.3 光催化反应 |
4.2.4 光电化学实验 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂表征 |
4.3.2 光催化性能评价 |
4.3.3 光催化机理研究 |
4.4 本章小结 |
第五章 结论、创新点与展望 |
5.1 结论 |
5.2 创新点 |
5.2.1 课题研究创新 |
5.2.2 研究思路创新 |
5.2.3 研究方法创新 |
5.3 展望 |
参考文献 |
致谢 |
在学期间公开发表论文及着作情况 |
(4)TiO2基纳米结构构建及光催化降解甲醛性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 室内甲醛来源、危害以及去除方法 |
1.2.1 室内甲醛来源 |
1.2.2 室内甲醛危害 |
1.2.3 室内甲醛去除方法 |
1.3 光催化降解室内VOCs及甲醛 |
1.3.1 光催化降解气相VOCs及甲醛的研究进展 |
1.3.2 光催化降解气相甲醛的基本原理 |
1.4 TiO_2纳米结构在光催化降解甲醛中的应用 |
1.4.1 TiO_2的结构性质 |
1.4.2 TiO_2的改性方法 |
1.4.3 TiO_2光催化净化室内空气概述 |
1.5 课题研究内容及创新点 |
第2章 实验试剂、设备和表征 |
2.1 实验试剂 |
2.2 实验设备 |
2.3 表征方法与性能测试 |
2.3.1 X射线衍射(XRD) |
2.3.2 拉曼光谱(Raman) |
2.3.3 扫描电子显微镜(SEM)和热场发射扫描电子显微镜(FE-SEM) |
2.3.4 透射电子显微镜(TEM) |
2.3.5 X射线光电子能谱(XPS)和紫外光电子能谱(UPS) |
2.3.6 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS) |
2.3.7 光致发光光谱(PL) |
2.3.8 电子顺磁共振光谱(EPR) |
2.3.9 电化学表征 |
2.4 光催化降解甲醛 |
第3章 Pt/TiO_2纳米线的制备及其光催化降解甲醛活性 |
3.1 引言 |
3.2 Pt/TiO_2纳米线的制备 |
3.3 结果与分析 |
3.3.1 晶体结构和微观形貌 |
3.3.2 化学成分 |
3.3.3 光电性能 |
3.3.4 光催化降解甲醛性能 |
3.3.5 光催化反应机理 |
3.4 本章小结 |
第4章 碳布上构建F掺杂TiO_2纳米棒阵列及其光催化降解甲醛活性 |
4.1 引言 |
4.2 F元素改性T@CC的制备 |
4.3 结果与分析 |
4.3.1 晶体结构和微观形貌 |
4.3.2 化学成分 |
4.3.3 光电性能 |
4.3.4 光催化降解甲醛性能 |
4.3.5 光催化反应机理 |
4.4 本章小结 |
第5章 K、Na和 Cl共掺杂TiO_2纳米棒阵列的制备及其光催化降解甲醛活性 |
5.1 引言 |
5.2 构建K、Na和 Cl共掺杂的TiO_2纳米棒阵列 |
5.3 结果与分析 |
5.3.1 晶体结构和微观形貌 |
5.3.2 化学成分 |
5.3.3 光电性能 |
5.3.4 光催化降解甲醛性能 |
5.3.5 光催化反应机理 |
5.4 本章小结 |
第6章 结论 |
参考文献 |
致谢 |
硕士期间成果 |
(5)TiO2表面修饰对光催化降解VOCs性能的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1 章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 VOCs的来源及其危害 |
1.1.2 VOCs污染控制的方法与技术 |
1.2 光催化剂技术的原理 |
1.3 光催化剂的特点 |
1.3.1 光催化剂结晶度和晶体大小的影响 |
1.3.2 催化剂表面积、孔隙率和表面化学的影响 |
1.3.3 光催化剂吸附性能的影响 |
1.4 TiO_2光催化剂 |
1.5 TiO_2光催化剂的改性 |
1.5.1 金属掺杂TiO_2 |
1.5.2 金属氧化物掺杂TiO_2 |
1.5.3 非金属掺杂TiO_2 |
1.5.4 缺陷型TiO_2 |
1.6 光催化技术在环境方面的应用 |
1.7 选题意义及研究内容 |
第二章 实验试剂及试验方法 |
2.1 试剂及药品 |
2.2 催化材料表征手段 |
2.2.1 X射线衍射仪(XRD) |
2.2.2 场发射扫描电子显微镜(FESEM) |
2.2.3 透射电子显微镜(TEM) |
2.2.4 N_2等温吸附-脱附线分析仪(BET) |
2.2.5 X射线光电子能谱(XPS) |
2.2.6 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis Diffuse Reflectance Spectrum) |
2.2.7 光电流测试 |
2.3 光催化活性测试 |
2.3.1 光催化降解罗丹明B溶液 |
2.3.2 光催化降解甲苯 |
第三章 Pd修饰的缺陷TiO_2对光催化降解VOCs性能的研究 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂的制备 |
3.2.1 配制溶液 |
3.2.2 制备催化剂过程 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 TiO_2的样品表征 |
3.3.2 TiO_2对光催化降解VOCs性能的研究 |
3.3.3 复合催化剂样品的表征 |
3.3.4 复合材料对光催化降解VOCs性能的研究 |
3.4 本章小结 |
第四章 F修饰的缺陷Ti O_2对光催化降解VOCs性能的研究 |
4.1 引言 |
4.1.1 P25-F的制备 |
4.1.2 P25-F-V_o的制备 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 P25-F-V_o的结构表征 |
4.2.2 P25-F-V_o对光催化降解VOCs性能的研究 |
4.3 本章小结 |
第五章 不同晶面Pd修饰的TiO_2对光催化降解VOCs性能的研究 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂材料的制备 |
5.2.1 Pd种子溶液的合成~([139]) |
5.2.2 Pd多面体的合成~([139]) |
5.2.3 复合催化剂TiO_2-Pd的合成 |
5.3 结构与讨论 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
参考文献 |
致谢 |
个人简历及研究成果 |
(6)吸收-光催化净化醛酮类VOCs气体研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 VOCS治理现状 |
1.2.1 吸附法 |
1.2.2 生物法 |
1.2.3 燃烧法 |
1.2.4 吸收法 |
1.2.5 光催化氧化技术 |
1.2.6 联合净化技术 |
1.3 研究目的及意义 |
1.4 本课题的研究内容 |
第2章 实验部分 |
2.1 实验材料 |
2.2 实验仪器 |
2.3 实验方法 |
2.3.1 pH值及ORP值的测定 |
2.3.2 H_2O_2浓度的测定 |
2.3.3 VOCs标准气体的配制 |
2.3.4 VOCs气体浓度的测定 |
2.3.5 气相产物的测定 |
2.3.6 液相产物的测定 |
2.3.7 泡沫陶瓷的性能分析 |
2.3.8 TiO_2/泡沫陶瓷光催化材料的制备 |
2.3.9 材料的表征 |
第3章 “吸收-光催化”联合净化VOCs气体的性能及机理研究 |
3.1 引言 |
3.2 工艺流程 |
3.3 泡沫陶瓷的性能及负载率测定结果 |
3.4 SEM表征结果 |
3.5 单一“光催化”净化丙酮气体的性能 |
3.5.1 进气浓度对丙酮去除率的影响 |
3.5.2 紫外灯功率对丙酮去除率的影响 |
3.6 单一“吸收”净化丙酮气体的性能 |
3.6.1 液气比对丙酮气体净化效果的影响 |
3.6.2 停留时间对丙酮气体净化效果的影响 |
3.7 不同净化工艺组合对丙酮气体的净化性能对比 |
3.8 “光催化-吸收”联合净化VOCs动力学过程分析 |
3.8.1 “光催化-吸收”联合净化VOCs动力学模型 |
3.8.2 “光催化-吸收”联合净化VOCs动力学模型验证及分析 |
3.9 “光催化-吸收”联合净化丙酮气体的反应机理探讨 |
3.9.1 气相产物分析 |
3.9.2 液相产物分析 |
3.9.3 反应机理探讨 |
3.10 本章小结 |
第4章 “吸收-光催化”协同净化VOCs气体的性能及机理研究 |
4.0 引言 |
4.1 工艺流程 |
4.2 水吸收甲醛气体的性能研究 |
4.2.1 溶液pH值的变化 |
4.2.2 液气比对甲醛气体去除率的影响 |
4.2.3 停留时间对甲醛气体去除率的影响 |
4.2.4 进气浓度对甲醛气体去除率的影响 |
4.3 “吸收-光催化”协同净化甲醛气体的性能研究 |
4.3.1 液气比对甲醛气体去除率的影响 |
4.3.2 停留时间对甲醛气体去除率的影响 |
4.3.3 不同波长紫外光对甲醛气体去除率的影响 |
4.3.4 不同功率紫外光对甲醛气体去除率的影响 |
4.3.5 溶液pH值对甲醛气体去除率的影响 |
4.3.6 溶液ORP值对甲醛气体去除率的影响 |
4.3.7 H_2O_2浓度对甲醛气体去除率的影响 |
4.3.8 不同净化工艺对甲醛气体的净化性能对比 |
4.4 “吸收-光催化”协同净化VOCs动力学过程分析 |
4.4.1 “吸收-光催化”协同净化VOCs动力学模型 |
4.4.2 “吸收-光催化”协同净化VOCs动力学模型验证及分析 |
4.5 “吸收-光催化”协同净化甲醛气体的反应机理探讨 |
4.5.1 气相产物分析 |
4.5.2 液相产物分析 |
4.5.3 反应机理探讨 |
4.6 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间所发表的论文 |
致谢 |
(7)Y型分子筛表面结构调控及其吸附典型挥发性有机物构效关系研究(论文提纲范文)
学位论文数据集 |
摘要 |
Abstract |
第一章 文献综述 |
1.1 挥发性有机物的来源与危害 |
1.2 VOCs处理技术 |
1.2.1 直接燃烧技术 |
1.2.2 催化燃烧技术 |
1.2.3 光催化降解技术 |
1.2.4 吸收技术 |
1.2.5 冷凝技术 |
1.2.6 膜分离技术 |
1.2.7 吸附技术 |
1.3 VOCs吸附剂 |
1.3.1 活性炭 |
1.3.2 硅胶 |
1.3.3 高聚物吸附树脂 |
1.3.4 分子筛 |
1.4 Y型分子筛改性方法 |
1.4.1 阳离子交换改性 |
1.4.2 高温水热法 |
1.4.3 高温气相反应法 |
1.4.4 氟硅酸铵液相反应法 |
1.4.5 有机配位反应法 |
1.4.6 硅烷化改性法 |
1.5 立题依据和研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验药品和仪器 |
2.2 疏水Y分子筛的制备 |
2.2.1 液相复合脱铝法 |
2.2.2 气相覆硅改性 |
2.3 吸附-脱附评价实验 |
2.4 表征 |
2.4.1 分子筛微观形貌表征 |
2.4.2 分子筛结构表征 |
2.4.3 分子筛元素成分表征 |
2.5 密度泛函理论计算 |
2.6 吸附等温线方程 |
第三章 复合脱铝改性制备高硅Y分子筛与吸附性能研究 |
3.1 高硅疏水Y分子筛的制备 |
3.1.1 缓冲溶液处理对Y分子筛结构的影响 |
3.1.2 铵盐含量对Y分子筛结构的影响 |
3.1.3 酸浸处理对Y分子筛结构的影响 |
3.2 高硅Y分子筛的吸附性能 |
3.3 高硅Y分子筛上吸附行为研究 |
3.3.1 高硅Y分子筛上吸附的密度泛函理论计算 |
3.3.2 甲苯在高硅Y分子筛上吸附等温线研究 |
3.4 本章小结 |
第四章 覆硅改性制备疏水Y分子筛与吸附性能研究 |
4.1 覆硅改性制备疏水Y分子筛 |
4.1.1 气氛对Y分子筛结构的影响 |
4.1.2 改性试剂种类对Y分子筛结构的影响 |
4.1.3 改性温度对Y分子筛结构的影响 |
4.1.4 改性时间对Y分子筛结构的影响 |
4.2 Y分子筛覆硅改性反应机理的研究 |
4.3 覆硅改性Y分子筛的吸附性能 |
4.4 覆硅改性Y分子筛上吸附行为研究 |
4.4.1 覆硅改性Y分子筛上吸附的密度泛函理论计算 |
4.4.2 甲苯在覆硅改性Y分子筛上吸附等温线研究 |
4.5 本章小结 |
第五章 VOCs在疏水Y分子筛上吸脱附研究 |
5.1 Y分子筛动态吸附典型VOCs |
5.2 VOCs在疏水Y分子筛上微波脱附研究 |
5.2.1 不同Y分子筛微波脱附比较 |
5.2.2 不同功率对脱附效果影响 |
5.2.3 不同再生次数对脱附效果影响 |
5.3 疏水Y分子筛吸脱附油漆稀料长周期实验 |
5.4 复合脱铝改性和气相覆硅改性制备疏水Y分子筛的差异 |
5.5 本章小结 |
第六章 结论 |
参考文献 |
致谢 |
作者攻读学位期间发表的学术论文及科研成果 |
作者与导师简介 |
附件 |
(8)热强化气相抽提修复半挥发性直链烃污染土壤的影响因素研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 半挥发性直链烃 |
1.3 土壤中的半挥发性直链烃 |
1.3.1 吸附/解吸 |
1.3.2 挥发 |
1.3.3 渗滤作用 |
1.3.4 微生物降解 |
1.3.5 非生物降解 |
1.4 半挥发性直链烃土壤污染 |
1.4.1 国内半挥发性直链烃土壤污染现状 |
1.4.2 国外半挥发性直链烃土壤污染现状 |
1.5 土壤修复技术 |
1.5.1 土壤生物修复技术 |
1.5.2 土壤化学修复技术 |
1.5.3 土壤物理修复技术 |
1.6 热强化气相抽提技术 |
1.6.1 蒸汽注射-热强化气相抽提技术 |
1.6.2 电阻加热-热强化气相抽提技术 |
1.6.3 频射加热-热强化气相抽提技术 |
1.6.4 热传导加热-热强化气相抽提技术 |
1.7 热传导加热-热强化气相抽提技术影响因素 |
1.7.1 温度和饱和蒸气压的影响 |
1.7.2 土壤含水率的影响 |
1.7.3 土壤有机质含量的影响 |
1.7.4 气相抽提速率的影响 |
1.7.5 其他因素的影响 |
2 试验设计与方法 |
2.1 目标污染物的选择 |
2.2 试验材料 |
2.2.1 供试土壤 |
2.2.2 化学试剂 |
2.3 试验装置的搭建 |
2.4 样品采集和测试方法 |
2.4.1 抽排气和土壤采样方法 |
2.4.2 半挥发性直链烃测试方法 |
2.5 污染物浓度计算方法 |
2.5.1 抽排气体中污染物浓度计算方法 |
2.5.2 土壤中污染物残留浓度及去除率计算方法 |
2.6 论文主要研究内容 |
3 非加热状态下土壤气相抽提修复半挥发性直链烃污染土壤 |
3.1 试验条件 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 土壤温度场分布 |
3.2.2 气相抽提井尾气中正构烷烃浓度变化情况 |
3.2.3 土壤中正构烷烃的残留情况 |
3.3 本章小结 |
4 热强化气相抽提修复半挥发性直链烃污染土壤 |
4.1 试验条件及内容 |
4.2 试验结果与分析 |
4.2.1 土壤温度场变化与数值模拟 |
4.2.2 气相抽提井尾气中正构烷烃浓度变化情况 |
4.2.3 土壤中正构烷烃的残留情况 |
4.3 本章小结 |
5 土壤含水量对热强化气相抽提过程中半挥发性直链烃去除的影响 |
5.1 试验条件及内容 |
5.2 试验结果与分析 |
5.2.1 土壤含水量对土壤传热的影响 |
5.2.2 土壤含水量对正构烷烃气相迁移的影响 |
5.2.3 土壤含水量对正构烷烃脱除和土壤残留的影响 |
5.3 本章小结 |
6 土壤有机质含量对热强化气相抽提过程中半挥发性直链烃去除的影响 |
6.1 试验条件与内容 |
6.2 试验结果与分析 |
6.2.1 土壤有机质含量对土壤传热的影响 |
6.2.2 土壤有机质含量对正构烷烃气相迁移的影响 |
6.2.3 土壤有机质含量对正构烷烃脱除和土壤残留的影响 |
6.3 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
致谢 |
作者简历及攻读硕士学位期间的科研成果 |
(9)溶胶-凝胶法制备的CeO2/Al2O3对MTBE的催化分解(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
符号说明表 |
1 绪论 |
1.1 研究目的及意义 |
1.2 VOC中甲基叔丁基醚减排的研究现状 |
1.3 催化剂类别及制备技术简介 |
1.4 本文研究的主要内容 |
2 实验方法 |
2.1 实验试剂及仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验主要仪器及设备 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 CeO_2催化剂样品的制备 |
2.2.2 x-Al_2O_3/CeO_2 (x=5%,10%,15%)催化剂样品的制备 |
2.3 催化剂的表征方法 |
2.3.1 X射线衍射(X-Ray Powder Diffraction,XRD) |
2.3.2 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM) |
2.4 催化剂活性评价 |
2.5 气相色谱分析技术 |
2.6 本章小结 |
3 甲基叔丁基醚的气相催化氧化实验 |
3.1 实验平台的设计及流程 |
3.1.1 气路装置 |
3.1.2 鼓泡气化装置 |
3.1.3 催化反应装置 |
3.1.4 气相色谱仪的相关设置 |
3.2 实验条件及步骤 |
3.2.1 实验条件 |
3.2.2 实验步骤 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化剂的表征 |
3.3.2 催化剂的催化性能评价 |
3.4 本章小结 |
4 甲基叔丁基醚的液相光催化分解实验 |
4.1 实验设计及流程 |
4.1.1 冷却水循环装置 |
4.1.2 汞灯光源 |
4.1.3 光催化反应装置 |
4.1.4 高速离心机 |
4.1.5 气相色谱仪的设置 |
4.2 实验条件及步骤 |
4.2.1 实验条件 |
4.2.2 实验步骤 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂的表征 |
4.3.2 催化剂的光催化性能评价 |
4.4 本章小结 |
5 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简历及攻读硕士学位期间的科研成果 |
(10)腐植酸钠添加剂净化甲苯和SO2的特性研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 挥发性有机物污染现状 |
1.1.2 二氧化硫污染现状 |
1.2 腐植酸钠的研究现状 |
1.2.1 腐植酸概述 |
1.2.2 腐植酸的组成与分子结构 |
1.2.3 腐植酸的性能及应用 |
1.2.4 腐植酸盐的改性及其复合材料 |
1.3 挥发性有机物治理技术 |
1.3.1 生物法 |
1.3.2 低温冷凝分离技术 |
1.3.3 燃烧法 |
1.3.4 吸附法 |
1.3.5 膜分离技术 |
1.3.6 吸收法 |
1.3.7 低温等离子技术 |
1.3.8 紫外催化氧化技术 |
1.4 烟气脱硫技术综述 |
1.4.1 湿法脱硫技术 |
1.4.2 干法脱硫 |
1.4.3 半干法脱硫技术 |
1.5 研究意义与目的 |
第二章 腐植酸钠/金属氧化物复合吸附剂的制备及其光催化降解VOCs的研究 |
2.1 实验药品 |
2.2 实验设备及仪器 |
2.3 实验方法及流程 |
2.3.1 腐植酸钠添加剂复合光催化剂的制备 |
2.3.2 实验流程 |
2.4 不同形态纳米氧化铜的制备 |
2.4.1 棱状纳米氧化铜的制备 |
2.4.2 棒状纳米氧化铜的制备 |
2.4.3 棉花状纳米氧化铜的制备 |
2.4.4 哑铃状纳米氧化铜的制备 |
2.5 不同形态纳米氧化铜的表征于分析 |
2.5.1 扫描电子显微镜分析(SEM) |
2.5.2 X-射线衍射分析(XRD) |
2.5.3 N_2物理吸脱附分析(BET) |
2.6 实验结果与分析 |
2.6.1 腐植酸钠光催化效果 |
2.6.2 不同形态纳米氧化铜光催化性能 |
2.6.3 HA-Na/CuO光催化效果 |
2.7 本章小结 |
第三章 腐植酸钠/柠檬酸钠脱硫实验研究 |
3.1 实验试剂及仪器设备 |
3.1.1 实验药品 |
3.1.2 实验仪器设备 |
3.2 实验方法及流程 |
3.3 实验结果分析与讨论 |
3.3.1 不同柠檬酸钠浓度对脱硫效率的影响 |
3.3.2 不同质量腐植酸钠脱硫效果 |
3.3.3 不同浓度 HA-Na/柠檬酸钠脱硫效果 |
3.3.4 二氧化硫浓度对脱硫效率的影响 |
3.3.5 入口气体流量对脱硫效率的影响 |
3.3.6 氧气对脱硫效率的影响 |
3.4 本章小结 |
第四章 腐植酸钠/海水脱硫实验研究 |
4.1 实验试剂及仪器设备 |
4.1.1 实验试剂 |
4.1.2 实验仪器 |
4.2 实验方法及流程 |
4.2.1 脱硫效率计算方法 |
4.2.2 实验流程 |
4.3 实验结果分析与讨论 |
4.3.1 海水纯水脱硫效果对比 |
4.3.2 海水、HA-Na/海水脱硫效果对比 |
4.3.3 不同浓度HA-Na/海水对脱硫效果的影响 |
4.3.4 初始PH对脱硫效果影响 |
4.3.5 二氧化硫浓度对脱硫效果影响 |
4.4 本章小结 |
第五章 腐植酸钠/氨水脱硫实验研究 |
5.1 实验药品与仪器 |
5.1.1 实验药品 |
5.1.2 实验仪器 |
5.2 实验方法与流程 |
5.3 实验结果与讨论 |
5.3.1 不同质量分数氨水对脱硫效率的影响 |
5.3.2 不同腐植酸钠添加量对吸收效率的影响 |
5.3.3 氨水、HA-Na、HA-Na/氨水吸收性能对比 |
5.3.4 HA-Na/Na OH与 HA-Na/氨水吸收性能对比 |
5.3.5 不同气体流量对吸收效率影响 |
5.3.6 不同气体浓度对吸收效率影响 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论和展望 |
6.1 结论 |
6.2 创新点 |
6.3 展望 |
参考文献 |
已发表的论文及专利 |
致谢 |
四、气相中挥发性有机化合物的光催化降解研究及应用(论文参考文献)
- [1]光催化氧化降解气相苯的数值模拟[D]. 曹鑫苗. 大连理工大学, 2021(01)
- [2]羟基锡酸锶及其复合物光催化降解甲苯的性能研究[D]. 潘睿. 重庆工商大学, 2021(08)
- [3]表界面调控提升石墨相氮化碳光催化氧化有机污染物性能研究[D]. 孟佳琪. 东北师范大学, 2021(09)
- [4]TiO2基纳米结构构建及光催化降解甲醛性能研究[D]. 刁文宇. 西南大学, 2021(01)
- [5]TiO2表面修饰对光催化降解VOCs性能的研究[D]. 佟彤. 上海师范大学, 2021(07)
- [6]吸收-光催化净化醛酮类VOCs气体研究[D]. 肖滨滨. 河北科技大学, 2020(06)
- [7]Y型分子筛表面结构调控及其吸附典型挥发性有机物构效关系研究[D]. 高君安. 北京化工大学, 2020(02)
- [8]热强化气相抽提修复半挥发性直链烃污染土壤的影响因素研究[D]. 康文慧. 大连海事大学, 2020(01)
- [9]溶胶-凝胶法制备的CeO2/Al2O3对MTBE的催化分解[D]. 钱恩超. 大连海事大学, 2020(01)
- [10]腐植酸钠添加剂净化甲苯和SO2的特性研究[D]. 贾世超. 上海第二工业大学, 2020(01)